常温高选择吸附氙的功能材料研究
发布时间：2021-01-02 17:46
放射性Xe同位素是核试验及核反应堆安全监测的重要核素。放射性Xe同位素监测的关键是解决在常温条件下从空气中吸附、分离和浓集微量Xe气体,以获得放射性浓度较高的Xe气体样品的方法和技术问题。由于释放到空气中的放射性Xe的浓度低,且Xe的物理、化学性质又极其不活泼,使得解决这个问题的难度很大。Xe气属于稀有气体,物理、化学性质都比较稳定,所以,在常温条件下材料与Xe的相互作用主要表现为物理吸附,而物理吸附受工作温度的影响较大。现有吸附分离Xe的功能材料在常温下对Xe的吸附分离效果不佳,因此,本论文的重点就是研究如何获得在常温条件下高选择性吸附分离Xe的功能材料。论文工作首先利用理论模拟计算结合实验研究确定了常温条件下高选择性吸附Xe的材料需要有适合Xe吸附分离的孔径大小。其次研究确定了常温条件下高效吸附Xe的材料还需要材料载带有能对Xe最外层电子产生极化效应的金属离子或官能团。这是因为Xe属于原子数较多、原子量大的稀有气体原子,它的最外层电子离原子核比较远,因此受到的束缚也相对较弱。这些外层电子遇到吸引力强的其他原子,就会与气体原子产生弱的范德华引力,即极化效应。极化效应会增强材料与Xe的...
【文章来源】：中国工程物理研究院北京市
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１稀有气体吸附在炭纳米管（１〇，１〇）上的第一层结构图??（？厥纳米管，ａ）Ｈｅ，，ｂ）Ｎｅ，，ｃ）Ｋ?
（４）吸附势理论??吸附势理论认为表面的力场可Ｗ用表面上方的等电位线表示，并且每－组等电位??表面之间的空间对应着确定的吸附体积（如图２．２）。因此，吸附空间的累计体积Ｗ是??电位５暮??海崳?Ｗ?＝?／杉）?（２－６）??这个函数由于表示出特定气－固体系的特征被称为特征曲线。吸附电位表示的是色??散为所做的功，色散力与温度无关，所Ｗ特征曲线也与温度无关。确定出某一温度下??的特征曲线，就可Ｗ预测相同气－固体系下所有温度下的吸附。??娜?一一???ｎ?????—??图２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ电位理论关于吸附的示意国??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ?ｓｋｅｔｃｈ?ａｂｏｕｔ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｔｈｅｏｒｙ??Ｄｕｂｉｎｉｎ等提出的吸附等温线方程被称为Ｄｕｂｉｎｉｎ－Ｒａｄｕｓｈｋｅｖｉｃｈ义程，简称Ｄ－Ｒ??方程；??ｑ?「Ｗ??＾?＝?ｅｘｐ?－言?（２－７）??Ａ＾ＲＴ＼ｎ?Ｅ?二?ｐＥ〇??式中：ｐ。一饱和蒸汽压，??片一为亲和能系数，??Ｅ。一为标准吸附质的特征吸附能，一般选取苯的蒸气作为标准蒸气。??后来Ｄｕｂｉｎｉｎ提出了比Ｄ－Ｒ方程通用性更高的吸附方程Ｄ－Ａ方程ｔＭｌ。??２３??
