碳化硅基包覆型核燃料颗粒的氧化行为和热导性能研究

发布时间：2020-08-07 23:27

【摘要】：TRISO(tristructural-isotropic)型包覆燃料颗粒(简称TRISO颗粒)是专门为高温气冷核反应堆设计的新型燃料,由于其优异的安全性和高效率,从而受到世界各国的广泛关注。TRISO颗粒由核芯燃料及表层疏松热解碳层(Buffer)、内致密热解碳层(IPyC)、碳化硅层(SiC)和外致密热解碳层(OPyC)组成,其直径约为~1 mm。TRISO颗粒作为燃料元件的基本组成单元,主要功能是约束燃料和放射性裂变产物,同时有效地传导核裂变释放的热量。因此,无论在正常运行工况下,还是在事故条件下,TRISO颗粒的服役状态关系到反应堆的安全运行。在高温气冷反应堆正常运行工况下,TRISO颗粒的温度可达~1200℃。然而,在复杂的服役条件下,特别是发生进气/进水事故工况时,TRISO颗粒中SiC层的高温氧化行为和断裂强度将降低其阻挡裂变产物释放的能力。同时,TRISO颗粒包覆层的热导率决定了TRISO颗粒内部的温度分布,进而影响热能导出效率,甚至导致TRISO颗粒的失效等。因此,设计新型燃料包覆体系以满足反应堆更高温度和更高燃耗的需求是TRISO颗粒未来发展的重大挑战。本文主要研究内容和进展如下:首先,针对TRISO颗粒在进气/进水事故工况下的安全性,本文对TRISO颗粒中SiC层在大气和水蒸气环境中分别进行了900℃~1400℃的氧化实验。与大气氧化相比,水蒸气的存在促进了非晶态SiO_2向晶态SiO_2的转变。随着氧化的进行,SiO_2结晶和晶相转变等变化导致SiO_2层中形成裂纹,甚至发生剥落。SiO_2层结构的破坏进一步加快了SiC的氧化速率,导致SiO_2层内孔洞和碳的形成。SiC在大气中遵循线性-抛物线的氧化规律。然而,在水蒸气中,SiC的氧化规律在高于1200℃时发生由线性-抛物线规律向抛物线规律的转变。氧化速控步骤为氧气或水蒸气分子在氧化层中的扩散。SiC层的断裂强度和Weibull模量随着氧化温度的升高而显著降低,主要取决于SiC层外半径与厚度的比值。其次,为分析TRISO颗粒在高温环境中运行的热效率和安全性,本文首次提出采用拉曼光谱法研究TRISO颗粒包覆层的热导率。基于激光加热原理,利用拉曼激光既作为激发源又作为加热源,建立了拉曼光谱法测热导的三维模型,并深入分析了光斑尺寸、激光探测区域和激光吸收率等因素。经计算可得Buffer层、IPyC层和OPyC层的热导率分别为8.9±0.2 W/m·℃,13.9±1.5 W/m·℃和11.9±0.9 W/m·℃。低织构PyC层热导率的差异主要取决于其微观结构,如孔隙度、碳颗粒尺寸和缺陷密度等。采用Matlab软件模拟激光热效应可得到激光在SiC材料中的三维热影响区域远远超出了TRISO颗粒中SiC层的范围。因此,邻近的PyC层会限制SiC层中热流的传导。此外,影响SiC层热导率测量的因素还有激光在SiC中的热效应不明显和探测区域较大等。最后,为进一步提高TRISO颗粒在更高燃耗和更高温度下的运行安全性,本文基于SiC优异的热导性能和抗辐照性能,设计了新型SiC基包埋TRISO颗粒元件(FCM)。采用放电等离子体烧结(SPS)法制备FCM元件,并系统研究了SPS工艺对SiC和FCM的微观结构、力学性能和热导率的影响。SPS能实现短时间内快速烧结,从而减轻了高温烧结过程的热效应对TRISO颗粒微观结构和性能等的影响。在FCM制备过程中,TRISO颗粒中OPyC层与SiC基体界面发生氧化反应,生成的气体产物导致在SiC基体中形成多孔SiC区域。基于Maxwell-Eucken模型可得含OPyC层/不含OPyC层的TRISO颗粒的有效热导率分别为14.4 W/m·℃和25.2 W/m·℃。采用Comsol multiphysics软件模拟FCM中热流场分布可知,SiC层的热导率对TRISO颗粒的有效热导率起决定性作用,然而OPyC层和OPyC/SiC界面缺陷会阻碍热流流经SiC层,导致FCM的热导率降低。相比于含OPyC层的TRISO颗粒,当FCM中包埋不含OPyC层的TRISO颗粒时,SiC层与SiC基体的界面结合紧密,并且具有较高的热导率。本文揭示了SiC层在高温大气/水蒸气中的氧化机制以及对SiC层断裂强度的影响;建立了拉曼光谱法测量热导率的三维模型,实现了对TRISO颗粒包覆层热导率的表征,为分析TRISO颗粒在进气/进水事故条件下的使用安全性和热传导效率等提供了理论指导。在此基础上,结合TRISO颗粒本征安全性和SiC材料高热导率和抗辐照等特性,设计了新型FCM燃料,并对SPS法制备的FCM和TRISO颗粒的热导率进行了系统研究。新型FCM燃料具有较好的事故安全性,对促进TRISO颗粒适用于更高温度和更高燃耗的先进反应堆具有重大意义。
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TL27
【图文】：

示意图,历程,高温气冷反应堆,示意图

图 1-1 从第一代到第四代核能系统的发展历程[15]Fig. 1-1 The development of nuclear system from generation I to generation IV[15]图 1-2 高温气冷反应堆系统示意图[13]Fig. 1-2 The schematic of the high temperature gas cooled reactor system[13]

示意图,高温气冷反应堆,示意图

2图 1-2 高温气冷反应堆系统示意图[13]Fig. 1-2 The schematic of the high temperature gas cooled reactor system[13 1-2 为高温气冷反应堆系统示意图。高温气冷反应堆(HTR)采瓷燃料元件，化学惰性和热工性良好的氦气作为冷却剂，耐高为慢化剂和堆芯结构材料，从而使反应堆摆脱了金属包壳材料度的限制，避免了堆芯燃料元件熔化和放射性裂变产物泄漏等世界上各种反应堆中最安全的一种堆型[2, 3, 16]。高温气冷反应堆口温度可达 950 ℃，发电效率达 45%~50%，大大提高了核能利

高温气冷反应堆,球形燃料元件

起核能界的广泛关注，除我国建成的 10 MW 模块式高温气以外[20]，美国、德国和日本等国都在积极开展商用高温气冷21-23]。料元件的发展气冷反应堆的燃料元件采用石墨材料基体，主要分为球形燃料元件两种基本类型，如图 1-3 所示，分别适用于不同堆芯冷反应堆[24, 25]。燃料元件的主要功能为：(1) 保护中心燃料传送燃料球的过程中对球表面造成碰撞和磨损，致使燃料区伤；(2) 将燃料颗粒释放的热量传导给冷却剂氦气，并慢化) 阻挡裂变产物向外扩散[26]。通过控制高温气冷反应堆的堆率等关键因素，限制燃料元件在正常运行工况下的温度为工况下温度不会超过 1600 ℃的设计限值，从而保证燃料元裂变产物释放的能力[27-29]。

【参考文献】