花状纳米磷酸钛对铀（Ⅵ）、钍（Ⅳ）、铕（Ⅲ）和铯（Ⅰ）吸附性能研究

发布时间：2020-08-07 07:38

【摘要】：核燃料循环过程中会产生大量的放射性废水,如何合理的处理这些废水成为核工业发展亟待解决的关键问题。在众多处理方法中,吸附法具有高效、易操作、低成本、环保等优点。其中新型吸附剂的开发,特别是高效纳米吸附剂,一直是该领域的重要研究内容。M(HPO_4)_2(M=Zr,Ti,Sn)是一类良好的离子交换材料,同时具有良好的热稳定性和辐照稳定性,但金属氧化物链交联和随机交错将使磷酸基团失效。花状纳米材料具有高表面积、制备工艺简单、活性位点更为丰富等特点。因此,制备花状磷酸钛纳米材料并应用于分离和富集废液中的放射性核素具有良好的经济性和环境效益。以钛酸四丁酯(TBOT)作为前驱体,以磷酸为磷源,采用无模板一步法合成出新型花状纳米磷酸钛(TiP/T)吸附材料。采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、N_2吸附-脱附、Zeta电位分析仪等表征了不同的温度合成的TiP/T。同时,将TiP/T应用于水溶液中铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)、铕(Ⅲ)和铯(Ⅰ)的去除。SEM表征结果表明,随着温度由40℃升高至60℃时,花状磷酸钛的平均尺寸由1.46μm增大至4.57μm;FT-IR表明,制备的TiP/T含有O-H、P-O、Ti-O等功能基团;XRD分析表明,合成材料的物相为Ti(HPO_4)_2·2H_2O;Zeta电位表明,在pH=2~8范围内花状磷酸钛均呈电负性。采用静态吸附实验研究溶液pH值、温度、时间、放射性核素的初始浓度对吸附的影响,并采用准一级和准二级动力学、Langmuir和Freundlich吸附等温线等模型研究了TiP/T对铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)、铕(Ⅲ)和铯(Ⅰ)的宏观吸附机理。研究结果表明,TiP/T对铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)、铕(Ⅲ)和铯(Ⅰ)的最佳吸附pH值分别为6.0、3.0、5.5和7.0。上述四种离子的吸附速率较快,平衡时间分别为360 min、180 min、120 min和180 min。动力学研究表明均符合准二级动力学模型,吸附均主要是受化学作用控制的。等温吸附模型分析对比可知,TiP/T对铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)和铕(Ⅲ)的吸附均符合Langmuir吸附等温模型,为单分子层吸附,而铯(Ⅰ)符合Freundlich吸附等温模型,为多分子层吸附。其中对铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)、铕(Ⅲ)和铯(Ⅰ)的最大饱和吸附容量分别为308.64 mg/g、263.16mg/g、250.16 mg/g、295.86mg/g。吸附热力学参数ΔH0、ΔS0且ΔG0,表明吸附是吸热的自发不可逆过程。研究结果表明,TiP/T可有效的去除水溶液中铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)、铕(Ⅲ)和铯(Ⅰ),是具有应用潜力的吸附剂。本研究拓展了放射性核素的吸附材料范围,可为放射性废液的去除提供一定的理论和实验支撑。
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TL241

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