电感耦合等离子体质谱法测定铀化合物中杂质元素的方法研究

发布时间：2020-11-01 08:34

　　 铀化合物是重要的核燃料原料,化合物中一些杂质元素具有较强的中子吸收能力,对核燃料的性能产生严重影响,测定铀化合物中杂质元素的种类和含量是核材料生产质量控制的重要组成部分。核纯级铀化合物中杂质元素检测方法有能量分散X-射线荧光法(EDXRF),火焰原子吸收光谱法(FAAS),石墨炉原子吸收光谱法(GFAAS),电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)及电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)。电感耦合等离子体质谱具有检出限低,图谱简单,动态范围宽,分析速度快,精密度高,多元素同时分析及干扰少等优点,在环境监测、核安全保障和核取证学研究涉及的痕量与超痕量元素测定中发挥重大作用。利用ICP-MS测定核纯级铀化合物中杂质元素的报导很多,但同时测定几十种元素的文献不多,本实验室在此基础上建立能够同时测定核纯级铀化合物中几十种元素的分析方法。本文介绍了ICP-MS技术的原理及在测定核纯级铀化合物中杂质元素的应用。本实验从两方面进行了研究:核纯级铀化合物中杂质元素的直接测定法;磷酸三丁酯萃淋树脂(CL-TBP)萃取色层分离联合ICP-MS测定核纯级铀化合物中杂质元素。采用硝酸溶解样品,ICP-MS直接测定样品溶液中46种杂质元素,标准加入回收实验显示各元素回收率在93%~113%之间,通过标准物质中的定值元素进行验证,在基体浓度不超过500 mg·L-1情况下精密度高,相对偏差优于17%,本方法具有速度快和操作简单等优点。基体浓度大于500 mg·L-1的样品,采用自制CL-TBP萃取色层分离法将样品中的杂质元素和铀基体进行分离富集,确定以下实验条件:树脂的最佳上柱酸度及杂质元素淋洗液浓度为5.0 mol·L-1硝酸溶液;柱径为Φ=3 mm,CL-TBP(1.0 g干树脂)填充高度为125 mm时,能吸附0.148 g铀,用二次水解吸树脂上吸附的铀。以CL-TBP为固定相,5.0 mol·L-1硝酸溶液为流动相,采用电感耦合等离子体质谱法测定流出液中41种杂质元素,回收率在91%~109%之间,测定标准样品中定值元素时,最大偏差20%,方法准确度高,再现性好,精密度好。同时实验室制备了U3O8模拟样品,并采用建立的ICP-MS方法对样品中杂质元素进行了测定,测定结果经过标准物质进行质量控制,符合质量要求;并参与了研究院组织的铀样品中杂质元素比对实验,取得了较好的结果。
【学位单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2015
【中图分类】：TL271.8
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 核燃料中的铀化合物
    1.3 铀化合物的杂质元素的检测方法
        1.3.1 能量分散X-射线荧光法（EDXRF）
        1.3.2 火焰原子吸收光谱法法（FAAS）
        1.3.3 石墨炉原子吸收光谱法（GFAAS）
        1.3.4 电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-OES）
        1.3.5 电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）
    1.4 I CP-MS测定铀化合物中杂质方法概述
        1.4.1 ICP-MS方法原理
        1.4.2 干扰及其克服
        1.4.3 同量异位素的干扰及其测定同位素的选择
        1.4.4 多原子分子的干扰
        1.4.5 双电荷离子的干扰
        1.4.6 非质谱干扰及其校正
        1.4.7 ICP-MS应用进展
    1.5 本论文的研究背景及意义
第二章 铀化合物中杂质元素的直接测定法
    2.1 前言
    2.2 实验
        2.2.1 仪器与器具
        2.2.2 试剂与标准参考物质
        2.2.3 标准溶液及其配制
    2.3 样品处理
    2.4 样品的测定
        2.4.1 内标元素的选择
    2.5 结果与讨论
        2.5.1 ICP-MS测量铀化合物中的杂质元素参数设置
        2.5.2 方法的检出限
        2.5.3 标准加入回收实验
        2.5.4 标准样品的检测结果
    2.6 小结
第三章 CL-TBP萃取色层分离铀化合物中杂质元素
    3.1 前言
    3.2 实验
        3.2.1 仪器与设备
        3.2.2 试剂与材料
        3.2.3 实验方法与步骤
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 CL-TBP萃淋树脂上柱分离实验
        3.3.2 方法准确度验证
    3.4 小结
第四章 方法的应用示范
    4.1 铀样品中杂质元素的直接测定法应用
        4.1.1 样品的制备
        4.1.2 样品的测定
        4.1.3 小结
    4.2 CL-TBP萃取色层分离法应用
        4.2.1 样品的制备
        4.2.2 CL-TBP分离ICP-MS测定模拟U3O8样品中杂质元素
        4.2.3 小结
第五章 总结和展望
参考文献
致谢

【参考文献】

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本文编号：2865289