液态铅铋合金固态氧控系统中氧化铅颗粒的制备及其研究

发布时间：2020-08-11 23:04

【摘要】：液态铅铋合金(LBE)因为其具有优良的物理性能和化学性能,因此作为加速器驱动次临界系统(ADS)中核冷却剂材料和散裂靶材料。但是由于液态铅铋合金对反应堆钢材料有腐蚀作用,在反应堆长期运行情况下,必须采取一定的措施防止结构材料遭受腐蚀。其中通过气态或者固态氧控法控制铅铋合金中氧浓度以形成致密氧化膜附着在结构材料表面防止腐蚀是目前较为常用的方法。固态氧控法以快速、安全的优点颇受青睐,而有关固态氧源氧化铅颗粒的研究甚少且力学性能不高。基于多方面原因,本研究工作通过试验展开一系列Bi203-Pb0体系陶瓷配比及制备工艺探讨,旨在研制出机械性能更优的氧化铅陶瓷。本研究在前人基础上,改良压制工艺,创新性的向PbO粉末中添加Bi203作为助烧剂,从密度、硬度、强度、显微结构和相分析多方面探讨助烧剂含量、烧结温度之间的关系,两者通过形成固溶体,强化烧结过程,提高了陶瓷材料强度与硬度。并通过微波烧结,对最优配比的样品展开烧结温度、烧结速率和保温时间多角度的试验与探讨,实现了 Bi203-Pb0陶瓷体系的微波烧结,并与常规烧结下得到的陶瓷进行机械性能与显微结构之间的对比,为后续氧化铅陶瓷研究提供了一些参考。通过实验分析数据发现,在常规烧结下,助烧剂Bi203与PbO粉末经固相烧结形成固溶体强化烧结过程,随着助烧剂含量的增添,Bi2O3-PbO陶瓷强度与硬度明显增加,且随着温度增加,大体上呈现先增后减的趋势,其中以620°C,3wt.%Bi2O3-97wt.%Pb0陶瓷性能最佳,其硬度约为纯氧化铅陶瓷的4倍,为717MPa,强度约增强2倍,为42.45MPa。从微观结构上看,在3wt%Bi203含量时,晶粒生长较为均匀且孔洞较少。在微波烧结下,以3wt.%Bi2O3-97wt.%PbO配比进行烧结,发现微波烧结可大幅缩短烧结时间,增加陶瓷密度,且其随着保温时间的增加而增加。从微观结构上看,与常规烧结样品相比,其晶粒生长更为均匀且尺寸较小。
【学位授予单位】：华北电力大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TL343
【图文】：

性和延长设备使用寿命。逡逑曊ｄ逡逑图１－２管道内壁四氧化三铁致密层形成与溶解原理图逡逑以俄罗斯的ＢＲＥＳＴ－３００为例，液态铅铋合金系统在正常运行时的温度是逡逑４２０°Ｃ－５４０°Ｃ，但是，由于反应堆系统是一个非等温系统，因此最高温度在燃料逡逑包壳壁面，达６２０°Ｃ，而最低温度则出现在蒸汽发生器一次侧壁面，为２００°Ｃ，逡逑２逡逑

谁芯逦’ｌｊ邋，／／逡逑＇■；，ｖ＾邋＾Ｊ／Ｊ逡逑ＸＶ逦ｙｙ逡逑图１－１邋ＡＤＳ原理示意图逡逑研宄发现，铅铋合金主要通过晶间脆化或溶解腐蚀对管路材料造成损伤，目逡逑前主要的铅冷快堆结构材料抗腐蚀方法为：１）在回路管道表面涂以抗腐蚀涂层；逡逑２）通过调控反应堆系统中的氧离子浓度，以便在管道表面生成致密且稳定的四逡逑氧化三铁薄膜，进而保护管道材料被腐蚀［１５－１７］。管道材料内壁四氧化三铁致密层逡逑是材料中的铁元素与液态铅铋合金中氧离子在动态平衡中生成的化学产物，图逡逑１－２为相应的化学原理。当液态铅铋合金中氧浓度过高时，氧离子会与铅离子反逡逑应并附着在管道内壁或者散落在冷却剂中，使得壁面增厚，导热系数降低，并逡逑且由于生成的氧化铅颗粒会随着冷却剂的流动，不断冲刷着壁面，使得回路中逡逑的杂质增多，在泵与阀门等结构复杂处形成堵塞及腐蚀，影响反应堆系统的正常逡逑运行。当液态铅铋合金中氧浓度过低时，难以在管道内壁面形成致密的四氧化三逡逑铁。因此，液态铅铋合金反应堆系统中氧浓度必须控制在合理的范围内，以防止逡逑结构材料被腐蚀溶解、冷却剂回路堵塞、导热率降低等问题，保证反应堆的安全逡逑性和延长设备使用寿命。逡逑

华北电力大学硕士学位论文逡逑因此，氧浓度的合理控制范围即为红蓝两色相交部分，如图１－３所示［１８］。逡逑Ｅ逦￣２００＾逦４２０￣￣逦￣Ｓ４０＾邋逡逑°：邋１Ｅ＋０１￣．邋一一．．~J灥躺灥ｔ—邋逦Ｌ．．．．．．—＿—逦逡逑Ｕ。逦：逡逑Ｘ；邋一＿邋—逡逑１Ｅ－０Ｓ－邋＾ＶｂＯ逦｜逦￣￣逡逑＾＾＊￡￥Ｅ－０６逡逑１Ｅ－０７－逡逑ｙ＜Ｃ＾逦ｋＯ，灌廔区间逡逑￥０９－逡逑１Ｅ－１１－Ｉ逦卜Ｚｊ逦１逦１逦１逦ｈ１逦１逦１—￣￣Ｉ逦１逦逦１逡逑１００逦２００逦３００逦４００逦Ｓ００逦６００逦７００逡逑Ｔ（°Ｑ逡逑图１－３非等温回路系统中氧浓度的合理控制范围［１８］逡逑以铅铋合金为例，其中主要元素溶解度与温度可用下式表示逡逑Ｊ°ｇ邋Ｃｓ＝邋Ａｌ＋Ｂｌ／Ｔ逦（邋Ｍ邋）逡逑逦表１－１铅铋合金中主要元素的溶解度参数逦逡逑（：５计算参数逦Ｎｉ逦Ｆｅ逦Ｃｒ逦Ｏ逡逑Ａｉ逦１．５３逦２．０１逦－０．０２逦１．２０逡逑Ｂｉ逦－８４３逦－４３８０逦－２２８０逦－３４００逡逑上式中，Ｃｓ为元素溶解度，单位为ｗｔ．％，Ｔ为温度，单位Ｋ。逡逑１．２国内外研究现状逡逑１．２．１氧浓度控制技术研究现状逡逑目前，液态铅铋合金中氧浓度的控制方法主要有以下三种：气态氧控、固态逡逑氧控和氧泵。前两种己经应用于实际大型试验系统中，而最后一种还在研究之中。逡逑１．２．１．１气态氧控逡逑气态氧控的原理是向液态铅铋合金系统中注入一定比例的Ｈ２／Ｈ２０／Ａｒ邋（或者逡逑Ｈ２／０２／Ａｒ、ＣＯ／Ｃ0２）混合气体

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本文编号：2789680