冠醚接枝聚乙烯醇微孔膜制备及其锂同位素吸附分离性能研究

发布时间：2020-03-29 14:18

【摘要】：锂是世界上最轻的金属元素。自然界中的锂有6Li和7Li两种稳定同位素,其中,6Li是核聚变反应堆必不可少的燃料,可以通过中子的轰击使得氚和氦不断增殖,而7Li则被用作核聚变反应堆的堆心冷却剂和导热的载热剂。所以,锂同位素分离和提纯对于绿色核能的开发和发展至关重要。本文利用冠醚分子对锂同位素的吸附和分离效应,通过化学接枝法将其固载到高分子聚合物中并进行微孔膜结构调控,探索微孔膜对锂同位素的吸附和分离性能。本文以冠醚接枝聚乙烯醇(PVA-g-FB15C5)为膜材料,以水为溶剂,通过浸没沉淀相转化技术,以过饱和硫酸钠溶液为凝固浴,考察了致孔剂用量、铸膜液温度和粘度、凝固浴温度、交联时间以及交联温度等对膜结构和膜性能的影响。结果表明,在没有致孔剂的情况下,PVA-g-FB15C5膜上表面会出现较厚的皮层结构,当PEG2000添加量为1%时,PVA-g-FB15C5出现了较好的海绵状孔结构。在最佳成膜条件下得到的膜平均孔径为0.211 μm,孔隙率60.5%,水通量达到1225 L/m2·h。此外,随着交联时间的增加,在交联60min后,交联度趋于平衡,接近33%左右,当交联温度为30 ℃、交联时间为20 min时,膜操作性能最稳定。采用静态吸附法研究了 PVA-g-FB15C5微孔膜对锂离子吸附的吸附动力学、吸附热力学,并采用Lagrange准一级动力学方程、准二级动力学学方程、Langmuir等温线方程、Freundlich等温线方程、Dubinin-Radushkevich等温线方程以及Temkin等温线方程对实验数据进行了拟合。结果表明,在实验温度范围内PVA-g-FB15C5微孔膜对锂离子的吸附率均随着吸附时间的延长而增加,在30min时达到吸附平衡。PVA-g-FB15C5微孔膜对锂离子的吸附动力学符合Lagrange准二级动力学方程,表明该吸附过程为典型的化学吸附。吸附热力学符合Freundlich等温线方程,表明吸附主要发生在PVA-g-FB15C5微孔膜的膜内部活性区位,属于多分子层吸附。在实验温度范围内,吉布斯自由能变、吸附焓变和熵变均为负值,表明PVA-g-FB15C5微孔膜对锂离子的吸附为自发进行的放热过程。采用液-固萃取体系研究了 PVA-g-FB15C5微孔膜对锂同位素的分离性能,系统考察萃取时间、温度、锂盐种类、溶剂种类和冠醚固载量等因素对锂同位素分离性能的影响。结果表明,当冠醚固载于PVA之后,随着固载量从0.317m_ol/g升高至1.836 m_ol/g,分离因子由1.01 ±0.002提高到1.046 ±0.002。在传统的液液萃取相比,将FB15C5溶解于三氯甲烷为有机相,得到分离因子为1.022。与液液萃取体系富集类型不同的是,-7Li富集于有机相,轻同位素6Li富集于液相。另外,在20 ℃下,以锂盐为LiI,异丙醇为溶剂时,微孔膜单级分离因子高达 1.06 ±0.002。
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TL25

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