?分析社铅酸银系统电子能带和电荷分化的变化，能对括铅酸银对吸附稀有气体原子的??微观机理进行研究。图３．４为起铅酸锻Ａ巧ｉＡｌ〇４和系统的Ａｇ＋离子表面吸附稀有气体??原子后的能带结构。不难看出，稀有气体原子被桂铅酸银吸附，其能带均出现了近似??直线的能带。其中Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ和Ｋｒ原子的能带能量位置分别位于－８．３０ｅＶ、－６．４０ｅＶ、??－１７．２８ｅＶ和－１６．６２ｅＶ，均与珪铅酸银的能带重叠和交叉。而吸附能力最强的Ｘｅ原子能??带能量为－１４．５０ｅＶ，与赶铅酸银的能带没有任何重叠和交叉。由此可见稀有气体原子??的能带与珪铅酸银的能带并没有任何的相互影响，对吸附能力基本上没有贡献。??ｉ?ｆ?一至?…？、心?ｉ?一一??ｓ＂－?ｊ?Ｉ?．?．?．?Ｉ?！?！??Ｉ?？?！?＇?■?ｉ?；?：?Ｉ?１?：?，?Ｉ?ｉ?Ｉ??：，?ｉ?！?‘?：?■?Ｉ?Ｉ??ｒｉ＊?？?ｄ－?Ｉ?ｉ片?，?
【参考文献】：
期刊论文
[1]高结晶度ETS-10分子筛的合成与表征[J]. 李光冶,张喜文,马波,秦波,孙婷婷. 现代化工. 2012(06)
[2]钛硅分子筛ETS-10的合成和表征[J]. 刘显灵,王侨,王磊,袁鹏,金英杰. 化工科技. 2012(02)
[3]多孔配位框架材料CO2捕集及分离性能的研究现状与展望[J]. 向中华,汪文川,曹达鹏. 中国科学:化学. 2012(03)
[4]金属硫化物纳米材料制备方法研究进展[J]. 周英智,刘峥,袁帅. 化工新型材料. 2012(01)
[5]Y型沸石分子筛的水热法制备及表征——综合性研究型实验设计[J]. 胡涛,孟长功,王春艳,刘瑞斌,杨金辉,沙广艳. 大学化学. 2011(04)
[6]氙在活性炭和碳分子筛上的动态吸附性能[J]. 冯淑娟,周崇阳,周国庆,金玉仁. 核化学与放射化学. 2010(05)
[7]气相吸附静态吸附量的测定方法[J]. 张辉,刘应书,贾彦翔,李虎,党璐璐,王海鸿. 低温与特气. 2010(04)
[8]常温下氙在椰壳活性炭上的吸附性能[J]. 王红侠,龚有进,唐元明,李伟,王茜. 原子能科学技术. 2009(12)
[9]金属-有机骨架材料的计算化学研究[J]. 阳庆元,刘大欢,仲崇立. 化工学报. 2009(04)
[10]氙在活性炭纤维吸附床上穿透的动力学模型[J]. 陈占营,王旭辉,常印忠. 无机化学学报. 2008(03)
博士论文
[1]多组分气体混合物在多孔固体上吸附平衡研究[D]. 吴家全.天津大学 2006
本文编号：2953362
【文章来源】：中国工程物理研究院北京市
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１稀有气体吸附在炭纳米管（１〇，１〇）上的第一层结构图??（？厥纳米管，ａ）Ｈｅ，，ｂ）Ｎｅ，，ｃ）Ｋ?
（４）吸附势理论??吸附势理论认为表面的力场可Ｗ用表面上方的等电位线表示，并且每－组等电位??表面之间的空间对应着确定的吸附体积（如图２．２）。因此，吸附空间的累计体积Ｗ是??电位５暮??海崳?Ｗ?＝?／杉）?（２－６）??这个函数由于表示出特定气－固体系的特征被称为特征曲线。吸附电位表示的是色??散为所做的功，色散力与温度无关，所Ｗ特征曲线也与温度无关。确定出某一温度下??的特征曲线，就可Ｗ预测相同气－固体系下所有温度下的吸附。??娜?一一???ｎ?????—??图２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ电位理论关于吸附的示意国??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ?ｓｋｅｔｃｈ?ａｂｏｕｔ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｔｈｅｏｒｙ??Ｄｕｂｉｎｉｎ等提出的吸附等温线方程被称为Ｄｕｂｉｎｉｎ－Ｒａｄｕｓｈｋｅｖｉｃｈ义程，简称Ｄ－Ｒ??方程；??ｑ?「Ｗ??＾?＝?ｅｘｐ?－言?（２－７）??Ａ＾ＲＴ＼ｎ?Ｅ?二?ｐＥ〇??式中：ｐ。一饱和蒸汽压，??片一为亲和能系数，??Ｅ。一为标准吸附质的特征吸附能，一般选取苯的蒸气作为标准蒸气。??后来Ｄｕｂｉｎｉｎ提出了比Ｄ－Ｒ方程通用性更高的吸附方程Ｄ－Ａ方程ｔＭｌ。??２３??
