掺杂模拟核素铈离子的玻璃/玻璃陶瓷固化体的结构控制与性能研究

发布时间：2021-09-28 22:56

　　高放射性废物（HLW）是商业和军事等方面的核能利用后产生的乏燃料经处理的产物,其中残留的Pu对人体具有极大的放射性危害,并且待处置的大量HLW限制了相关产业的发展。玻璃固化后对HLW进行永久地质处置是如今大批量解决其存放问题的唯一方式。在实际情况下,HLW中放射性核素含量随来源及处理过程的不同而有很大起伏,但很少有相关研究对有效核素固化量作出分析。因此本文率先研究了不同体系玻璃固化体中核素含量对结构的影响,以及由此导致化学稳定性的改变,而后通过抗浸出性能评价得出核素固化量与化学稳定性的关系。玻璃的热力学亚稳态结构在大强度和长时间辐照作用下难以满足上万年稳定性的需要,于是研究基于前期试验选择化学稳定性较为优异的玻璃体系,添加金属氧化物,对玻璃固化体进行热处理,使其进一步转变为玻璃陶瓷固化体,实现陶瓷固化高放射性核素、玻璃固化中低放废物的复合固化模式。同时控制固化体组成,研究在优化的结构中核素含量对固化体晶化及抗浸出性能的影响。于是本文在对HLW来源及固化处理的方式进行综合论述的基础上,通过CeO2引入Ce作为Pu的模拟核素,采用差热分析（DTA）、X射线扫描仪（XRD）、冷场发射扫描电子... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：121 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 放射性废物简介
    1.2 水泥固化
    1.3 沥青固化
    1.4 塑料固化
    1.5 陶瓷固化
    1.6 玻璃固化
        1.6.1 玻璃固化的原理及特点
        1.6.2 玻璃固化的研究进展
        1.6.3 玻璃固化的工业化发展背景
    1.7 玻璃陶瓷固化
        1.7.1 玻璃陶瓷固化的原理及特点
        1.7.2 玻璃陶瓷固化的研究现状
    1.8 立题依据及实验内容
第二章 实验研究方法
    2.1 原料及实验方法
    2.2 性能表征
        2.2.1 样品的密度
        2.2.2 差热分析
        2.2.3 物相分析
        2.2.4 表观形貌分析
        2.2.5 微观形貌分析
        2.2.6 抗浸出性能测试
第三章 钠铝硅及硼铝硅玻璃固化体结构与抗浸出性能研究
    3.1 引言
    3.2 玻璃固化体的制备与结构的研究
    3.3 玻璃固化体的抗浸出性能研究
    3.4 本章小结
第四章 钙钛锆石玻璃陶瓷固化体制备与结构研究
    4.1 引言
    4.2 样品的制备
    4.3 热处理温度对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体核化的影响
    4.4 热处理温度对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体晶化的影响
    4.5 TiO_2与ZrO_2对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体晶化的影响
    4.6 TiO_2与ZrO_2对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体抗浸出性能的影响
    4.7 本章小结
第五章 钙钛锆石玻璃陶瓷固化体晶化与抗浸出性能研究
    5.1 引言
    5.2 样品的制备
    5.3 B_2O_3对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体晶体结构的影响
    5.4 模拟核素对钙钛锆石基玻璃陶瓷固化体晶体结构的影响
    5.5 B_2O_3及模拟核素对钙钛锆石玻璃陶瓷固化体抗浸出性能的影响
    5.6 本章小结
第六章 总结与展望
    6.1 全文总结
    6.2 存在的问题及展望
参考文献
致谢
个人简历
攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果



本文编号：3412690