光化学分离模拟高放废液中金属元素的研究:液相中Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)的光还原
发布时间:2021-02-20 08:29
在核工业发展中,通常采用玻璃固化的方法处理高水平放射性废液(HLLW)。然而,高放废液中含有大量的如钯(Pd)、钌(Ru)、铑(Rh)等铂族金属元素(PGMs),由于铂族金属元素的熔点比较高,对于设备的运转会产生不利的影响。因此针对铂族金属元素的分离回收技术的开发尤为重要。光化学方法还原分离高放废液中的铂族元素是一种新型的、绿色环保的过程。与传统的离子交换法和电化学法等方法相比,光还原方法具有以下优点:紫外光从容器外部照射溶液,避免与高放废液直接接触(浸泡),降低了对材料耐辐照性的要求;基本不引入其它化学物质或材料,只是采用传统有机小分子作为自由基清除剂,不产生次级放射性废物。本论文采用光还原方法来分离模拟高放废液中的铂族元素(Pd、Ru),在合适条件下,将金属离子还原成金属原子,并聚集生长成金属微粒子,然后通过离心机分离得到回收的金属元素,对其结构、形貌等进行表征。在溶液配制方面,按单一金属离子→多金属离子混合液→含钕多金属离子混合液(模拟高放废液)的顺序开展实验工作。采用石英试管配制高放废液模拟水溶液,用高纯氮气除氧后,利用紫外光连续光源(中、低压汞灯)照射样品。照射后的样品利用U...
【文章来源】:中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】:75 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 高放废液的处理与处置
1.2.1 高放废液简介
1.2.2 高放废液的综合利用与最终处置
1.3 高放废液中的铂族金属元素回收现状
1.3.1 铂族金属的性质与提取
1.3.2 回收高放废液中的铂族金属离子的传统方法
1.3.3 回收高放废液中的铂族金属离子的难度
1.4 光化学方法在核燃料循环中的应用
1.4.1 光化学方法调价
1.4.2 还原分离
1.5 论文工作的提出以及主要内容
第2章 实验材料及方法
2.1 引言
2.2 主要实验仪器及试剂
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器及测试仪器
2.3 实验方法
第3章 光还原单一铂族金属离子实验
3.1 引言
3.2 钯(Ⅱ)的光还原
3.2.1 Pd(Ⅱ)光还原的实验现象
3.2.2 不同照射波长对Pd(Ⅱ)的光还原的影响
3.2.3 自由基清除剂种类对Pd(Ⅱ)光还原的影响
-对Pd(Ⅱ)光还原的影响"> 3.2.4 Cl-对Pd(Ⅱ)光还原的影响
3.2.5 pH值对Pd(Ⅱ)光还原的影响
3.3 钌(Ⅲ)的光还原
3.3.1 Ru(Ⅲ)氯水配合物简介
3.3.2 Ru(Ⅲ)光还原的实验结果
3.3.3 Ru(Ⅲ)光还原结果的XPS分析
3.3.4 不同照射波长对Ru(Ⅲ)的光还原的影响
3.3.5 照射时间对Ru(Ⅲ)光还原的影响
-对Ru(Ⅲ)光还原的影响"> 3.3.6 Cl-对Ru(Ⅲ)光还原的影响
3.3.7 溶液pH值对Ru(Ⅲ)光还原的影响
3.3.8 Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)光还原的反应机理
3.4 本章总结
第4章 光还原含Nd混合铂族金属离子实验
4.1 水溶液中Nd(Ⅲ)与单一铂族金属元素(Pd(Ⅱ)或Ru(Ⅲ))的分离及表征
4.1.1 引言
4.1.2 Nd(Ⅲ)/Pd(Ⅱ)分离
4.1.3 Nd(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)分离
4.2 水溶液中混合铂族金属元素(Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ))的分离及表征
4.2.1 替换光源法
4.2.2 替换自由基清除剂法
4.2.3 Pd(Ⅱ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)分离
4.3 本章总结
第5章 总结
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]我国核燃料后处理技术的现状与发展[J]. 叶国安,蒋云清. 中国核工业. 2015(12)
[2]快中子增殖反应堆燃料元件包壳材料的晶界工程技术应用展望[J]. 夏爽,周邦新. 上海大学学报(自然科学版). 2015(02)
[3]肼催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的研究进展[J]. 胡思思,夏良树,彭安国,肖静水,陈伟. 核化学与放射化学. 2014(01)
[4]论积极推进我国内陆核电建设[J]. 任德清. 能源研究与管理. 2013(04)
[5]核燃料后处理技术发展及其放射化学问题[J]. 叶国安,张虎. 化学进展. 2011(07)
[6]从高放废液中去除锕系元素的TRPO流程发展三十年[J]. 陈靖,王建晨. 化学进展. 2011(07)
[7]低碳背景下中国核能发展的模式与路径分析[J]. 徐步朝,张延飞,花明. 资源科学. 2010(11)
[8]离子交换法及吸附法处理含铬废水的研究进展[J]. 范力,张建强,程新,刘伟,夏明芳,王志良. 水处理技术. 2009(01)
