镅在北山预选处置场研究区的赋存形态及迁移行为探究

发布时间：2020-06-28 12:49

【摘要】：核素迁移的探究是高放废物地质处置安全评价中不可或缺的一项内容,其研究方法有许多种,如野外现场实验法、实验室研究法以及计算机数值模拟法等,其中计算机数值模拟方法随着计算方法的改进和计算能力的提升,其发展越来越迅猛。高放废物中含有大量的Am元素,其中~(241)Am和~(243)Am核素具有较长的放射性半衰期和化学毒性,一旦在处置过程中发生泄漏,并随着地下水迁移到生物圈,会对当地的环境造成较大影响。因此,在高放废物地质处置中研究Am核素在地下水中迁移行为具有重大的意义。本文采用的是计算机模拟技术来研究放射性核素Am在北山预选处置场研究区的花岗岩裂隙水中的迁移规律和特征。本文研究的主要工作分为以下三点:(1)利用地球化学模拟软件EQ3/6(V8.0)和PHREEQC分别研究花岗岩裂隙水中放射性核素Am、Np、Pu的赋存形态,并将模拟结果对比分析可知,两个模拟软件计算得到Am的存在形式都以AmCO_3~+、Am(CO_3)_2~-为主,Np的存在形式都以NpO_2~+为主,而Pu的存在形式中Pu(OH)_4(aq)都占优势,但由于不同软件采用的数据库和计算精度不同,核素赋存形态的含量有一定的差异;然后利用PHREEQC分别模拟两个重要的参数pH和氧化还原电位Eh对核素赋存形态的影响情况,结果表明pH和Eh对Am、Np、Pu的不同赋存形态有着不同程度的影响;最后利用EQ3/6(V8.0)模拟花岗岩裂隙水与高放废物相互作用后花岗岩裂隙水中放射性核素含量的变化特征以及次生矿物的生成情况,结果表明不同的核素由于产生次生矿物的含量和顺序的差别有着不同程度的改变。(2)利用地球化学模拟软件PHREEQC模拟分析天然状态下研究区不同类型钻孔地下水BSO1和BSO2中主要元素的赋存形态,结果表明,两种不同性质的地下水在主要元素赋存形态和含量上有一定的差异,在此基础上进一步模拟污染物Am进入为研究区地下水BSO1和BSO2后的赋存形态分布情况,结果表明,天然状态和有污染物进入时两种地下水中Am元素的主要存在形态都相同,均为AmCO_3~+、AmSO_4~+和AmOH~(2+),但在有污染物进入时各种赋存形态的浓度有很大程度的上升,为探究Am在研究区地下水中的迁移行为建立了基础。(3)利用地球化学模拟软件PHREEQC具有的一维溶质输运耦合模拟功能来进一步模拟放射性核素Am随北山预选处置场研究区地下水迁移规律,即模拟Am元素进入研究区内,它的浓度随时间和空间的分布情况,结果表明,同一距离处,Am浓度随着时间的推移不断地增大,直到达到初始污染物的浓度,并且模拟分析出pH、温度、弥散度、扩散系数等不同参数条件下,Am元素的浓度随时间和空间的分布情况有一定程度的影响。
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TL942

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本文编号：2733034