利用非线性切伦科夫辐射探测铁电晶体畴壁晶格对称性

发布时间：2020-05-10 11:37

【摘要】：为实现准相位匹配,铁电晶体通常通过周期性极化畴反转的方式以获得高效的非线性频率转换效率,晶体中正负畴区域的交界面被定义为畴壁。近年来,铁电晶体畴壁以其不同于晶体单畴体介质区域的如导电性、可迁移性和对称性等特殊性质以及在纳米尺度功能器件的应用前景,受到研究人员关注。尽管人们利用了光学成像以及扫描探针类显微镜等方法来探测畴壁的内部结构,但是畴壁区域非线性过程增强机理的解释仍不成熟。本文主要集中在研究铁电晶体畴壁的非线性光学特性。特别是基于铁电晶体畴壁的非线性切伦科夫辐射,这是一种满足自动纵向相位匹配的非线性过程,比起其他参量过程,具有转化效率高、宽带倍频以及实验条件宽松等特点。由于周期性极化晶体中切伦科夫辐射与畴壁的局域性密切相关,可以作为我们探测畴壁内部性质的有效手段。畴壁区域晶格不同的对称性的依据主要来源于畴壁区域非线性过程的增强,目前主流的观点包括,由于晶格结构的扭曲而产生的新极化率张量以及畴壁局域的内建电场,这些都直接表明了其不同于体介质晶格的对称性。实验中,由于铌酸锂畴壁产生的非线性切伦科夫倍频以及和频携带畴壁本身的结构信息,我们通过探测切伦科夫辐射的偏振,同时调节对应基频光的偏振,定性地得到了完整的畴壁二阶极化率张量。基于对比铌酸锂体介质新产生的极化率张量元,我们得出畴壁区域晶格的镜面反演对称性被破坏,而三重旋转对称性得到保留。利用双折射晶体不同偏振光的折射率的不同,以一种偏振态作为入射光,由于此时满足切伦科夫辐射相速度阈值条件,在对应的切伦科夫角上可以观察到另一种偏振态的出射光,称为线性切伦科夫辐射。这一现象还尚未有文献报道,表现为双折射晶体中的偏振转换过程。同时通过增大泵浦光的入射角同样可以实现类反常色散环境中的切伦科夫辐射。类似于非线性切伦科夫辐射,由于畴壁对线性切伦科夫辐射过程极化波的局域作用,我们可以利用线性极化率的张量元变化表征畴壁对称性的破缺。
【图文】：

示意图,相位匹配,倍频光,能量

图 1-2 相位匹配与倍频光能量示意图[4]。（a）相位失配情况（b）相位匹配情况（c）准相位匹配时二次谐波的强度随光传播距离的变化。Fig. 1-2 Schematic of the quasi-phase-matching[4]. Diagram of phase matchingprocess and the relationship of second harmonic generation with respect tofundamental wave propagation distance in (a) phase-mismatching process (b)phase-matching process (c) quasi-phase-matching process.以铌酸锂（LiNbO3）晶体中的倍频过程为例，当泵浦光（基频光）为 1为得到高效的 532nm 倍频输出（以 ee-e 匹配过程为例）。我们可以采用畴反转的方法，并且控制极化周期为 7.58μm，来实现准相位匹配。相位匹配的另一种方法双折射匹配[1, 2]（图 1-3 所示），则需要严苛条件来 (通过控制波长、温度等实验条件保证基频光与倍频光波矢匹配)，同时短波极限，走离效应等问题。因此，准相位匹配是实现非线性过程十分理，通过人工设计晶体的极化周期来实现不同的相位匹配过程，晶体的高非被充分利用同时实验条件也更为宽松。

示意图,双折射,相位匹配,电偶极矩

图 1-3 双折射相位匹配示意图[4, 5]。(a) 正单轴晶体（b）负单轴晶体的双折射匹配(c)铌酸锂的双折射匹配示意图。Fig. 1-3 Diagram of birefringence phase-matching[4, 5]. (a) Positive uniaxial crystal (b)Negative uniaxial crystal (c) Diagram of birefringence of lithium niobate.1.2 铁电晶体极化特性（1）铁电晶体极化铁电晶体的晶胞中原子正负电荷中心不重合，从而会产生电偶极矩，内部电偶极矩的累积，在特定的方向上呈现极性。在基础电磁学[6, 7]中，，极化强度是表示介电材料中电偶极矩空间分布密度的矢量场。没有外加电场时，铁电晶体分子在宏观体积元 V 电偶极矩的矢量和iVp 为零，因此对外不显电性。在外电场的作用下，极化强度矢量可以定量地描述为limiVpP ，其中表示宏观体积内 i 个分子电偶极矩的总和，并且极化
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TL81;O734

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