燃料元件基体石墨的固相增密及其性能研究

发布时间：2020-09-15 11:05

　　熔盐堆是第四代反应堆候选堆型之一。固态燃料熔盐堆采用包覆颗粒燃料元件,燃料元件由包覆颗粒和基体石墨组成,基体石墨承担着慢化中子、传导裂变热、保护包覆颗粒的功能。在熔盐堆中,基体石墨将面临高温氟盐的浸泡、冲刷和腐蚀、循环输送中的摩擦碰撞和堆积自重的载荷等机械相互作用,以及高通量的中子辐照等不利的环境。如何在保证抗辐照的基础上,有效提高基体石墨的密度,降低其平均孔径,从而达到熔盐堆入堆要求的基体石墨,是现在急需解决的问题之一。固相增密技术具有操作简单、高效和成本低等优势,因此有望用于燃料元件的增密处理。本论文在准等静压工艺流程下,采用固相增密剂中间相炭微球对燃料元件基体石墨进行致密化调控期以提高基体石墨的密度,通过压汞实验和高温熔盐浸渗实验,考查了增密前后基体石墨的孔结构特征和抗熔盐浸渗能力的变化;利用上海应用物理研究所的4MV静电加速器平台的氩离子束流完成了基体石墨的辐照实验,对辐照前后的样品进行拉曼光谱和纳米压痕测试等手段进行表征测试,分析研究了固相增密基体石墨的抗辐照性能。研究发现,中间相炭微球的加入对基体石墨的增密效果显著:热处理温度为2800℃的基体石墨密度从增密前的1.73 g/cm~3增至1.80 g/cm~3以上,平均孔径从570 nm降至300-100 nm;1950℃热处理的基体石墨密度从1.68 g/cm~3增至1.73 g/cm~3左右,平均孔径从924nm降至600-500nm,相比颗粒粒径10μm和16μm的中间相炭微球,2μm的进汞临界压力更大,同时2μm粒径的中间相炭微球大小与石墨孔径更接近,表面活性区域更大,降低石墨孔径大小和孔隙率最有效,增密效果更显著;700℃的高温FLiBe熔盐浸渗增重显示,加入一定比例的中间相炭微球粉末可提高基体石墨的抗熔盐浸渗能力。2μm和10μm的中间相炭微球,相比大粒径的粉体,能更有效的填充石墨的孔隙,且表面烧结活性面积更大从而能够更有效防止熔盐浸渗;样品纳米压痕的测试表明,未辐照的MDG2-15石墨样品硬度较大,同时在1MeV氩离子的辐照(剂量为0.37-3.67 dpa)下,MDG2-15石墨的硬化增长稳定在333%-373%之间,离子辐照硬化速率慢,说明其更耐离子辐照。拉曼光谱结果表明,离子辐照会造成基体石墨中间隙原子和空位的累积以及石墨内无序度的增加。相比较而言,MDG2-15石墨对离子辐照的敏感性更低,更耐离子辐照。
【学位单位】：中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TL352
【部分图文】：

熔盐,热中子,能谱

终ＯＮＲＬ采用热中子能谱的ＭＳＢＲ系统，设计采用的熔盐包含７１邋ｍｏｌ邋％邋７ＬｉＦ，逡逑１６ｍｏｌ％ＢｅＦ２，１２ｍｏｌ％ＴｈＦ４，和０．３ｍｏｌ％邋２３３ＵＦ４。该设计能够使得熔盐堆的逡逑运行变得更经济［９］。其熔盐堆的结构简图如图１．１所示。逡逑？邋．逡逑Ｐｒｉｍａｒｙ逦Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ逡逑Ｓａｌｔ邋Ｐｕｍｐ逦Ｓａｉｔ邋Ｐｕｍｐ逡逑ＮａＢＦ４－ＮａＦ逡逑ｉ逦１逦Ｃｏｏｌａｎｔ邋Ｓａｌｔ逦＿邋＿逡逑ｉ＿｜咖＇Ｉ丨＾＾＾，邋６２１＂Ｖ逦．逡逑洲邋Ｍｏｄｅｒａｔｏｒ逡逑Ｒｅａｃｔｏｒ逦４逦＊逡逑Ｕ逡逑Ｓｒ邋ｔ逡逑７ＬｉＦ邋－ＢｅＦ２邋－邋ＴｈＦ４邋－邋ＵＦ４逡逑）逦Ｆｕｅｌ邋Ｓａｌｔ逡逑／逦Ｓｔｅａｍ邋Ｇｅｎｅｒａｔｏｒ逡逑Ｃｈｅｍｉｃａｌ逦／逦，邋－逡逑Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ邋／逦ｆｌ邋６３８00邋＾逦＾逡逑Ｐ７逡逑Ｉ逦／逦Ｔｕｒｂｏｇｅｎｅｒａｔｏｒ邋１＾１邋—？？逡逑图１．１熔盐堆的结构简图逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｍｏｌｔｅｎ邋ｓａｌｔ邋ｒｅａｃｔｏｒ逡逑２逡逑

