树木年轮中不可交换有机氚的加速器质谱测定方法学

发布时间：2020-07-02 08:58

【摘要】：随着核技术的蓬勃发展,核设施的数量逐渐增多。氚属于核设施排放的主要放射性核素。作为氢的同位素,氚可以随着生物圈中的氢循环和食物链进入到所有含有氢元素的结构中。因此,对氚进行监测和研究是十分有必要的。树木年轮中的α-纤维素,是树木年轮细胞细胞壁的主要成分,每一年对应树木年轮中的α-纤维素都与树木生长期明确的对应。α-纤维素中含有的不可交换有机氚,不会与植物中的氚化水和自由组织水氚发生氢同位素交换,能够准确地反应树木所在地树木年轮生长期周围环境中的历史氚水平。对树木年轮中不可交换有机氚的浓度进行测量,可以研究树木所在地的树木年轮生长期内的历史氚排放水平。目前常见的环境中的氚测量方法,如液体闪烁计数法和~3He内增长法等,是利用氚的β衰变,测量氚衰变后的产物。为了获得足够的衰变量,对环境氚水平的样品,传统的氚测量方法需要较长的测量时间和较大的样品量,以液体闪烁计数法为例,测量树木年轮中的氚约需要几十克的原木样品和几十个小时的测量时间。这种方法不适用于样品数量多的情况,且费时费力。加速器质谱测氚是针对氚离子数的直接测量。因此,加速器质谱能够从毫克级别的样品中快速地测量氚的浓度。同样以树木年轮样品为例,加速器质谱测量需要约100 mg的原木样品和200 s~15 min的测量时间。本研究工作建立了一种树木年轮中的不可交换有机氚的加速器质谱仪测定的方法,并将该方法初步应用于秦山核电基地周围树木年轮中的不可交换有机氚的实测,研究工作主要包括:1)建立并规范了一套用于加速器质谱(AMS)测量树木年轮中不可交换有机氚的制样方法,包括原木样品的预处理和氢化钛粉末样品的制备。改进了纤维素提取方法,提取得到的纤维素的纯度提高到83.9%;通过两步法将纤维素转化成为加速器质谱可以测量的氢化钛粉末样品;降低和稳定了制样过程中氢同位素的同位素分馏效应。;2)国内用加速器质谱技术首次实测(固态靶)核电站周边环境的氚数据,优化和校正了加速器质谱测氚的参数,并用梯度标准水样进行有效性和可靠性验证,在10~5~10~7 TU范围内,AMS测量结果与液体闪烁计数法(LSC)测量结果吻合良好;3)对秦山核电基地夏家湾监测站的一棵松树的树木年轮进行初步实测,利用建立的实验方法测量了树木年轮中不可交换有机氚的浓度。仅需10 mg的纤维素和200 s的测量时间,即可对树木年轮中不可交换有机氚的浓度进行测量,树木年轮中的不可交换有机氚的浓度变化趋势与空气中、雨水中氚的浓度变化趋势都基本一致,由此有望重构该环境缺失历史氚数据。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TL81;TL50

【参考文献】