基于石墨烯纳米复合膜生物传感器的制备及其分析应用

发布时间：2017-08-29 03:27

  本文关键词：基于石墨烯纳米复合膜生物传感器的制备及其分析应用

  更多相关文章： 氧化铜纳米粒子 石墨烯 亚叶酸钙 L-半胱氨酸 阳极扫描极化反向催化 伏安法

【摘要】：生物体内某些有机分子如氨基酸、蛋白质、核苷酸,或者新陈代谢过程中所需的有机分子在机体内具有重要作用,其含量的正常与否不仅会影响机体正常运行,而且还可能与某些疾病有关。因此,建立简单、快速检测这些有机分子含量的方法显得尤为重要。利用电化学方法制备电化学传感器,并且应用于实际样品的检测,进而实现体内或者体外的及时检测具有现实意义。基于以上思路,我们制备了亚叶酸钙传感器和L-半胱氨酸传感器,具体工作如下：1.利用铜电极为工作电极,首先在碱性溶液中阳极极化,之后采用循环伏安法电沉积石墨烯,制备了石墨烯／氧化铜纳米粒子／铜修饰电极,用于检测亚叶酸钙含量,该方法简单、快速。XPS和Raman表征结果说明了氧化铜纳米粒子的形成和石墨烯的成功修饰。氧化铜纳米粒子对亚叶酸钙的氧化起到了一定的催化作用,石墨烯的存在起到了保护电极表面,保证修饰电极的重现性和稳定性的作用。采用循环伏安法对亚叶酸钙在碱性溶液中的氧化还原行为进行了研究,利用阳极扫描极化反向催化伏安法(PSPRCV)对亚叶酸钙进行了定量检测,该方法的采用能够扣除背景电流的影响,提高检测的灵敏度。在2.0×10-7M到2.0×105M范围内具有很好的线性,灵敏度为22.0μA·μM-1·cm-2,检测限达到7.6×10-8 M(S/N=3),并且应用于实际样品的检测中,取得了很好的结果。2.采用恒电位技术在玻碳电极表面电沉积铜纳米粒子,之后循环伏安法在上述电极表面电沉积石墨烯,在此过程中铜纳米粒子被氧化成氧化铜,制备了氧化铜-石墨烯复合膜修饰电极检测亚叶酸钙含量。SEM和XPS表征结果证明了方法的可行性：氧化铜的形成和石墨烯的沉积改变了修饰电极的表面形貌,增加了电极的比表面积,提高了对亚叶酸钙的催化活性。采用循环伏安法对亚叶酸钙在碱性溶液中的氧化还原行为进行了研究,阳极扫描极化反向催化伏安法(PSPRCV)对亚叶酸钙进行了定量检测。与之前的石墨烯／氧化铜纳米粒子／铜修饰电极相比,该修饰电极对亚叶酸钙具有更好的检测能力,检测范围增大为1.0×1 0-7M到3.0×10-5 M,在三倍信噪比情况下检测限达到6.8×10-8 M,并且成功应用到实际样品的检测中。3.在碱性溶液中,采用恒电位技术将玻碳电极极化,之后采用循环伏安法在电极表面一步沉积纳米金和石墨烯,制备了纳米金-石墨烯复合膜修饰电极,采用差分脉冲伏安法检测L-半胱氨酸含量。玻碳电极的极化使电极表面生成更多含氧基团,对L-半胱氨酸的氧化起到了催化作用,共沉积的石墨烯和纳米金复合膜结合了两者的优点,既提高了电子的传输能力,增加了电极的比表面积,也有效地防止了石墨烯的团聚。在最佳实验条件下,检测范围为5.0×1 0-6到5.0×104M,灵敏度为109.26μA·μM-1·cm-2,检测限达到1.96μM(S/N=3)。
【关键词】：氧化铜纳米粒子 石墨烯 亚叶酸钙 L-半胱氨酸 阳极扫描极化反向催化 伏安法
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 绪论12-24
• 1.1 化学修饰电极的定义12
• 1.2 化学修饰电极的制备12-15
• 1.2.1 电极的预处理12-13
• 1.2.2 修饰电极的分类和制备13-15
• 1.3 电极表面修饰材料15-17
• 1.3.1 化学材料修饰电极15
• 1.3.2 金属、金属氧化物纳米粒子修饰电极15-16
• 1.3.3 石墨烯修饰电极16
• 1.3.4 生物材料修饰电极16-17
• 1.4 石墨烯性质及其在传感器方面的应用17-19
• 1.4.1 石墨烯结构及其性质17-18
• 1.4.2 基于石墨烯修饰材料的电化学传感器18-19
• 1.4.2.1 重金属传感器18
• 1.4.2.2 生物有机分子传感器18
• 1.4.2.3 基于石墨烯的其他传感器18-19
• 1.5 本论文的设计思路和主要工作19-21
• 参考文献21-24
• 第二章 石墨烯/氧化铜纳米粒子/铜电极对亚叶酸钙的电催化氧化及其分析应用24-38
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验部分25-26
• 2.2.1 试剂25
• 2.2.2 仪器25-26
• 2.2.3 石墨烯/氧化铜纳米粒子/铜修饰电极的制备26
• 2.2.4 阳极扫描极化反向催化伏安法(PSPRCV)检测亚叶酸钙26
• 2.3 结果与讨论26-34
• 2.3.1 石墨烯在氧化铜纳米粒子/铜电极上的沉积26-27
• 2.3.2 修饰电极的表征27-29
• 2.3.3 亚叶酸钙在修饰电极上的电化学行为29-32
• 2.3.4 线性范围和检测限32-33
• 2.3.5 重复性和稳定性33-34
• 2.3.6 实际样品的检测34
• 2.4 本章小结34-35
• 参考文献35-38
• 第三章 氧化铜-石墨烯复合膜电极对亚叶酸钙的电催化氧化及其分析应用38-52
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验部分39-41
• 3.2.1 试剂39-40
• 3.2.2 仪器40
• 3.2.3 修饰电极的制备40
• 3.2.4 阳极扫描极化反向催化伏安法(PSPRCV)检测亚叶酸钙40-41
• 3.3 结果与讨论41-49
• 3.3.1 氧化铜-石墨烯复合膜在电极表面的形成41-42
• 3.3.2 修饰电极的表征42-44
• 3.3.3 亚叶酸钙在修饰电极上的电化学行为44-46
• 3.3.4 条件实验的优化46-47
• 3.3.5 线性范围和检测限47-49
• 3.3.6 重复性和稳定性49
• 3.3.7 实际样品的检测49
• 3.4 本章小结49-50
• 参考文献50-52
• 第四章 纳米金-石墨烯复合膜修饰电极差分脉冲伏安法检测L-半胱氨酸52-64
• 4.1 引言52-53
• 4.2 实验部分53-55
• 4.2.1 实验仪器53-54
• 4.2.2 实验试剂54
• 4.2.3 纳米金-石墨烯复合膜修饰电极的制备54
• 4.2.4 差分脉冲伏安法对L-CySH的检测54-55
• 4.3 结果与讨论55-60
• 4.3.1 修饰电极的表征55-56
• 4.3.2 L-CySH在修饰电极上的循环伏安特性56
• 4.3.3 L-CySH在不同修饰电极上的电化学行为56-57
• 4.3.4 实验条件优化57-59
• 4.3.5 检测范围和检测限59-60
• 4.3.6 重复性和稳定性60
• 4.4 本章小结60-61
• 参考文献61-64
• 在读期间完成的学术论文64-66
• 致谢66

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