低氧检测用双异核金属配合物探针研究

发布时间：2017-07-06 01:17

  本文关键词：低氧检测用双异核金属配合物探针研究

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【摘要】：分子氧(02)是好氧生物一种重要的代谢产物,对于维持细胞的生命活动具有十分重要的意义。低氧是氧气供应不充分的结果,与许多疾病密切相关,尤其是恶性固体肿瘤的一大显著特征。因此,开发用于准确监测肿瘤组织中氧气含量的探针对于恶性肿瘤的诊断、分期以及个性化治疗具有十分重大的意义。由于金属配合物具有较大的斯托克斯位移、发光颜色可调控、光稳定性强、发光寿命长等优点,从而金属配合物的发光成像吸引了科研工作者的广泛关注。金属配合物的发光成像技术被广泛应用于肿瘤低氧微观环境的监测过程中。通过氧气分子与金属配合物三重激发态之间碰撞造成的能量转移,导致配合物发光强度的淬灭,进而实现对氧气含量的监控。然而大部分金属配合物发光探针通过单一发射波长下发光强度的变化指示体系氧气浓度的变化,这种方法容易受到探针浓度、激发光强度和仪器性能等因素的影响。为了克服上述问题,文章合成了两例具有双发射的金属配合物,并对生物体内的氧气含量的变化进行了比率监控。论文首次利用了具有双发射性能的双异核金属钌铱配合物[Ru(bpy)3-(CH2)io-Ir(F2ppy)2(bpy)]3+(RuIr)实现了对活细胞及老鼠体内氧含量波动的比率监控。由于在RuIr中存在着较强的发光共振能量转移(LRET),使得[Ir(F2ppy)2ppy)2]+(Ir)的发光较弱,并且对氧气含量的变化不敏感；而Ru(bpy)32+(Ru)部分的发光相对较强,并且发光强度会随着氧气含量的增加而逐渐减小,进而可以实现对氧气含量变化的比率监控。通过细胞和小鼠活体实验,进一步证明该探针具有很好的生物应用潜力。该方法有望应用于生物体内氧含量波动的实际监控中。设计并合成了一例具有双发射性能的锇铱配合物[Os(bpy)3-(CH2)12-Ir(F2ppy)2(bpy)]3+(OsIr)。与单核过渡金属配合物Os、Ir相比,OsIr显示出红绿光双发射性能,且发射的红光位于近红外区域。双异核过渡金属配合物OsIr在体外和活细胞测试中优异的测试性能,可进一步应用于生物体内氧含量的发光检测中。
【关键词】：低氧 细胞成像 金属配合物 比率响应 氧气淬灭
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4;R446
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-26
• 1.1 低氧检测的意义10
• 1.2 氧气检测方法与技术10-12
• 1.3 低氧探针研究进展12-25
• 1.3.1 有机类低氧探针13-16
• 1.3.2 金属配合物类低氧探针16-25
• 1.4 选题背景和依据25-26
• 2 活细胞低氧探针双异核金属配合物RuIr26-43
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-30
• 2.2.1 实验仪器与试剂27
• 2.2.2 探针RuIr的合成27-28
• 2.2.3 探针RuIr性能测试28-30
• 2.3 结果与讨论30-41
• 2.3.1 金属配合物染料的吸收与发射光谱测试30-31
• 2.3.2 RuIr、Ru和Ir对氧气的发光响应31-33
• 2.3.3 RuIr发光寿命的测定33-34
• 2.3.4 RuIr对氧气的循环响应测试34-36
• 2.3.5 RuIr对氧气的选择性测试36-37
• 2.3.6 细胞毒性测试37-38
• 2.3.7 RuIr对活细胞内氧含量变化的比率发光响应38-40
• 2.3.8 RuIr的活体成像40-41
• 2.4 本章小结41-43
• 3 双异核金属配合物低氧探针OsIr43-51
• 3.1 引言43-45
• 3.2 实验部分45-47
• 3.2.1 实验仪器与药品45
• 3.2.2 探针分子合成45-47
• 3.2.3 探针性能测试47
• 3.3 结果与讨论47-50
• 3.3.1 配合物发光光谱测定47-49
• 3.3.2 细胞成像49-50
• 3.4 本章小结50-51
• 结论51-52
• 参考文献52-57
• 附录A RuIr和OsIr的核磁谱图和质谱图57-63
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况63-64
• 致谢64-65

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