稀土-DTPA-碱基配合物在检测尿液中碱基代谢产物的应用

发布时间：2020-07-26 22:44

【摘要】：近年来,荧光探针检测方法因其设备简单、操作简便、分析速度快等优点,被广泛应用于生物、医药、化学等多个重要领域。因为化学发光不需要使用除激发光之外的任何光源,所以在利用荧光探针进行化学发光成像时,不需要担心荧光检测或者荧光成像时会受到背景光源的干扰,从而可以获得更低的检出限。本文根据被检测分子乳清酸(OA)和黄嘌呤(Xe)的结构特点,结合稀土金属离子特殊的配位特性设计合成了配合物Eu~(III)-dtpa-BA用来检测尿液中的OA。同时合成了配合物Tb~(III)-dtpa-2A,Tb~(III)-dtpa-2C和Tb~(III)-dtpa-AC用来检测尿液中的Xe,并比较了几种配合物在检测Xe时表现出的差异性。另外,本论文采用红外光谱、元素分析、核磁共振氢谱和核磁共振碳谱等方法对合成的所有配体进行了表征。研究了溶液pH值,可能共存的物质的存在对检测的影响。最终确定了线性关系,提出了相应的检测机理。具体内容分为以下两部分:1、第一部分根据OA的结构特点,利用RNA单链碱基排序规则使dtpa酸酐与腺嘌呤通过酰化反应合成配体dtpa-BA。然后将具有九配位特性的Eu~(3+)与dtpa-BA进行配位得到配合物Eu~(III)-dtpa-BA用来检测尿液中的OA。我们也研究了溶液pH值对OA检测的影响。在最佳溶液pH条件下,Eu~(III)-dtpa-BA的荧光强度随着OA浓度的增加而不断降低。另外,尿液中的共存物质,如尿酸、马尿酸、肌酸酐、组氨酸和抗坏血酸的存在不会对OA的检测造成干扰。最终,我们成功将Eu~(III)-dtpa-BA应用于真实尿液中检测OA。根据实验结果,我们分析并描述了使用Eu~(III)-dtpa-BA作为荧光探针检测OA的机理。2、第二部分同样根据被检测物Xe的结构,利用DNA单链碱基排序规则用腺嘌呤和胞嘧啶分别修饰dtpa合成三种配体dtpa-2A,dtpa-2C和dtpa-AC。然后将具有九配位特性的Tb~(3+)与三种配体配位合成三种配合物Tb~(III)-dtpa-2A、Tb~(III)-dtpa-2C和Tb~(III)-dtpa-AC用来检测尿液中的Xe。在这一部分我们分别研究了溶液pH值对三种配合物荧光强度的影响。同时,我们还探究了三种配合物的荧光强度随Xe浓度的变化情况。得到Tb~(III)-dtpa-2A的荧光强度随Xe浓度的增加而逐渐降低,而Tb~(III)-dtpa-2C和Tb~(III)-dtpa-AC的荧光强度却随Xe浓度的增加而逐渐增强。我们还比较了三种配合物在检测Xe时的抗干扰能力,实验结果表明,Tb~(III)-dtpa-AC在检测Xe时的抗干扰能力要强于Tb~(III)-dtpa-2A和Tb~(III)-dtpa-2C。最终,三种配合物都能用于在实际尿液中检测Xe。基于实验结果,我们提出了相应的检测机理。
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：R446.12;O641.4
【图文】：

第 2 章 EuIII-dtpa-BA 配合物作为荧光探针检测乳清酸(OA)的研究仪器名称 型号 生产厂家电子分析天平 BS210S 型 厦门中村精密仪器有限公司旋转蒸发仪 XMZ-R141 型 岛津集团有限公司核磁共振波谱仪 AvanceⅢ400 型 Bruker 公司傅里叶变换红外光谱仪 330FT-IR NICOLET 型 Thermo Electron 公司元素分析仪 Perkin Elmer 2400 Perkin Elmer 公司紫外-可见吸收光谱仪 CARY 系列 VARIAN 公司荧光光谱仪 CARY 系列 VARIAN 公司2.2.3 EuIII-dtpa-bis(adenine)(EuIII-dtpa-BA)的合成EuIII-dtpa-bis(adenine)的合成流程如图 2-1 所示：表 2-2 主要实验仪器

第 2 章 EuIII-dtpa-BA 配合物作为荧光探针检测乳清酸(OA)的研究2.2.4.2 真实样品的制备实验过程中所使用的尿样来自一个健康女孩，而且未经过任何处理直接被稀释 100 倍。然后,取 7 支 15.00 mL 比色管，每支加入 50 μL 浓度为 5.00 10-3mol/L 的 EuIII-dtpa-BA 储备液，然后每支再分别加入 0 μL、10 μL、25 μL、50 μL、100 μL、150 μL 和 250 μL 浓度为 5.00 10-3mol/L 乳清酸(OA)溶液，最后均用尿液定容至 5 mL，用于荧光检测。

dtpa、腺嘌呤(adenine)和dtpa-BA的红外光谱图

【参考文献】

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1 李海涛;稠环芳烃分子的对称性与其荧光效率的关系[J];四川师范大学学报(自然科学版);1995年05期

本文编号：2771398