【摘要】：熔盐堆燃料裂变产物在线分离是钍基熔盐反应堆核能系统(Thorium-based Molten Salt Reactor System,TMSR)主要的研究内容之一。Cs的同位素是核裂变的主要产物之一,在熔盐反应堆液态燃料盐中以CsF的化学形态存在,其物理化学性质与载体盐7LiF-BeF2相近,能够稳定存在于燃料盐中,定期从燃料盐中除去或减少其含量将有助于提高反应堆的中子经济性。本论文采用与熔盐堆载体盐FLiBe(Li F-BeF2摩尔比66%-34%)物化性质相近的FLiNaK(Li F-NaF-KF摩尔比46.5%-11.5%-42%)熔盐作为模拟盐,研究了鼓泡法、金属Li还原蒸发法、减压蒸馏法等分离方法下CsF的蒸发行为与分离效果,探索了温度、气体流量、蒸发时间、还原剂用量等因素对CsF分离效率的影响规律,初步建立了氟盐体系中少量CsF的分离方法。利用自主设计的熔盐鼓泡装置,通过向熔盐中通入惰性气体的方式可以明显增加CsF的蒸发速率,在850℃常压条件下,向50g含1wt%CsF的FLiNaK中通入流量为250cc/min的氩气,鼓泡时间150min,能使CsF的蒸发比例从3%提高至13%,同时载体盐的损失也较为明显。基于金属Cs较低的沸点和在高温下具有高挥发性,通过向熔盐中添加还原剂金属Li,利用Li(l)+CsF(l)?LiF(l)+Cs(g)反应,进行Cs的分离研究,Cs的分离率随Li和CsF的摩尔比的增加而增加,当两者比为11:1时,Cs的分离率为25%,当两者比为120:1时分离率达到91%,研究表明Li还原蒸发的方式可以有效提高Cs的分离效率。利用减压蒸馏装置,在5 Pa压力下,CsF的蒸发量随温度呈线性上升趋势,780℃时混合盐中CsF的含量由蒸发前的1%降到0.14%,CsF分离率达86%,但此时载体盐的蒸发量达9.5%。熔盐体系中ThF4的引入会抑制CsF及载体盐在减压蒸馏过程中的蒸发行为,造成相关组分蒸发量减少和蒸发速率降低,ThF4的浓度越高,此影响效应越明显。论文进一步研究了铯及其它主要裂变产物元素在TMSR现阶段发展的氟化挥发-减压蒸馏干法工艺中的行为与走向,通过百克级的模拟燃料盐在氟化挥发-减压蒸馏实验发现,CsF会随载体盐一起被分离回收,相对于载体盐的去污系数约为1。本论文的研究结果为了解CsF在氟盐体系中的蒸发行为和建立可行的分离方法提供基础实验依据。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TL426
【参考文献】
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