单氮杂苯并-15-冠-5接枝聚砜膜锂同位素分离性能研究

发布时间：2020-05-11 19:16

【摘要】：锂元素在自然界中存在6Li和7Li两种稳定的同位素,其丰度分别为7.5%和92.5%。锂同位素是核聚变所需的重要材料,6Li作为核聚变堆燃料,被中子轰击后可以形成氚和氦,使得聚变反应堆中的氚可以不断增殖;7Li则被用来核聚变反应堆的堆芯冷却剂和导热的载热剂,所以发展锂同位素分离对核能工业的发展至关重要。本课题将具有锂同位素分离效应的氮杂冠醚接枝到聚砜链上,优化反应条件;然后采用浸没沉淀相转化法制备冠醚接枝聚砜膜,调控膜结构;最后将膜用于锂同位素分离,探索不同条件对锂同位素分离性能的影响。采用以氯甲基化聚砜(CMPSf)与单氮杂苯并15-冠-5(BN15C5)为原料的单分子亲核取代反应,制备单氮杂苯并15-冠-5接枝聚砜(PSF-g-BN15C5)聚合物材料。采用核磁共振谱仪(1H-NMR)、热重分析仪(TGA)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射能谱仪(XPS)等分析方法对CMPSf、BN15C5与PSF-g-BN15C5聚合物材料的化学组成和结构进行了表征。考察反应时间、反应温度、聚合物浓度和氨基与氯甲基的物质量之比对冠醚固载量的影响,并采用响应面法对冠醚固载量进行优化。结果表明,以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂,氨基与氯甲基的物质量之比1.25:1、聚合物浓度19.77%± 0.5%、反应温度71.64 ± 0.6 ℃、反应时间7.12 ± 0.1 h,可以制得冠醚固载量为0.654 meq.g-1 的 PSF-g-BN15C5 聚合物。以PSF-g-BN15C5聚合物溶液为铸膜液,采用反应控制相转化制备膜。考察了铸膜液固含量、凝固浴种类、铸膜液温度以及添加剂加入量对冠醚接枝聚砜膜膜结构和性能的影响。发现铸膜液温度、固含量、添加剂用量及凝固浴种类等均会影响膜孔结构,当铸膜液温度为20℃,PSF-g-BN15C5聚合物浓度16%,添加剂加入量为4%PVP-K30,凝固浴选用30%的乙醇水溶液时,得到断面为海绵状孔的膜,膜通量随着铸膜液固含量的增加和添加剂的加入而减小。采用PSF-g-BN15C5膜分离堘同位素,在锂盐为碘化锂,锂盐浓度为3 mg·L-1,萃取温度为20℃,萃取时间为30 min条件下,随着PSF-g-BN15C5膜中冠醚固载量从0.33增加到0.58 meq.g-1,分离因子从1.009增加到1.049,并且在膜相和水相中分别表现出6Li和7Li富集。
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TL25

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本文编号：2658935