部分关键放射性核素在膨润土复合物和北山花岗岩上的吸附研究
发布时间：2020-04-20 06:15
【摘要】：甘肃北山是目前我国高放废物地质处置的重点预选场址。同时,高庙子膨润土是目前选定的地质处置库缓冲/回填材料。因此,研究关键放射性核素在高庙子膨润土和北山花岗岩上的吸附行为具有重要意义。本论文工作分别研究了U(Ⅵ)在氧化石墨烯(GO)-膨润土(Bent)复合物(GO-Bent)上的吸附作用,以及Se(Ⅳ)和Se(Ⅵ)在北山花岗岩(10号井样品)上的吸附行为。首先,制备了GO-Bent并利用X-射线粉末衍射、红外光谱、扫描电镜、透射电镜、热重分析、电位滴定等手段对其进行了表征：然后采用批式法研究了GO含量、液相pH、离子强度(Ⅰ)对Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)、Np(V)、U(Ⅵ)在GO-Bent上吸附的影响。结果表明：随着GO含量的增加,GO-Bent对Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)、 Np(Ⅴ)、U(Ⅵ)的吸附明显增强,GO上的含氧官能团对GO-Bent吸附能力的增强起到关键作用；pH对吸附过程有明显的影响,在低pH条件下,随着Ⅰ的增大,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在GO-Bent上的吸附有所减弱,可能与外层表面配位作用或离子交换反应主导吸附作用有关；在高pH条件下,Ⅰ对吸附没有明显影响,可能与形成了内层表面配合物有关。Ⅰ对Np(V)和U(Ⅵ)在Bent-GO上的吸附影响较小。Am(Ⅲ)Eu(Ⅲ)在GO-Bent上的吸附等温线符合Langmuir模型,而Np(Ⅴ)和U(Ⅵ)的吸附等温线更适合用Freundlich模型描述。用HNO3和H202氧化75Se(0),分别制备了75Se(Ⅳ)和75Se(Ⅵ)。利用75S(Ⅳ)示踪剂分别研究了接触时间、固液比、液相pH值、Ⅰ、Se浓度和温度等因素对Se(Ⅳ)在北山花岗岩上吸附的影响。结果表明：Se(Ⅳ)在北山花岗岩上的吸附符合准二级动力学模型,在48 h内达到吸附平衡；pH对Se(Ⅳ)的吸附影响很大,低pH更有利于Se(Ⅳ)的吸附；Ⅰ对Se(Ⅳ)的吸附没有明显影响,可能主要生成了内层表面配合物；在25～80℃的范围内,温度对Se(Ⅳ)的吸附影响甚微。北山花岗岩对Se(Ⅵ)吸附能力非常弱,在本文研究条件下,吸附分配比均小于1。
【图文】：
渗流、阻滞放射性核素迁移，传导福照热等从上世纪７０年代开始，历经逡逑了大量的理论研巧和工程实践，国内外专家普遍认为膨涧止是理想的缓冲／回填逡逑材料［４４＾５］。膨涧王是一种可溶胀的层状粘±，其主要成分为蒙脱石。图１－４为蒙逡逑脱石晶层结构示意图。蒙脱石是一种２：１型层状s晁嵫慰笪铮溆涤杏谰貌愕绾桑义喜⑶矣谢⑽藁胱雍途酆衔锟桑浊度牖蚴峭ü胱咏换唤朊赏咽慵洹Ｃ赏彦义鲜幕竟乖焓堑ジ銮ρ醢嗣嫣迤惚涣讲鉺暄跛拿嫣迤闼校⒐蚕硭拿嫣邋义隙ザ说难踉印２慵涞绾杉却嬖谟诎嗣嫣迤阒校ㄖ饕牡偷绾商娲镉校停纾玻㈠义希疲澹玻ⅲ停睿玻停粒保常泊嬖谟谒拿嫣迤阒校ǎ粒保常颍疲澹常娲樱椋矗Ｒ虼嗣赏咽义掀惚砻娣植即罅康母旱绾桑诒咴岛凸战谴Φ恼绾稍蛴肴芤夯肪秤泄亍６义喜慵涫呛涂膳蛘偷模肿涌桑捉氩慵洌沟妹赏咽慵渚喾⑸浠Ｋ义细哐故蹬蛉笸蹙哂械蜕感浴⒏呃胱咏换蝗萘俊⒔虾玫牧ρ匦缘扔诺沐义衔夜谏鲜兰停福澳甏衅诳级匀蛉
本文编号：2634256
【图文】：
渗流、阻滞放射性核素迁移，传导福照热等从上世纪７０年代开始，历经逡逑了大量的理论研巧和工程实践，国内外专家普遍认为膨涧止是理想的缓冲／回填逡逑材料［４４＾５］。膨涧王是一种可溶胀的层状粘±，其主要成分为蒙脱石。图１－４为蒙逡逑脱石晶层结构示意图。蒙脱石是一种２：１型层状s晁嵫慰笪铮溆涤杏谰貌愕绾桑义喜⑶矣谢⑽藁胱雍途酆衔锟桑浊度牖蚴峭ü胱咏换唤朊赏咽慵洹Ｃ赏彦义鲜幕竟乖焓堑ジ銮ρ醢嗣嫣迤惚涣讲鉺暄跛拿嫣迤闼校⒐蚕硭拿嫣邋义隙ザ说难踉印２慵涞绾杉却嬖谟诎嗣嫣迤阒校ㄖ饕牡偷绾商娲镉校停纾玻㈠义希疲澹玻ⅲ停睿玻停粒保常泊嬖谟谒拿嫣迤阒校ǎ粒保常颍疲澹常娲樱椋矗Ｒ虼嗣赏咽义掀惚砻娣植即罅康母旱绾桑诒咴岛凸战谴Φ恼绾稍蛴肴芤夯肪秤泄亍６义喜慵涫呛涂膳蛘偷模肿涌桑捉氩慵洌沟妹赏咽慵渚喾⑸浠Ｋ义细哐故蹬蛉笸蹙哂械蜕感浴⒏呃胱咏换蝗萘俊⒔虾玫牧ρ匦缘扔诺沐义衔夜谏鲜兰停福澳甏衅诳级匀蛉
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