TODGA在离子液体中对钍、铀的萃取分离

发布时间：2020-04-12 04:40

【摘要】：随着核电的快速发展,一方面如何处理随之产生的大量乏燃料,减少其对人类和环境的危害成为人们关注的焦点。另一方面,由于地球上有限的铀资源,无法满足核能的可持续发展的需求,因此必须走闭式核燃料循环路线,回收利用乏燃料中的铀;此外,天然钍只有一种同位素232Th,是一种可转换材料,其储量是铀储量的3倍多。232Th可以通过中子俘获和β衰变等核反应,生成易裂变的233 U。生成的233 U可以参与裂变,可以有效地缓解铀资源的不足。本课题将探索利用TODGA/离子液体体系实现钍、铀分离的可行性。本论文选择了对镧系、锕系元素具有良好萃取效果的二酰胺荚醚类“绿色”萃取剂TODGA为萃取剂,以疏水性的咪唑类离子液体[C2mim][NTf2]为稀释剂,组成的新的“绿色”萃取体系。利用该体系对硝酸水溶液体系中钍、铀的萃取行为进行研究。详细的考察了在TODGA/离子液体体系中,接触时间、硝酸浓度、被萃的离子浓度、TODGA浓度、温度对该体系萃取性能的影响,并探究了该体系在硝酸溶液中萃取钍、铀的萃取机理以及萃取分离二者的可行性。本文一共分为五章,每章的主要内容与结论概述如下:第一章首先介绍了核电发展的现状,发现核电的可持续发展离不开乏燃料后处理。然后介绍了乏燃料后处理的现状及当前世界各国认为的唯一的、实用的基于PUREX流程的有机溶剂萃取技术的水法流程的优缺点。接着介绍了新型溶剂离子液体的概念、独特的性质,作为稀释剂在乏燃料后处理相关领域的代表性的研究成果及其相关的辐射效应的研究。紧接着介绍了溶剂萃取的第一要素萃取剂的研究现状,尤其是对荚醚类二酰胺的萃取分离镧系、锕系元素的机理进行详细的研究;并介绍了TODGA作为萃取剂萃取金属元素尤其是镧系、锕系元素的研究成果。引出了本文的主要研究内容。第二章研究了TODGA/离子液体对钍在硝酸溶液中的萃取行为,详细考察了接触时间、硝酸浓度、Th4+浓度、TODGA浓度、温度对TODGA/离子液体体系萃取性能的影响。作为对比,我们还考察了TODGA在传统有机溶剂异辛烷中对Th4+的萃取。结果发现,TODGA/离子液体体系对Th4+的萃取反应是吸热反应,而且在50℃实验温度下,能在5min内达到萃取平衡。萃取体系随着酸度对Th4+的萃取性能先降后增大;Th4+浓度的增大,TODGA浓度的降低,对Th4+的萃取性能下降。TODGA在离子液体萃取体系中比在有机体系中有更好的Th4+萃取效果,特别是在低硝酸浓度条件下。通过萃取机理研究,推测出在低硝酸浓度下萃取反应是离子交换且TODGA与Th4+配比为2:1,在高硝酸浓度下萃取是中性络合。第三章研究了TODGA/离子液体对铀在硝酸溶液中的萃取行为,详细考察了接触时间、硝酸浓度、UO22+浓度、TODGA浓度、温度对TODGA/[C2mim][NTf2]体系萃取性能的影响。作为对比,我们还考察了TODGA在传统有机溶剂异辛烷中对UO22+的萃取。结果表明:TODGA/[C2mim][NTf2]体系对UO22+的萃取是吸热反应,且在50℃下,能在5min内达到平衡。萃取体系随着酸度对UO22+的萃取性能不断地下降;UO22+浓度的增大,TODGA浓度的降低,对UO22+的萃取性能下降。TODGA在离子液体萃取体系中比在有机体系中有更好的UO22+萃取效果。通过萃取机理研究,推测出在离子液体体系中萃取反应机理是离子交换而在异辛烷体系中的萃取机理是中性配合。第四章主要考察了TODGA/[C2mim][NTf2]萃取体系和TODGA/Isooctane萃取体系对钍、铀的萃取分离情况,并对两种萃取体系进行详细的对比。发现在离子液体体系中,钍、铀的分离因子SFTh/U随着酸度的增加而先减少后增加,在低酸和高酸下都有很好的分离效果,且在低酸0.01mol/L的硝酸浓度时,SFTh/U可达91;而在6mol/L的硝酸浓度时,SFTh/U可达106。在异辛烷体系中,钍、铀的分离因子SFTh/U随着酸度的增加而增加,在在6mol/L的硝酸浓度时,SFTh/U可达67,显示出很好的分离效果。第五章是总结与展望。
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TL241.14

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