地聚合物固化核素锶的水化特性及热稳定性研究

发布时间：2020-07-11 18:12

【摘要】：核技术的广泛应用给人类带来了巨大的经济效益和社会效益,但产生的大量放射性废物对人类安全造成了极大的危害。如何安全高效的处置这些放射性废物已成为国内外学者关注的重点。本课题组在前期研究中,利用4A沸石原位转化地聚合物固化核素,成功实现了中低放射性核废液“吸附浓缩-固化”处置的一体化,但该工艺的深入研究迫切需要对地聚合物固化核素反应过程的水化特性和热稳定性进行探讨。因此,本论文通过对比研究含Sr/无Sr地聚合反应的凝结时间、放热行为、电阻率、热重和差热的变化,揭示了固化核素锶对地聚合反应水化过程的影响,并结合矿物相分析和分子结构分析的手段,阐明了锶离子在地聚合反应过程中的存在状态。在此基础上,研究高温和冻融对地聚合物含锶固化体物理特性、矿物组成、抗浸出性能的影响,阐明地聚合物含锶固化体的热稳定性,为实现地聚合物进一步资源化利用提供科学依据。研究表明,固化模拟核素锶后地聚合物的凝结时间显著延长,水化放热明显降低,电阻变化率上升,热重损失减小。沸石-偏高岭土基复合地聚合物固化核素锶反应过程,由于进入反应体系可自由移动的锶离子含量低,仅对地聚合反应的诱导期发生了一定程度的迟滞,未引起碱激发剂的碳化,对固化体的性能无明显影响。对于高固化量对照组,由于引入了大量锶离子,在电荷斥力或引力的作用下大大延缓了体系中参加反应的阴阳离子的移动速度,从而导致了碱激发体系发生碳化(水玻璃与空气中的二氧化碳反应生成硅胶和碳酸盐),破坏了碱激发剂的化学成分,最终导致无法发生地聚合反应。沸石-偏高岭土基复合地聚合物含锶固化体的双重固化体系具有良好的热稳定性。地聚合物含锶固化体在低于800oC的高温下煅烧6 h,样品产生的裂纹较少,棱角无明显破坏,线性收缩率较低,矿物结构稳定;当煅烧温度高于800oC时,样品产生的裂纹迅速增多,线性收缩率迅速增加,地聚合物固化体中无定形凝胶结构逐渐解体,沸石相中的二氧化硅被逐渐消耗,在高温下开始转变为霞石,固化体渐渐开始烧结,抗压强度降低。冻融循环仅对地聚合物含锶固化体的物理性能产生影响,而对其矿物组成影响不大。地聚合物含锶固化体冻融循环45次后,表观形貌无明显的破裂现象,结构完整,矿物结构与冻融循环前基本相似,但抗压强度减小为40.687 MPa。在高温1000oC和冻融循环45次两种极端条件下,地聚合含锶固化体的抗压强度和42 d浸出率均满足GB14569.1-2011《低、中水平核废物固化体性能要求》的要求。
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TL94;O631
【图文】：

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