基于复合碳材料化学传感器的应用研究

发布时间：2017-08-20 09:38

  本文关键词：基于复合碳材料化学传感器的应用研究

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【摘要】：复合碳材料因具有优异的理化性质而被广泛的应用到各个领域。其中基于复合碳材料构建的化学传感器在环境污染物和肿瘤标志物的检测方面发挥了巨大作用。但在环境污染检测方面,复合碳材料化学传感器关于非电活性环境污染物的分析及检测仍然存在较大的空白。对于肿瘤标志物的检测也多处于基础研究阶段,设计和合成高性能的复合碳材料化学传感器用于肿瘤标志物的检测依然是化学传感领域的研究热点。本文着力于利用复合碳材料的优异性能构建新型的化学传感器,并将其应用于非电活性环境污染物和肿瘤标志物的检测。本论文的主要研究内容如下:1.以吡咯为导电聚合物,通过恒电位聚合将合成的水溶性聚β-环糊精功能化石墨烯修饰在热解石墨电极表面。探针分子二茂铁能够与环糊精形成主客体包络物,当向含有二茂铁的底液中加入多氯联苯时,由于多氯联苯对环糊精具有更强的亲和力,多氯联苯将取代环糊精空腔内二茂铁的位置,使得二茂铁在电极表面的峰电流降低,据此可实现多氯联苯的分析测定。传感器对多氯联苯的检测范围为1.0×10-12~1.0×10-5 mol/L,检出限为5.0×10~(-13) mol/L。与文献报道的其他检测方法相比,该传感器具有更好的性能。2.以2,6-二氨基蒽醌作为电化学探针分子,通过酰氯化反应合成2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯,以噻吩为导电聚合物,采用恒电位聚合法将2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯修饰在玻碳电极表面。根据多环芳烃与探针分子之间的π-π相互作用,建立水体系中多环芳烃的高灵敏电化学检测方法。传感器对多环芳烃的检测范围为1.0×10-12~1.0×10-7mol/L,检出限为1.0×10~(-13) mol/L。将该传感器用于实际样品的分析测定,结果与HPLC方法具有很好的一致性,该传感器有望应用于多环芳烃的实际检测和快速筛选。3.合成了金纳米/PDDA/石墨烯复合材料作为固定抗体的基质,采用滴涂法将其修饰在玻碳电极表面。以[Fe(CN)6]3-/4-为探针,通过抗原抗体之间高度的特异性结合,使用差分脉冲伏安法探究了不同浓度癌胚抗原对电极电化学信号的影响。结果显示探针的峰电流随着癌胚抗原浓度的增加而降低并且在1.0×10-10~1.0×10-5 g/mL的浓度范围内呈现线性关系,检出限为5.0×10~(-11) g/mL。此外,我们对血清样品进行了加标回收分析测定,结果令人满意。4.采用循环伏安法在玻碳电极表面修饰上金纳米簇作为抗体捕获基底。合成AuNPs@PAMAM-C_(60)复合材料跟踪标记甲胎蛋白二抗,通过夹心免疫反应,二抗功能化的金纳米被捕获到传感器的表面并原位催化诱导银金属产生大量的银纳米粒子,通过检测银纳米在KCl溶液中的电化学溶出信号实现甲胎蛋白的电化学检测。考察了不同浓度甲胎蛋白对银沉积的溶出峰电流的影响,结果表明银沉积的溶出峰电流随着甲胎蛋白浓度的增加而增加,且在0.001~10 ng/mL的浓度范围内峰电流的变化值与浓度的对数呈现良好的线性关系,检出限为0.0001 ng/m L。与文献报道的其他方法相比,灵敏度有了显著提高。5.采用循环伏安法在玻碳电极表面修饰上金纳米簇作为抗体捕获基底。合成AuNPs@L-cys-C_(60)复合材料作为氧化还原纳米探针并用于标记二抗;利用抗原抗体之间高度的特异性结合,构建夹心免疫传感器。探究了不同浓度的癌胚抗原对探针峰电流的影响,结果显示探针的峰电流随着癌胚抗原浓度的增加而增加,且在0.001~10 ng/m L的浓度范围内峰电流与浓度的对数呈现线性关系,检出限为0.0005 ng/mL。同时,实验结果表明该传感器具有很好的稳定性、重现性和特异性。
【关键词】：复合碳材料 富勒烯 石墨烯 化学传感器
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TP212.2
【目录】：

