石墨相氮化碳基铀吸附材料的制备及性能研究

发布时间：2020-06-04 14:13

【摘要】：随着全球经济的快速发展,有限资源的可用性激发了人类对新能源的迫切追寻。核能作为一种清洁能源的代表,已受到世界各国高度关注和重视。铀是一种主要的核燃料,已探明的海洋中铀资源储量为45亿吨,可以作为稳定核能持续发展的供应来源。因此,我们积极寻求有效的富集方式从海水中提取铀。目前,吸附法是应用最为广泛的提取技术。设计具有高吸附容量、高选择性和快速吸附动力学的吸附剂材料对海水提铀具有重要意义。本论文以稳定的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)为基底材料,通过物理和化学改性等方法分别合成了三种复合材料:IIP-g-C_3N_4/β-CD、Fe_7S_8/CNNS-1和MFCN-DETA,实现对溶液中的铀的有效提取与富集。通过离子印迹技术合成了β-环糊精(β-CD)功能化离子印迹复合材料IIP-g-C_3N_4/β-CD。吸附实验的结果表明:IIP-g-C_3N_4/β-CD最佳吸附pH(7.0-9.0)接近海水pH(7.9-8.3);25℃下的饱和吸附量可以达到808.6 mg g~(-1),远大于非印迹的复合材料NIP-g-C_3N_4/β-CD的吸附容量(646.28 mg g~(-1));IIP-g-C_3N_4/β-CD材料表面包含很多的选择性吸附位点,能够与铀进行特异性配位螯合,选择性实验表明IIP-g-C_3N_4/β-CD的选择性因子均大于1,展现出对铀酰离子优异的选择性;模拟海水铀吸附实验中,IIP-g-C_3N_4/β-CD在不同初始铀浓度下均能保持较高的去除率和快速的吸附动力学。可能的吸附机理是材料表面的含氮和含氧官能团与铀发生特异性识别。为了实现吸附剂材料的快速分离,以石墨相氮化碳纳米片(CNNS)为基底,通过原位水热法制备了负载Fe_7S_8纳米粒子的磁性纳米复合材料Fe_7S_8/CNNS。并探究了负载纳米粒子的比例对吸附性能的影响。结构测试表明CNNS纳米片能够有效避免Fe_7S_8磁性纳米粒子的团聚,暴露纳米粒子表面的活性位点,促进铀吸附过程的进行。测得Fe_7S_8/CNNS-1的饱和磁化强度为4.69 emu g~(-1),能够促进吸附剂材料的分离。吸附实验表明,离子强度对Fe_7S_8/CNNS-1的铀吸附过程几乎没有影响,主要属于内层络合;吸附过程符合Langmuir等温模型,计算得到的饱和吸附容量为572.78 mg g~(-1)。根据XPS测试结果可知,Fe_7S_8/CNNS-1吸附铀的主要机理是CNNS表面含氮官能团的吸附配位作用和Fe_7S_8纳米粒子还原作用,达到有效固定铀的目的。以三聚氰胺海绵为模板,尿素为原料,制备了宏观三维多孔海绵体MFCN,通过席夫碱反应合成了不同胺基功能化的海绵体复合材料MFCN-DETA、MFCN-TETA、MFCN-TEPA,并考察材料的吸附性能。测得的MFCN-DETA材料具有宏观三维网状结构,并且能够承重20 g的砝码,具有一定的机械性能。吸附实验表明,MFCN-DETA的吸附效果最佳,在前30 min内即可达到吸附平衡。三维宏观结构能够保证MFCN-DETA材料易于分离回收,具有良好的吸附选择性和循环稳定性。因此,MFCN-DETA材料是一种便于分离的铀吸附剂材料。
【图文】：

结构单元,三嗪环,改性技术

图 1.1 g-C3N4的结构单元(a) 三嗪环结构单元，(b) 3-s 三嗪环结构单元1.5.2 g-C3N4结构改性及应用单一的 g-C3N4材料并不能满足应用需求，因此，研究者们开发了多种改性技术制备了多种性能优异的复合材料，主要的改性技术有结构调整、物理化学复合改性等。结

过程图,纤维,过程,孤对电子

图 1.2 碳化聚合物纳米纤维 CNCF 的制备过程[90]-C3N4的吸附应用，g-C3N4表面含有大量的-NH2/-NH-/=N-基团，赋予材料丰富的活性以提供丰富的孤对电子，，能够与溶液中离子相互作用。因此，近些年来
【学位授予单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TL21;O647.33

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