新型碳纳米材料及其在葡萄糖无酶传感器中的应用

发布时间：2017-09-07 02:50

  本文关键词：新型碳纳米材料及其在葡萄糖无酶传感器中的应用

  更多相关文章： 无酶葡萄糖传感器 石墨烯 柔性电极 碳量子点 铜纳米花

【摘要】：葡萄糖是生命体中最重要的物质。葡萄糖代谢是生物体内最基本的能量转换途径,是生物体正常代谢和生长发育的基石。在动物体内葡萄糖的代谢过程会受到血糖浓度和胰岛素含量的影响,当血糖浓度过高或者体内缺少胰岛素时,会出现葡萄糖的代谢障碍而引发糖尿病。目前没有一种合适的方法彻底治愈糖尿病,因此准确、及时地检测人体内血糖的浓度对糖尿病的预防和控制尤其重要。目前葡萄糖传感器主要分为两种,一种是基于葡萄糖氧化的酶传感器,另一种是具有催化作用的功能化材料的无酶传感器。酶传感器具有较高的专一性和选择性,但活性易受外界因素的影响而降低传感器的稳定性。无酶传感器因其具有更高的稳定性、制备方法简单及成本低等优点而备受青睐。纳米材料的问世引领传感器市场的革新,各种各样的纳米材料应用于提高传感器的性能,尤其是碳纳米材料,其出色的化学稳定性、导电性、生物相容性等,使它成为构建各类分析测试平台的首选材料。本文以构建电化学无酶葡萄糖传感器为目标,以碳纳米材料为基础,研究了新型碳材料的合成,并探索其在电化学传感器方面的应用。对无酶葡萄糖传感器的检测机理进行了分析和总结,考察了碳纳米材料与其它纳米粒子的复合材料的催化性能,详细的工作主要包括:1.采用液相剥离法制取均一稳定的氧化石墨烯,通过层层自组装得到石墨烯纸片,采用化学还原法将其还原,得到还原石墨烯纸片。考察石墨烯纸片的结构、导电性、柔韧性、稳定性及催化性能,以还原石墨烯为工作电极,构建电化学传感器。2.通过电化学沉积法,将铜纳米颗粒均匀沉积到还原性石墨烯电极的表面,构建了铜纳米花修饰的石墨烯柔性电极。通过调控实验条件,研究了铜纳米花的生长机制。采用电化学方法表征不同形貌的铜纳米颗粒的催化性能,证明制备的铜纳米花比铜纳米方块具有更高的催化性能,该葡萄糖传感器的检测限为0.5μM(S/N=3),灵敏度为58.54 mA cm-2 mM-1,检测范围是2μM~2 mM和2 mM~13 mM。该电极具有较好的柔韧性和稳定性,弯折100次之后电流响应仍为初始响应电流的86.1%。铜纳米花自身具有比表面积高、活性位点多的特点,与石墨烯电极的极好的导电性二者协同作用,可以极大地提高传感器的综合性能。3.以鸭血为原料,采用一步水热法合成氮、硫、铁等多元素共掺杂的碳量子点(N,S,Fe-CDs)。合成方法简单,所得量子点具有生物相容性好、荧光性能好等特点。其直径约为2-4 nm,平均粒径为2.8 nm,在紫外灯的照射下发出强烈的蓝色荧光,荧光量子产率为32.6%。对碳量子点的组分进行了分析和表征,证明了该量子点中主要含有碳、氧、氮、硫,以及少量的硫和铁。通过光学方法和电化学方法证明了该量子点具过氧化物酶催化活性。以该量子点修饰电极并研究其电化学性能,结果证明,该量子点具有较好的电化学活性,并对葡萄糖具有较好的电化学响应。以此电极用于检测葡萄糖,在中性溶液中对葡萄糖的检测限大约为0.33 mM,检测范围为1 mM到15 mM。综上所述,我们以新型碳纳米材料构建了无酶葡萄糖传感器,制备的传感器对葡萄糖都具有较好的电化学响应,可以用于实际样品的检测。而且用碳量子点修饰电极制备的葡萄糖传感器可以在中性条件下对葡萄糖进行灵敏地检测,说明该传感器具有对血液样品等直接进行检测的可能性,为无酶葡萄糖传感器的制备提供了新的思路。
【关键词】：无酶葡萄糖传感器 石墨烯 柔性电极 碳量子点 铜纳米花
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TP212
【目录】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第1章 绪论11-25
• 1.1 电化学传感器11-13
• 1.1.1 传感器概述11
• 1.1.2 电化学生物传感器11-12
• 1.1.3 电化学生物传感器的原理和分类12
• 1.1.4 电化学生物传感器的特点12-13
