硼掺杂金刚石膜电极制备及黄曲霉毒素电化学痕量检测的研究
发布时间：2021-07-13 07:13
金刚石是自然界中最坚硬的材料,同时具有宽带隙、高导热、宽电势窗口等优异性质,在机械、电子、航空航天等多领域具有非常广泛的应用。本文通过化学气相沉积（Chemical Vapor Deposition,CVD）方法在铜网上制备自支撑金刚石薄膜,并对其浸润性进行了研究。通过离子溅射和热氧化法在硼掺杂金刚石（BDD）表面修饰一层均匀的纳米级金颗粒,并结合适配体实现了对低浓度黄曲霉毒素B1（AFB1）的检测。主要结果如下:（1）研究了在铜网上制备自支撑CVD金刚石膜及氢终端和氧终端对金刚石表面浸润性的影响。结果证明了氢终端表现出疏水性,氧终端表现出亲水性,通过氢刻蚀和氧刻蚀可实现金刚石薄膜亲水和疏水的转换。（2）在p-型硅上通过微波等离子体CVD方法生长硼掺杂金刚石（BDD）薄膜,作为电化学电极。通过离子溅射和热氧化法在BDD薄膜表面均匀覆盖一层Au-NPs,巯基修饰的适配体（Aptamer）通过Au-S键被修饰BDD电极上,再用巯基己醇（6-Mercapto-1-hexanol,MCH）封闭Au-NPs上多余空白活性位点,制备成具有特异性检测黄曲霉...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）金刚石三维骨架结构（b）金刚石晶胞
第一章绪论4性。在特殊结构上（如铜网）生长氢终端的金刚石薄膜，可以用来油水分离[11]。金刚石网状结构的浸润性如图1.2所示。在空气中存放可使表面C-H终端逐渐被C-O取代，可以再次氢处理使金刚石表面变为氢终端。图1.2金刚石网状结构的浸润性1.4.2氧终端的金刚石表面氧终端金刚石可通过氧等离子溅射，酸煮和高温退火等方式获得。氧终端金刚石表面相对于氢终端金刚石表面更表现出绝缘性。氧终端金刚石表面呈亲水疏油性。氧终端金刚石薄膜受表面形貌的不同，其浸润性也不尽相同。氧终端金刚石有更宽的电势窗口和更好的电化学稳定性[12]。1.4.3金刚石表面纳米级金属颗粒修饰近年来，金属纳米颗粒因其拥有优异的表面效应和生物兼容性等特点，在医用、催化反应、生物、光电转换和传感器等诸多领域有广阔的应用前景。金刚石表面通过修饰纳米级金属颗粒，可以克服表面的电化学惰性，扩展金刚石的应用领域[13]。铜（Cu）、银(Ag)、金（Au）、铂（Pt）等是常用的金属纳米粒子。纳米金属粒子可以和金刚石形成复合电极，增加催化能力，也促进了电化学作用。Ma等人[2]利用金刚石与纳米金颗粒复合电极结构检测牛奶中的双酚A，检测限可达到7.2×10-15molL-1。
第一章绪论7图1.3黄曲霉毒素B1的分子结构图1.6.2黄曲霉毒素B1的常规电化学检测方法相较于表1-2中的传统检测方法价格昂贵、程序复杂，电化学检测方法具有操作简单、高灵敏度、低成本、动态范围宽、检出限低等优点[31]。Li等人[32]通过硅胶-离子液体生物相容膜方法检测AFB1，其检测限可达3.2×1011molL1，检测范围在3.2×10103.2×108molL1。Owino等人[33]以玻璃碳为电极修饰聚硫氨酸/金纳米粒子方法检测AFB1，其检测限可达到2.2×1010molL1，检测范围在1.9×1097.7×109molL1。Zhang等人[34]制造单壁碳纳米管/壳聚糖复合电极用于AFB1检测，其检测限可达1.1×1011molL1，检测范围在3.2×10113.2×107molL1。1.6.3黄曲霉毒素B1的电化学生物传感器检测方法现在用于黄曲霉毒素B1检测的方法多种多样，但是本身都有一定的局限性，这影响了它们的实际应用。近年来，电化学生物传感器由于其相较于传统方法，灵敏度高、可回收性好、特异性强、操作简便等优点，尤其是适配体传感器方法，是目前研究的重点和热点。电化学生物传感器是将具有待测物特异性的适配体修饰到电极表面，特异性适配体会与待测物之间会结合形成G-四分体空间构象，使电极的表面性质产生变化，改变待测物浓度，就可以得到一系列待检测物浓度与电化学信号之间的关系。原理如图1.4所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]扫描电镜中颗粒能谱定量分析的质量效应[J]. 杜婷,周振新,李丽敏,张正极. 理化检验(物理分册). 2012(06)