• 摘要9-11
• Abstract11-14
• 第一章 绪论14-22
• 1.1 碳材料的研究概述14-15
• 1.1.1 石墨烯14-15
• 1.1.2 富勒烯15
• 1.2 复合碳材料的概述15-17
• 1.2.1 石墨烯复合材料16-17
• 1.2.2 富勒烯复合材料17
• 1.3 复合碳材料化学传感器的应用17-19
• 1.3.1 复合碳材料化学传感器在环境污染物检测中的应用17-18
• 1.3.2 复合碳材料化学传感器在肿瘤标志物检测中的应用18-19
• 1.4 论文的研究内容与意义19-22
• 1.4.1 论文的研究内容及创新性19-20
• 1.4.2 论文的研究意义20-22
• 第二章 基于 β-CDP/rGO/PPy复合材料的电化学传感器检测多氯联苯22-36
• 2.1 引言22-23
• 2.2 实验部分23-25
• 2.2.1 实验仪器与试剂23
• 2.2.2 β-CDP/rGO的合成23-24
• 2.2.3 β-CDP/rGO/PPy/PGE的制备24-25
• 2.2.4 实验方法25
• 2.3 结果与讨论25-35
• 2.3.1 β-CDP和 β-CDP/rGO复合材料的表征25-28
• 2.3.2 循环伏安法对修饰电极进行表征28-29
• 2.3.3 交流阻抗法对修饰电极进行表征29-30
• 2.3.4 多氯联苯对传感器电化学行为的影响30-33
• 2.3.5 传感器的重现性、稳定性及干扰33-35
• 2.4 小结35-36
• 第三章 基于二氨基蒽醌功能化石墨烯掺杂聚噻吩的电化学传感器检测多环芳烃36-50
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-39
• 3.2.1 实验仪器与试剂37
• 3.2.2 2,6-DA-rGO的合成37-38
• 3.2.3 2,6-DA-rGO/PEDOT/GCE的制备38-39
• 3.2.4 实验方法39
• 3.3 结果与讨论39-48
• 3.3.1 2,6-DA-rGO的表征39-40
• 3.3.2 交流阻抗法对修饰电极进行表征40-41
• 3.3.3 2,6-DA-rGO/PEDOT/GCE的电化学性质41-44
• 3.3.4 多环芳烃对传感器电化学行为的影响44-47
• 3.3.5 传感器的重现性、稳定性及干扰47-48
• 3.3.6 样品测定48
• 3.4 小结48-50
• 第四章 基于金纳米/PDDA/石墨烯复合材料的电化学免疫传感器检测癌胚抗原50-64
• 4.1 引言50-51
• 4.2 实验部分51-53
• 4.2.1 仪器与试剂51
• 4.2.2 金纳米/PDDA/石墨烯复合材料的合成51-52
• 4.2.3 电化学免疫传感器的制备52-53
• 4.2.4 实验方法53
• 4.3 结果与讨论53-61
• 4.3.1 PDDA/rGO的红外表征53-54
• 4.3.2 循环伏安法对传感器进行表征54
• 4.3.3 交流阻抗法对传感器进行表征54-55
• 4.3.4 扫描速率对探针在传感器上的电化学行为的影响55-57
• 4.3.5 实验条件的优化57-59
• 4.3.6 免疫传感器的分析性能59-60
• 4.3.7 免疫传感器的特异性、重现性和稳定性60-61
• 4.3.8 样品测定61
• 4.4 小结61-64
• 第五章 基于银沉积的甲胎蛋白电化学免疫传感器64-74
• 5.1 引言64-65
• 5.2 实验部分65-66
• 5.2.1 仪器与试剂65
• 5.2.2 Ab_2-AuNPs@PAMAM-C_(60)的制备65-66
• 5.2.3 电化学免疫传感器的制备66
• 5.2.4 实验方法66
• 5.3 结果与讨论66-73
• 5.3.1 PAMAM-C_(60)的红外表征66-67
• 5.3.2 循环伏安法对传感器进行表征67-68
• 5.3.3 交流阻抗法对传感器进行表征68-69
• 5.3.4 实验条件的优化69-70
• 5.3.5 免疫传感器的分析性能70-72
• 5.3.6 免疫传感器的特异性、重现性和稳定性72-73
• 5.3.7 样品测定73
• 5.4 小结73-74
• 第六章 基于纳米探针C_(60)的电化学免疫传感器检测癌胚抗原74-86
• 6.1 引言74
• 6.2 实验部分74-76
• 6.2.1 仪器与试剂74-75
• 6.2.2 Ab_2- AuNPs@L-cys-C_(60)的制备75-76
• 6.2.3 电化学免疫传感器的制备76
• 6.2.4 实验方法76
• 6.3 结果与讨论76-84
• 6.3.1 L-cys-C_(60)的红外表征76-77
• 6.3.2 循环伏安法对传感器进行表征77-78
• 6.3.3 交流阻抗法对传感器进行表征78-79
• 6.3.4 免疫传感器的电化学性质79-80
• 6.3.5 实验条件的优化80-81
• 6.3.6 免疫传感器的分析性能81-83
• 6.3.7 免疫传感器的重现性、稳定性和特异性83
• 6.3.8 样品测定83-84
• 6.4 小结84-86
• 第七章 结论与展望86-90
• 参考文献90-102
• 致谢102-104
• 附录104-105

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 于中振;宋怀河;;DISPERSION OF GRAPHENE OXIDE AND ITS FLAME RETARDANCY EFFECT ON EPOXY NANOCOMPOSITES[J];Chinese Journal of Polymer Science;2011年03期

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本文编号：705926