• 1.2 葡萄糖的检测13-16
• 1.2.1 葡萄糖检测的重要性13-14
• 1.2.2 葡萄糖传感器的发展14-16
• 1.2.3 酶葡萄糖传感器16
• 1.3 无酶葡萄糖传感器16-19
• 1.3.1 无酶葡萄糖传感器概述16-17
• 1.3.2 无酶葡萄糖传感器研究现状17-19
• 1.3.3 无酶葡萄糖传感器的优势19
• 1.4 碳纳米材料19-23
• 1.4.1 碳纳米材料概述19-21
• 1.4.2 石墨烯及其在生物传感器中的应用21-22
• 1.4.3 碳量子点及其在生物传感器中的应用22-23
• 1.5 论文的立题依据和创新点23-25
• 1.5.1 立题依据23-24
• 1.5.2 创新点24-25
• 第2章 实验方法25-31
• 2.1 实验试剂及仪器设备25-26
• 2.1.1 实验主要试剂目录25-26
• 2.1.2 实验仪器与设备目录表26
• 2.2 研究方法26-28
• 2.2.1 电极的打磨及测试26
• 2.2.2 电化学测试方法26-27
• 2.2.3 材料合成方法27-28
• 2.3 材料表征28-31
• 2.3.1 扫描电子显微镜（SEM）28
• 2.3.2 透射电子显微镜（TEM）28
• 2.3.3 X射线衍射仪（XRD）28
• 2.3.4 X射线光电子能能谱仪（XPS）28
• 2.3.5 原子力显微镜（AFM）28-29
• 2.3.6 电化学工作站29-31
• 第3章 Cu-RGO柔性电极的制备及其在葡萄糖检测中的应用31-45
• 3.1 引言31-32
• 3.2 实验部分32-33
• 3.2.1 石墨烯柔性电极的制备32
• 3.2.2 还原石墨烯柔性电极的修饰32
• 3.2.3 血清中葡萄糖浓度的检测32-33
• 3.2.4 Cu-RGO柔性电极的电化学性能测试33
• 3.3 结果与讨论33-43
• 3.3.1 石墨烯柔性电极的制备条件优化33-34
• 3.3.2 石墨烯及其柔性电极的形貌表征34-35
• 3.3.3 Cu-RGO电极形貌表征及成分分析35-37
• 3.3.4 Cu-RGO电极对葡萄糖的电催化性能37-38
• 3.3.5 铜纳米颗粒催化氧化葡萄糖机理38-39
• 3.3.6 Cu-RGO电极沉积条件优化39-40
• 3.3.7 Cu-RGO电极对葡萄糖的计时电流响应40-41
• 3.3.8 Cu-RGO电极对葡萄糖检测的选择性41-42
• 3.3.9 Cu-RGO电极稳定性、柔韧性及实样检测42-43
• 3.4 本章总结43-45
• 第4章 新型碳量子点的合成及其在葡糖糖检测中的应用45-57
• 4.1 引言45-46
• 4.2 实验部分46-47
• 4.2.1 N, S, Fe-CDs的合成46
• 4.2.2 N, S, Fe-CDs量子产率的计算46
• 4.2.3 N, S, Fe-CDs催化过氧化氢分解的定性测试46-47
• 4.2.4 葡萄糖传感器的制作47
• 4.2.5 葡萄糖传感器的电化学性能测试47
• 4.3 结果与讨论47-55
• 4.3.1 N, S, Fe-CDs形貌表征及成分分析47-49
• 4.3.2 N, S, Fe-CDs光学性质49-50
• 4.3.3 N, S, Fe-CDs催化H_2O_2分解50-51
• 4.3.4 N, S, Fe-CDs对葡萄糖的电催化性能51-52
• 4.3.5 N, S, Fe-CDs催化葡萄糖分解的机理52-53
• 4.3.6 N, S, Fe-CDs修饰电极制备和检测条件优化53-54
• 4.3.7 N, S, Fe-CDs/GCE对葡萄糖检测的灵敏度54-55
• 4.3.8 N, S, Fe-CDs/GCE的选择性55
• 4.4 本章小结55-57
• 第5章 结论与展望57-59
• 5.1 结论57
• 5.2 展望57-59
• 参考文献59-75
• 致谢75-77
• 硕士期间科研情况77

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