熔盐,燃料循环,固态,液态

颗粒燃料元件。燃料元件由弥散在基体石墨中的三结构同向性型逡逑（Ｔｒｉｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ－ｉｓｏｔｒｏｐｉｃ，ＴＲＩＳＯ）包覆燃料颗粒形成的燃料区（约５０邋ｍｍ直径）逡逑和在燃料区外的一层约５邋ｍｍ厚的基体石墨非燃料区组成，如图１．３所示。Ａ３－３逡逑基体石墨的是由６４％的天然鳞片石墨、１６％的人造石墨和２０％的酚醛树脂经准等逡逑静压工艺生产得到［１２］。基体石墨在固态堆中有着慢化快中子、传递和导出裂变热、逡逑保护包覆颗粒的功能［１３］。清华大学的高温气冷堆（Ｈｉｇｈ邋Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋Ｇａｓ－ｃｏｏｌｅｄ逡逑Ｒｅａｃｔｏｒ，邋ＨＴＧＲ）和中科院的固态熔盐实验堆都将采用该球形燃料元件，所不同逡逑的是，ＨＴＧＲ采用具有化学惰性和良好热工性能的氦气作为冷却剂，ＴＭＳＲ则采逡逑用氋温液态熔盐作冷却剂，而ＦＬｉＢｅ因具有低的中子吸收截面、低的粘性和高的逡逑热容量而成为ＴＭＳＲ邋—回路中非常有吸引力的冷却剂［１４］，固态熔盐堆中的燃料逡逑４逡逑

球形燃料元件,包覆颗粒

Ｌ逦１邋ＭＳＦｕｅｌ邋Ｊ逦Ｇｅ0ｌｏ９ｉ？ｌ逡逑Ｄｉｓｐｏｓａｌ逡逑图１．２固态熔盐堆和液态熔盐堆燃料循环系统逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ｆｕｅｌ邋ｃｉｒｃｕｌａｔｉｏｎ邋ｓｙｓｔｅｍ邋ｏｆ邋ＴＭＳＲ－ＳＦ邋ａｎｄ邋ＴＭＳＲ－ＬＦ逡逑本世纪初，美国橡树岭国家实验室的研究团队首先提出了使用固态燃料的熔逡逑盐堆——熔盐冷却球床式先进氋温堆，由于它继承了众多优点，如液态熔盐冷却、逡逑非能动安全系统、包覆颗粒燃料和布雷顿循环能量转换等［６］，相关的评估认为该逡逑先进高温堆具有良好的经济性、安全性、防核扩散性以及可持续性，其走向商业逡逑应用具有极高的可行性。在该设计路线下又进一步发展出了环形堆芯球床先进高逡逑温堆、模块式球床先进高温堆、板式燃料氟盐冷却高温堆等概念堆型，目前该项逡逑目由加州大学伯克利分校作为领头单位进行球床氟盐冷却高温堆（Ｆｌｕｏｒｉｄｅ邋Ｓａｌｔ逡逑Ｃｏｏｌｅｄ邋Ｈｉｇｈ邋Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋Ｒｅａｃｔｏｒ，邋ＦＨＲ）邋ＦＨＲ－１６邋的研宄设计及建造工作。逡逑中科院先进核能创新研宄院设计的１０邋ＭＷ固态燃料钍基熔盐堆将采用包覆逡逑颗粒燃料元件。燃料元件由弥散在基体石墨中的三结构同向性型逡逑（Ｔｒｉｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ－ｉｓｏｔｒｏｐｉｃ，ＴＲＩＳＯ）包覆燃料颗粒形成的燃料区（约５０邋ｍｍ直径）逡逑和在燃料区外的一层约５邋ｍｍ厚的基体石墨非燃料区组成

【参考文献】