[2]高效液相色谱-串联质谱法测定水产品中黄曲霉毒素G2、G1、B2、B1[J]. 莫彩娜,杨曦,黄智成. 广州化工. 2011(20)
[3]不同过渡层对钢基金刚石薄膜的影响[J]. 王玲,余志明,魏秋平,田孟昆,王志辉. 中国表面工程. 2011(01)
[4]X射线衍射技术在材料分析中的应用[J]. 田志宏,张秀华,田志广. 工程与试验. 2009(03)
[5]黄曲霉毒素B1（AFB1）体内代谢研究进展[J]. 蒿艳蓉,苏建家. 现代预防医学. 2009(01)
[6]拉曼光谱的发展及应用[J]. 田国辉,陈亚杰,冯清茂. 化学工程师. 2008(01)
[7]电化学阻抗谱在生物传感器研究中的应用进展[J]. 王丰,府伟灵. 生物技术通讯. 2007(03)
[8]扫描电子显微镜及其在材料科学中的应用[J]. 朱琳. 吉林化工学院学报. 2007(02)
[9]X射线衍射技术的发展和应用[J]. 杨新萍. 山西师范大学学报(自然科学版). 2007(01)
[10]金刚石膜电极对有机污染物的电催化特性[J]. 赵国华,李明利,吴薇薇,李荣斌,何贤昶. 环境科学. 2004(05)
博士论文
[1]表面功能化硼掺杂金刚石电化学电极制备及痕量污染物检测[D]. 袁晓溪.吉林大学 2019
[2]微纳米结构金刚石膜的制备及其浸润性和电化学传感器应用研究[D]. 马一博.吉林大学 2017
[3]金纳米颗粒/金刚石复合结构的制备与光学性质研究[D]. 宋婕.吉林大学 2015
[4]CVD金刚石单晶生长及金刚石晶体管的研究[D]. 成绍恒.吉林大学 2012
硕士论文
[1]石英衬底上硼掺杂CVD金刚石膜的生长及特性研究[D]. 翟秀华.吉林大学 2013
[2](100)择优取向钙锶铋钛铁电薄膜的制备及其生长模式的研究[D]. 董蓬超.山东建筑大学 2012
[3]硼和氮掺杂CVD金刚石膜的生长及特性研究[D]. 卢冬.吉林大学 2010
本文编号：3281613
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）金刚石三维骨架结构（b）金刚石晶胞
第一章绪论4性。在特殊结构上（如铜网）生长氢终端的金刚石薄膜，可以用来油水分离[11]。金刚石网状结构的浸润性如图1.2所示。在空气中存放可使表面C-H终端逐渐被C-O取代，可以再次氢处理使金刚石表面变为氢终端。图1.2金刚石网状结构的浸润性1.4.2氧终端的金刚石表面氧终端金刚石可通过氧等离子溅射，酸煮和高温退火等方式获得。氧终端金刚石表面相对于氢终端金刚石表面更表现出绝缘性。氧终端金刚石表面呈亲水疏油性。氧终端金刚石薄膜受表面形貌的不同，其浸润性也不尽相同。氧终端金刚石有更宽的电势窗口和更好的电化学稳定性[12]。1.4.3金刚石表面纳米级金属颗粒修饰近年来，金属纳米颗粒因其拥有优异的表面效应和生物兼容性等特点，在医用、催化反应、生物、光电转换和传感器等诸多领域有广阔的应用前景。金刚石表面通过修饰纳米级金属颗粒，可以克服表面的电化学惰性，扩展金刚石的应用领域[13]。铜（Cu）、银(Ag)、金（Au）、铂（Pt）等是常用的金属纳米粒子。纳米金属粒子可以和金刚石形成复合电极，增加催化能力，也促进了电化学作用。Ma等人[2]利用金刚石与纳米金颗粒复合电极结构检测牛奶中的双酚A，检测限可达到7.2×10-15molL-1。