[9]核废料中裂变产生的铂族金属(FPs)的开发、应用和发展[J]. 陈松,管伟明,张昆华,关晓伟,邓志明,邓德国. 稀有金属材料与工程. 2007(02)
[10]《不扩散核武器条约》:分歧与弥合[J]. 田景梅,胡思得. 现代国际关系. 2006(10)
博士论文
[1]以二价金属钌的多吡啶络合物为催化剂催化氧化有机化合物的研究[D]. 胡宗敏.中国科学技术大学 2011
硕士论文
[1]二战中核武器的使用及反思[D]. 魏亚强.西北师范大学 2013
本文编号:3042509
【文章来源】:中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】:75 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 高放废液的处理与处置
1.2.1 高放废液简介
1.2.2 高放废液的综合利用与最终处置
1.3 高放废液中的铂族金属元素回收现状
1.3.1 铂族金属的性质与提取
1.3.2 回收高放废液中的铂族金属离子的传统方法
1.3.3 回收高放废液中的铂族金属离子的难度
1.4 光化学方法在核燃料循环中的应用
1.4.1 光化学方法调价
1.4.2 还原分离
1.5 论文工作的提出以及主要内容
第2章 实验材料及方法
2.1 引言
2.2 主要实验仪器及试剂
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器及测试仪器
2.3 实验方法
第3章 光还原单一铂族金属离子实验
3.1 引言
3.2 钯(Ⅱ)的光还原
3.2.1 Pd(Ⅱ)光还原的实验现象
3.2.2 不同照射波长对Pd(Ⅱ)的光还原的影响
3.2.3 自由基清除剂种类对Pd(Ⅱ)光还原的影响
-对Pd(Ⅱ)光还原的影响"> 3.2.4 Cl-对Pd(Ⅱ)光还原的影响
3.2.5 pH值对Pd(Ⅱ)光还原的影响
3.3 钌(Ⅲ)的光还原
3.3.1 Ru(Ⅲ)氯水配合物简介
3.3.2 Ru(Ⅲ)光还原的实验结果
3.3.3 Ru(Ⅲ)光还原结果的XPS分析
3.3.4 不同照射波长对Ru(Ⅲ)的光还原的影响
3.3.5 照射时间对Ru(Ⅲ)光还原的影响
-对Ru(Ⅲ)光还原的影响"> 3.3.6 Cl-对Ru(Ⅲ)光还原的影响
3.3.7 溶液pH值对Ru(Ⅲ)光还原的影响
3.3.8 Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)光还原的反应机理
3.4 本章总结
第4章 光还原含Nd混合铂族金属离子实验
4.1 水溶液中Nd(Ⅲ)与单一铂族金属元素(Pd(Ⅱ)或Ru(Ⅲ))的分离及表征
4.1.1 引言
4.1.2 Nd(Ⅲ)/Pd(Ⅱ)分离
4.1.3 Nd(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)分离
4.2 水溶液中混合铂族金属元素(Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ))的分离及表征
4.2.1 替换光源法
4.2.2 替换自由基清除剂法
4.2.3 Pd(Ⅱ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)分离
4.3 本章总结
第5章 总结
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]我国核燃料后处理技术的现状与发展[J]. 叶国安,蒋云清. 中国核工业. 2015(12)
[2]快中子增殖反应堆燃料元件包壳材料的晶界工程技术应用展望[J]. 夏爽,周邦新. 上海大学学报(自然科学版). 2015(02)
[3]肼催化还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的研究进展[J]. 胡思思,夏良树,彭安国,肖静水,陈伟. 核化学与放射化学. 2014(01)
[4]论积极推进我国内陆核电建设[J]. 任德清. 能源研究与管理. 2013(04)
[5]核燃料后处理技术发展及其放射化学问题[J]. 叶国安,张虎. 化学进展. 2011(07)
[6]从高放废液中去除锕系元素的TRPO流程发展三十年[J]. 陈靖,王建晨. 化学进展. 2011(07)
[7]低碳背景下中国核能发展的模式与路径分析[J]. 徐步朝,张延飞,花明. 资源科学. 2010(11)
[8]离子交换法及吸附法处理含铬废水的研究进展[J]. 范力,张建强,程新,刘伟,夏明芳,王志良. 水处理技术. 2009(01)
[9]核废料中裂变产生的铂族金属(FPs)的开发、应用和发展[J]. 陈松,管伟明,张昆华,关晓伟,邓志明,邓德国. 稀有金属材料与工程. 2007(02)
[10]《不扩散核武器条约》:分歧与弥合[J]. 田景梅,胡思得. 现代国际关系. 2006(10)
博士论文
[1]以二价金属钌的多吡啶络合物为催化剂催化氧化有机化合物的研究[D]. 胡宗敏.中国科学技术大学 2011
硕士论文
[1]二战中核武器的使用及反思[D]. 魏亚强.西北师范大学 2013
本文编号:3042509
本文链接:https://www.wllwen.com/projectlw/hkxlw/3042509.html