氢与体心立方铁本征缺陷相互作用的原子尺度研究

发布时间：2020-07-09 21:24

【摘要】：氢同位素在材料中的渗透与滞留关系到聚变堆的经济性与安全性,是实现可控核聚变需要解决的关键问题。低活化铁素体/马氏体钢是未来聚变堆包层结构材料的主要候选合金。在聚变堆中,材料受到高能中子辐照发生离位损伤,产生大量点缺陷,点缺陷经过迁移和聚集能够演化成更为复杂的本征缺陷,例如位错、位错环和空洞等。这些本征缺陷将影响氢同位素在材料中的扩散、渗透和滞留行为。本论文选择体心立方铁(α铁)作为研究对象,采用原子尺度的计算模拟方法,包括分子静力学计算、分子动力学模拟、基因算法系统地研究了氢原子在α铁中的扩散性质以及各种不同的本征缺陷与氢原子的相互作用。这些计算模拟结果有助于理解氢同位素在低活化钢中的扩散、渗透和滞留行为以及不同类型的本征缺陷对氢同位素扩散、渗透和滞留行为的影响机制,并为将来更大尺度的模拟提供重要的输入参数。根据不同的缺陷类型,本论文的研究内容分为以下四部分。(1)氢原子在理想α铁中的扩散性质以及点缺陷对其的影响。我们首先通过分子静力学的方法确定了氢原子在α铁晶格中主要以单原子的形式扩散。然后通过分子动力学模拟,采用均方位移法确定了氢原子在理想α铁中不同温度下的扩散系数进而得到不同温度区间内的扩散前因子和扩散激活能,这些定量的数据与密度泛函理论计算和实验的结果都十分吻合。进一步,我们研究了不同浓度的自间隙原子和空位对氢原子扩散的影响机制。我们发现这两种点缺陷都能抑制氢原子的扩散,这种抑制作用随着温度的升高而减弱,特别地,当温度高于550K时,自间隙原子对氢原子扩散的影响几乎可以忽略不计。(2)α铁中刃位错和螺位错附近氢原子的分布和迁移机制。我们首先通过分子静力学的方法计算了α铁中1/2111{110}刃位错和1/2111螺位错附近的应力分布和氢原子结合能分布,分析了结合能和应力之间的关联,并预测了氢原子在位错核心附近可能的迁移路径。进一步地,我们利用Nudged Elastic Band(NEB)算法计算氢原子在位错核心处各种不同迁移路径的迁移能垒。我们的计算结果表明:这两种位错都不能为氢原子提供快速扩散通道。同时,根据我们的计算结果,我们预测了不同温度下氢原子在这两种位错核心处的扩散方式。最后,我们通过分子动力学方法模拟了不同温度下氢原子在这两种位错核心处的扩散过程,给出了氢原子的扩散轨迹,验证了NEB计算的预测。(3)α铁中的空位型位错环的形成机制以及氢原子和位错环的相互作用。我们利用基因算法搜寻α铁中空位团簇的能量最小化构型。通过动力学退火弛豫和分子静力学计算得到了三维空位团簇和空位-氢团簇以及{111}、{110}和{211}面上的二维空位团簇和空位-氢团簇的形成能与结合能。我们的计算结果表明α铁中二维空位团簇的形成能远大于三维空位团簇的形成能,因此通常情况下空位聚集形成空洞而无法形成空位型位错环。然而,当空位捕获氢原子后,由于氢原子占位的方向性,这些空位-氢团簇更趋向于在{211}面上聚集,形成位于{211}惯性面,伯氏矢量为100的空位型位错环。我们的计算和实验中观测的现象吻合并对这种现象给出了解释。进一步地,我们研究了位错环与氢原子的相互作用。通过分子静力学方法计算了位错环对空位、自间隙原子和氢原子的捕获能,发现氢原子与100空位型位错环具有很强的相互作用,在被空位型位错环捕获后可以显著地降低系统的能量并增强空位型位错环对空位的捕获能力,减弱空位型位错环对自间隙原子的捕获能力,从而促进空位型位错环的生长。(4)α铁中空位团簇对氢原子的捕获以及氢原子在空洞中的行为机制。基于α铁中空位团簇的能量最小化构型,我们利用动力学退火弛豫和分子静力学计算研究了空位团簇对氢原子的捕获以及氢原子对空位团簇生长的影响。氢原子被空位团簇捕获后结合在空位团簇表面的八面体间隙位,我们给出了被捕获氢原子饱和值与空位团簇尺寸之间的拟合公式并发现氢原子能够抑制空位团簇的生长。进一步地,我们通过分子动力学模拟的方法,研究了氢原子在纳米空洞中的行为机制。我们发现氢原子被空洞捕获后主要以原子态结合在空洞表面的八面体间隙位,少量以分子态位于空洞内部。当空洞中的氢浓度达到过饱和时,空洞内的氢分子将分解为氢原子向空洞外渗透并引起空洞的塌缩。本论文较为系统地研究了氢原子在α铁中的扩散性质以及氢原子与各种本征缺陷的相互作用,包括本征缺陷对氢原子的捕获、本征缺陷对氢原子迁移机制的影响,以及氢原子对本征缺陷形成和演化的影响。这些成果能够为氢同位素在低活化钢中的扩散,渗透和滞留行为的研究提供重要参考。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TL627
【图文】：

设计图,包层,聚变堆,结构材料

图（Ｌ１．４）中国聚变工程实验堆（ＣＦＥＴＲ）设计图１Ｉ６Ｌ逡逑１．邋２包层结构材料逡逑包层是聚变堆的核心部件，主要由第一壁、氚增殖区和结构组件构成。它的逡逑主要作用有：１、氚增殖，维持聚变反应所需要的l#，实现氚自持；２、能量增益，逡逑将聚变粒子的能量转换为热能和电能等可利用的能量；３、辐射屏蔽，包容放射逡逑性物质，减少放射性物质的扩散。逡逑在聚变堆中，包层结构材料面临极其严苛的服役环境。高温、高能中子辐照、逡逑电磁辐射、高热负荷、复杂的机械负荷和物理与化学冲击等环境要求包层结构材逡逑料具有优良的抗辐照和低活化性能。目前包层结构材料的主要选择有奥氏体不锈逡逑钢、低活化铁素体／马氏体（ＲＡＦＭ）钢、钒合金和ＳｉＣ／ＳｉＣ复合材料。其中，奥逡逑氏体不锈钢己被广泛应用于裂变堆中，具有完备的数据库，良好的焊接与加工性逡逑能，是ＩＴＥＲ屏蔽包层所使用的材料。但由于奥氏体不锈钢的热导率低，抗辐照逡逑和低活化性能差，无法用于未来的聚变堆。钒合金和ＳｉＣ／ＳｉＣ复合材料具有优秀逡逑耐高温和抗辐照性能，是未来聚变堆包层结构材料十分理想的选择，然而因为这逡逑

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