第一章绪论7图1.3黄曲霉毒素B1的分子结构图1.6.2黄曲霉毒素B1的常规电化学检测方法相较于表1-2中的传统检测方法价格昂贵、程序复杂，电化学检测方法具有操作简单、高灵敏度、低成本、动态范围宽、检出限低等优点[31]。Li等人[32]通过硅胶-离子液体生物相容膜方法检测AFB1，其检测限可达3.2×1011molL1，检测范围在3.2×10103.2×108molL1。Owino等人[33]以玻璃碳为电极修饰聚硫氨酸/金纳米粒子方法检测AFB1，其检测限可达到2.2×1010molL1，检测范围在1.9×1097.7×109molL1。Zhang等人[34]制造单壁碳纳米管/壳聚糖复合电极用于AFB1检测，其检测限可达1.1×1011molL1，检测范围在3.2×10113.2×107molL1。1.6.3黄曲霉毒素B1的电化学生物传感器检测方法现在用于黄曲霉毒素B1检测的方法多种多样，但是本身都有一定的局限性，这影响了它们的实际应用。近年来，电化学生物传感器由于其相较于传统方法，灵敏度高、可回收性好、特异性强、操作简便等优点，尤其是适配体传感器方法，是目前研究的重点和热点。电化学生物传感器是将具有待测物特异性的适配体修饰到电极表面，特异性适配体会与待测物之间会结合形成G-四分体空间构象，使电极的表面性质产生变化，改变待测物浓度，就可以得到一系列待检测物浓度与电化学信号之间的关系。原理如图1.4所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]扫描电镜中颗粒能谱定量分析的质量效应[J]. 杜婷,周振新,李丽敏,张正极. 理化检验(物理分册). 2012(06)
[2]高效液相色谱-串联质谱法测定水产品中黄曲霉毒素G2、G1、B2、B1[J]. 莫彩娜,杨曦,黄智成. 广州化工. 2011(20)
[3]不同过渡层对钢基金刚石薄膜的影响[J]. 王玲,余志明,魏秋平,田孟昆,王志辉. 中国表面工程. 2011(01)
[4]X射线衍射技术在材料分析中的应用[J]. 田志宏,张秀华,田志广. 工程与试验. 2009(03)
[5]黄曲霉毒素B1（AFB1）体内代谢研究进展[J]. 蒿艳蓉,苏建家. 现代预防医学. 2009(01)
[6]拉曼光谱的发展及应用[J]. 田国辉,陈亚杰,冯清茂. 化学工程师. 2008(01)
[7]电化学阻抗谱在生物传感器研究中的应用进展[J]. 王丰,府伟灵. 生物技术通讯. 2007(03)
[8]扫描电子显微镜及其在材料科学中的应用[J]. 朱琳. 吉林化工学院学报. 2007(02)
[9]X射线衍射技术的发展和应用[J]. 杨新萍. 山西师范大学学报(自然科学版). 2007(01)
[10]金刚石膜电极对有机污染物的电催化特性[J]. 赵国华,李明利,吴薇薇,李荣斌,何贤昶. 环境科学. 2004(05)
博士论文
[1]表面功能化硼掺杂金刚石电化学电极制备及痕量污染物检测[D]. 袁晓溪.吉林大学 2019
[2]微纳米结构金刚石膜的制备及其浸润性和电化学传感器应用研究[D]. 马一博.吉林大学 2017
[3]金纳米颗粒/金刚石复合结构的制备与光学性质研究[D]. 宋婕.吉林大学 2015
[4]CVD金刚石单晶生长及金刚石晶体管的研究[D]. 成绍恒.吉林大学 2012
硕士论文
[1]石英衬底上硼掺杂CVD金刚石膜的生长及特性研究[D]. 翟秀华.吉林大学 2013
[2](100)择优取向钙锶铋钛铁电薄膜的制备及其生长模式的研究[D]. 董蓬超.山东建筑大学 2012
[3]硼和氮掺杂CVD金刚石膜的生长及特性研究[D]. 卢冬.吉林大学 2010
本文编号：3281613
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