?分析社铅酸银系统电子能带和电荷分化的变化，能对括铅酸银对吸附稀有气体原子的??微观机理进行研究。图３．４为起铅酸锻Ａ巧ｉＡｌ〇４和系统的Ａｇ＋离子表面吸附稀有气体??原子后的能带结构。不难看出，稀有气体原子被桂铅酸银吸附，其能带均出现了近似??直线的能带。其中Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ和Ｋｒ原子的能带能量位置分别位于－８．３０ｅＶ、－６．４０ｅＶ、??－１７．２８ｅＶ和－１６．６２ｅＶ，均与珪铅酸银的能带重叠和交叉。而吸附能力最强的Ｘｅ原子能??带能量为－１４．５０ｅＶ，与赶铅酸银的能带没有任何重叠和交叉。由此可见稀有气体原子??的能带与珪铅酸银的能带并没有任何的相互影响，对吸附能力基本上没有贡献。??ｉ?ｆ?一至?…？、心?ｉ?一一??ｓ＂－?ｊ?Ｉ?．?．?．?Ｉ?！?！??Ｉ?？?！?＇?■?ｉ?；?：?Ｉ?１?：?，?Ｉ?ｉ?Ｉ??：，?ｉ?！?‘?：?■?Ｉ?Ｉ??ｒｉ＊?？?ｄ－?Ｉ?ｉ片?，?
【参考文献】：
期刊论文
[1]高结晶度ETS-10分子筛的合成与表征[J]. 李光冶,张喜文,马波,秦波,孙婷婷. 现代化工. 2012(06)
[2]钛硅分子筛ETS-10的合成和表征[J]. 刘显灵,王侨,王磊,袁鹏,金英杰. 化工科技. 2012(02)
[3]多孔配位框架材料CO2捕集及分离性能的研究现状与展望[J]. 向中华,汪文川,曹达鹏. 中国科学:化学. 2012(03)
[4]金属硫化物纳米材料制备方法研究进展[J]. 周英智,刘峥,袁帅. 化工新型材料. 2012(01)
[5]Y型沸石分子筛的水热法制备及表征——综合性研究型实验设计[J]. 胡涛,孟长功,王春艳,刘瑞斌,杨金辉,沙广艳. 大学化学. 2011(04)
[6]氙在活性炭和碳分子筛上的动态吸附性能[J]. 冯淑娟,周崇阳,周国庆,金玉仁. 核化学与放射化学. 2010(05)
[7]气相吸附静态吸附量的测定方法[J]. 张辉,刘应书,贾彦翔,李虎,党璐璐,王海鸿. 低温与特气. 2010(04)
[8]常温下氙在椰壳活性炭上的吸附性能[J]. 王红侠,龚有进,唐元明,李伟,王茜. 原子能科学技术. 2009(12)
[9]金属-有机骨架材料的计算化学研究[J]. 阳庆元,刘大欢,仲崇立. 化工学报. 2009(04)
[10]氙在活性炭纤维吸附床上穿透的动力学模型[J]. 陈占营,王旭辉,常印忠. 无机化学学报. 2008(03)
博士论文
[1]多组分气体混合物在多孔固体上吸附平衡研究[D]. 吴家全.天津大学 2006
本文编号：2953362
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hkxlw/2953362.html
