液态PbBi合金中氧浓度的调控及对包层材料腐蚀的理论研究

发布时间：2020-04-16 22:20

【摘要】：核裂变反应堆运行过程中会产生长寿命、高放射性的核废料,而核废料的处理对人类是一个重大挑战。随着加速器和反应堆技术的发展,人们提出了一种新的处理核废料的策略：加速器驱动的次临界系统(ADS)。它的核心是利用加速器产生高能强流质子束,轰击重金属靶材(如铅、铅铋合金)产生散裂中子作为外源中子驱动,对核废料进行次临界核反应。铅铋合金具有非常多的优良特性,如熔点低、沸点高、导热性能好、中子性能好、化学性质稳定,是铅冷式快堆和加速器驱动的次临界系统中冷却剂和散裂靶材的候选材料。但是铅铋合金对它的包层材料(如钢)具有严重的溶解腐蚀作用,因此如何提高包层材料的抗腐蚀性能在ADS的发展中是至关重要的科学问题。研究发现在铅铋合金中加入合适浓度的O后,能够在很大程度上降低包层材料的溶解腐蚀。这是因为加入的氧会与包层材料反应表面形成了稳定的氧化物薄膜将钢与液态铅铋合金隔开。这种保护性的氧化层对合金中氧的浓度非常敏感。当合金中O浓度较低,包层材料表面无法形成保护性的氧化膜,浓度太高时,包层材料表面出现氧化腐蚀现象。因此,铅铋合金中的O浓度需要进行精确地测量和控制,而目前,这个问题依然没有得到很好的解决。本文从原子尺度上研究铅铋合金中O浓度的控制以及铅铋合金对氧化层性能的影响。此外,我们还使用团簇动力学方法研究面向等离子体材料W表面在离子辐照条件下的缺陷演化行为。本论文一共分为六章。在第一章中,我们将介绍铅铋合金的微观结构、O浓度的控制方法、包层材料表面形成氧化层的结构,最后我们介绍几种在核材料研究中使用到的多尺度模拟方法。在我们的研究中,需要对原子的短程有序性进行分析,因此,在第二章中,我们首先介绍分子动力学和径向分布函数的计算。这一章还将对团簇动力学方法进行介绍。在团簇动力学的计算中,我们引入了一些新的参数,如晶界、温度梯度等,相应的计算细节和我们对该方法的发展也将在本章中做详细介绍。最后对计算中使用的软件包进行简单介绍。从第三章开始介绍我们的研究工作。铅铋合金中O的微观状态对于探测O浓度至关重要,我们使用密度泛函理论研究了O的局域结构、扩散过程。为了将铅铋合金中的O浓度控制在合适的区间中,H会作为控O元素加入到液态合金中。类似于O,我们研究了H在铅铋合金中的短程有序性和温度效应。同时,我们还研究了合金中H与O之间的反应过程,并对平衡条件下的浓度进行了理论预测,这对实验上控制O的浓度具有指导意义。在第四章中,我们研究了液态铅铋合金与氧化层之间的相互作用。计算表明,铅原子更倾向于吸附在氧化层的表面,并且吸附之后会促进表面Fe原子的溶解。此外,铅原子和铋原子能够促进氧化层中空位和间隙原子的形成,这对氧化层长期的保护性能有不利影响。最后,我们发现Cr能够抑制氧化层中空位的形成,并且会阻碍Fe原子在氧化层中的扩散,因此Cr有助于提高氧化层的抗腐蚀性能。在第五章中,我们使用团簇动力学方法对钨表面存在晶界和温度梯度时,氘浓度的演化进行了理论研究。研究结果表明,当晶界宽度小于3nm时,能够抑制氘向钨内部的扩散,而当晶界宽度大于3nm时,就可能作为氘的聚集中心。当钨表面存在温度梯度时,我们发现,氘会向低温区域漂移,使低温区域的氘浓度远大于高温区域的浓度。我们在第六章中对前面所有的工作进行了总结,并对以后的工作进行分析和展望。
【图文】：

示意图,冷式,示意图,液态铅

轻水堆主要是利用IJ-235作为核燃料。快屮子增值堆可以实现U-238到杯的转变，达到了核燃料的增值，提高了利用率。图1.1为铅冷式快反应堆示意图[2]。从图中可以看出，，核反应放出的热量，通过液态铅或者液态铅铭共晶冷却，温度较高的液态金属，通过热交换机，将热量传递给二回路，从而推动发电机发电。受制于裂变核燃料储量的限制，人们又提出了利用聚变反应放出的能量发电的构想，而氖核与l#核是聚变反应的最佳燃料：丨H+丨H —丨He+I^n+Q ,并且在海水中氖和l#的储量丰富。聚变的实现需要解决材料在极端的条件下服役问题，比如超高温、强磁场、高通量的离子和中子福射等，这对材料的性能提出了苟刻的要求。+娭-‘‘ —^rii 屸“I I*??- V ? iI Iruuiii t图1.1铅冷式快中子反应堆示意图[2]人们通过对废料的研宄表明，次锏系元素和长期放射性元素需要经过几万年甚至几十万年才能够降到天然铀的放射性水平。目前主要使用的是直接掩埋方法

示意图,系统原理,示意图,共晶

图1.2 ADS系统原理示意图[3]式快反应堆和加速器驱动的次临界系统中，铅或者铅秘共晶作为冷却堆【彳‘释放的能量传递1'Ti来。铅秘共晶（Lad Bismuth Eutectic, LBE)
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TL341

【参考文献】