原子和分子在UN 2 表面吸附的第一性原理研究

发布时间：2021-10-10 15:02

　　UN₂是重要的核燃料之一,具有良好的热学特性。同时,它也是事故容错材料之一,和传统上的氧化物核燃料相比,铀氮化合物燃料有更高的热导性,高熔点和高密度,非常适合做未来高温反应堆燃料,在能源方面得到了世界范围的重视。在大气环境UN₂中与02,H2和H20等气体接触,从而有可能会发生氧化还原反应,腐蚀其性能。因此,如何有效地储存材料,阻隔其与大气中的腐蚀气体发生反应显得尤为重要。本文从理论角度应用第一性原理方法,模拟计算了 UN₂表面与O、H、O2、H2、OH和H2O可能发生的吸附反应,计算了各种吸附质在不同吸附位置的吸附特性,以及电荷转移,差分电荷密度等。本工作利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了 UN₂与一系列原子和分子之间的相互作用。研究计算了各原子、分子在UN₂表面的不同吸附位置和不同吸附方式的吸附过程,得到了各原子和分子在表面最稳定吸附构型及与之对应的最强吸附能。计算研究结果表明,O原子的最稳定吸附位置是bridge位,对应的最强吸附能为-5.08 eV。... 

【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：58 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图３．１?ＵＮ２的块体结构??

３．３．１?０原子和Ｈ原子在ＵＮ２（〇〇ｌ）表面的吸附和扩散??首先研宂单个０原子和Ｈ原子在Ｃ（２＞＜２）表面超胞上的吸附情况在ＵＮ２（００１）??表面的有三个高对称吸附位置，如图３．３所示。这几个位置分别定义为：ｔｏｐ?（Ｔ）??位、ｂｒｉｄｇｅ?（Ｂ）位、ｈｏｌｌｏｗ?（Ｈ）位。计算所得的吸附能和稳定结构参数如表３．１??１４??

之前的内容己经表明０原子和Ｈ原子的稳定吸附位置都是ｂｒｉｄｇｅ位，我们??用ＣＩ－ＮＥＢ方法分别计算了?０原子和Ｈ原子从ｂｒｉｄｇｅ位到相邻ｂｒｉｄｇｅｂｒｉｄｇｅ位的??扩散。其扩散势垒图画在图３．４中。可以看出扩散势垒比较高，Ｏ原子和Ｈ原??１５??


本文编号：3428607