基于聚苯胺—石墨烯复合物的电化学生物传感器的构筑和性能研究

发布时间：2017-04-21 17:04

  本文关键词：基于聚苯胺—石墨烯复合物的电化学生物传感器的构筑和性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：生物传感器,作为一种测量准确、便携、成本低廉、制备简单的测定装置,已经被广泛应用到医学、生物、水质监测等各个领域,受到越来越多的重视。本文主要以聚苯胺、石墨烯及其复合物为载体构筑葡萄糖和酚类电化学生物传感器,并对两种生物传感器的性能以及聚苯胺的形貌和性能进行研究。采用循环伏安法,在含有石墨烯的苯胺溶液中原位聚合苯胺,制备聚苯胺-石墨烯纳米复合物,并以该复合物为载体,构筑基于葡萄糖氧化酶的葡萄糖生物传感器。分别采用扫描电子显微镜、循环伏安法和电化学阻抗谱对该生物传感器的形貌和性能进行表征。通过测定不同pH和工作电位下该传感器对一定浓度葡萄糖溶液的安培响应,确定其最优测试条件(最优pH和工作电位)。在最优条件下,该生物传感器测定葡萄糖的线性范围为10.0μM-1.48 mM(R2=0.9988),灵敏度为22.1 μA mM-1 cm-2,检测下限为2.769μM(S/N=3),表观米氏常数(KMa)为3.26mM。研究了该生物传感器对甘氨酸、D-半乳糖、尿素、L-苯丙氨酸、抗坏血酸以及L-酪氨酸这些血液中共存的物质的抗干扰性。结果表明,该生物传感器的选择性和灵敏度高,能够用于人体血糖的检测。聚苯胺,作为一种酶的固定材料,其形貌对生物传感器的性能有较大影响,因此对其形貌和性能做了比较系统的研究。采用循环伏安法,通过控制苯胺浓度和扫描速率制备了八种不同聚合条件的聚苯胺。扫描电子显微镜结果表明,随着聚合条件的改变,聚苯胺可能呈花瓣形、海胆形、棒状纳米结构,因此可通过控制聚合条件达到聚苯胺形貌可控的目的。紫外-可见光谱和红外光谱结果表明,聚合条件变化对聚苯胺的电子结构和化学结构影响较小,但对其氧化程度稍有影响。X-射线衍射光谱结果表明,所制备的聚苯胺为高掺杂度的半结晶的聚苯胺盐,且扫描速率一定时,聚苯胺的相对结晶度随着苯胺浓度的增加而增加,而扫描速率对聚苯胺相对结晶度的影响则较小。此外,以石墨烯或聚丙烯腈-石墨烯复合物作为多酚氧化酶的固定和负载材料,采用滴涂法制备了两种类型的酚类生物传感器。对于聚丙烯腈-石墨烯／壳聚糖-多酚氧化酶生物传感器,研究了电极材料对生物传感器性能的影响。安培测定结果表明采用玻碳电极构筑的生物传感器的灵敏度(6.079μA μM-1 cm-2)要高于采用铂电极构筑的传感器的灵敏度(1.455μA μM-1 cm-2),因此玻碳电极更适合用于构筑酚类生物传感器。对于石墨烯-壳聚糖-多酚氧化酶生物传感器,研究了壳聚糖溶液的pH对所构筑生物传感器性能的影响。发现该传感器的响应电流大小受多酚氧化酶活性和石墨烯分散性的双重影响,其中石墨烯分散性占主导地位。在较低的pH条件下,石墨烯的分散性较好,而多酚氧化酶也保持有一定活性,因此所构筑传感器对底物的安培响应较高。然而,这两类生物传感器都存在信号漂移和衰减的问题。采用戊二醛蒸气交联法可以解决信号漂移的问题,但信号衰减仍然存在,有待于进一步探索。
【关键词】：聚苯胺 石墨烯 纳米复合物 聚丙烯腈 生物传感器
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TP212
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 绪论12-38
• 1.1 电化学生物传感器概述12-22
• 1.1.1 电化学生物传感器的定义及工作原理12-13
• 1.1.2 电化学生物传感器的构筑方法13-19
• 1.1.3 电化学生物传感器评价指标19-22
• 1.2 基于聚苯胺和石墨烯的电化学生物传感器研究进展22-36
• 1.2.1 葡萄糖电化学生物传感器研究进展22-26
• 1.2.2 酚类电化学生物传感器研究进展26-28
• 1.2.3 聚苯胺在电化学生物传感器中的应用28-32
• 1.2.4 石墨烯在电化学生物传感器中的应用32-34
• 1.2.5 聚苯胺/石墨烯复合物在电化学生物传感器中的应用34-36
• 1.3 课题的目的和意义、研究内容及创新点36-38
• 1.3.1 课题的目的和意义36
• 1.3.2 研究内容36-37
• 1.3.3 课题的创新点37-38
• 第二章 实验部分38-45
• 2.1 实验试剂38-39
• 2.2 实验仪器39
• 2.3 聚苯胺及聚苯胺(PANI)-石墨烯(GRA)复合物的制备39-41
• 2.3.1 电极处理39-40
• 2.3.2 聚苯胺的合成40-41
• 2.3.3 聚苯胺-石墨烯复合物的合成41
• 2.4 基于聚苯胺-石墨烯复合物的电化学生物传感器的构筑41-42
• 2.4.1 葡萄糖电化学生物传感器的构筑41
• 2.4.2 酚类电化学生物传感器的构筑41-42
• 2.5 基于聚丙烯腈(PAN)-石墨烯复合物的酚类电化学生物传感器的构筑42
• 2.6 基于石墨烯的酚类电化学生物传感器的构筑42-43
• 2.7 生物传感器的电化学表征和测试43-44
• 2.8 其它表征测试44-45
• 第三章 基于聚苯胺-石墨烯复合物的葡萄糖电化学生物传感器45-56
• 3.1 聚苯胺及聚苯胺-石墨烯复合物的电化学合成45-46
• 3.2 修饰材料的形貌表征46-47
• 3.3 电化学特性47-49
• 3.4 测定条件优化49-50
• 3.5 安培响应测试50-52
• 3.6 选择性和稳定性研究52-54
• 3.7 应用测试54
• 3.8 本章小结54-56
• 第四章 酚类电化学生物传感器的初步研究56-63
• 4.1 基于聚苯胺-石墨烯纳米复合物的酚类生物传感器56-57
• 4.2 基于聚丙烯腈(PAN)-石墨烯复合物的酚类生物传感器57-59
• 4.3 基于石墨烯的酚类生物传感器59-61
• 4.4 本章小结61-63
• 第五章 不同形貌纳米结构聚苯胺的可控合成63-75
• 5.1 电化学聚合苯胺的动力学特征63-65
• 5.2 聚合条件对聚苯胺形貌的影响65-69
• 5.3 聚合条件对聚苯胺谱学特征的影响69-73
• 5.3.1 紫外-可见光谱和红外光谱分析69-72
• 5.3.2 X-射线衍射光谱分析72-73
• 5.4 本章小结73-75
• 第六章 结论与展望75-76
• 参考文献76-98
• 作者简历98

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本文编号：320783