抗生物污损型海水提铀材料的制备及性能研究
发布时间：2021-12-10 08:17
核能作为一种新型清洁能源,有望用于解决人类所面临的能源问题和环境污染问题,核能在全球能源战略中的地位不断提高。而为了保证核能可持续发展,亟需解决核燃料铀资源的保障问题。鉴于海水中含有约45亿吨铀资源,是陆地铀矿资源的1000倍左右,海水提铀成为了人类应对陆地铀资源短缺问题的重要策略。海水提铀研究至今已发展了六七十年,近年来,越来越多的国家将注意力投向海水提铀方向,海水提铀相关研究得到了快速的发展。然而,用于海水提铀的吸附材料受海洋生物污损的影响极为严重,导致材料的力学性能和吸附性能大幅度降低。目前已有抗生物污损海水提铀材料的相关研究,材料抗生物污损的主要有抗菌/抗藻和抗生物附着两种机理。抗菌/抗藻的机理都是对有机体结构产生影响或破坏,导致有机体死亡;抗附着的机理是赋予材料表面超亲水性,减少材料与有机体之间的相互作用力,进而防止有机体在材料表面附着。但是,现有的抗菌/抗藻吸附材料多以易脱落的抗菌纳米金属颗粒,或者抗菌活性相对较差的单分子抗生素、单分子抗菌基团和单分子亲水官能团进行修饰,且现有的抗生物附着材料的官能化程度低,因此,抗生物污损提铀材料抗生物污损的活性和长期使用的稳定性均有待提...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：116 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．丨海水中铀（ＶＩ）的组成形式丨＂丨??ｌ．Ｕ〇２２＋；?２．（Ｕ０２）（Ｃ０３）（ａｑ）；?３．Ｕ０２ＯＨ＋；?４．（Ｕ〇２）（Ｃ〇３）２２－；?５．Ｃａ２［（Ｕ０２）（Ｃ０３）３］（ａｑ）；?６．??Ｍｇ［（Ｕ０２）（Ｃ０３）３］２－；?７．?Ｃａ［（Ｕ〇２）（Ｃ０３）３］２－；?８．?（Ｕ０２）（Ｃ０３）３４－；灰色线表示海水?ｐＨ＝８．２??
水提铀研宄中占重要地位，本论文根据材料的组成??成分，将无机类吸附材料分为以下几类：金属氧化物材料、无机物基体改性材料??和金属－有机框架结构材料（ＭＯＦｓ）。??１．２．１．１金属氧化物材料??金属氧化物吸附材料比表面积和孔隙奉高，且制备简单１３９４２］。Ｌｉ等［４３］通过在??水／乙醇环境下加入Ｍｇ（Ｎ０３）２，在沸石咪唑酯骨架结构材料ＺＩＦ－６７模板表面形成??中空菱形十二面体结构，制备出Ｍｇ－Ｃｏ层状双氢氧化物铀吸附材料Ｍｇ－ＣｏＬＤＨ??（ＬＤＨ表示层状双金属氢氧化物，如图１．２）。该吸附材料在铀浓度为３?ｐｐｂ的模??拟海水中，吸附容量为０．００６?ｐｇ／ｇ；将模拟海水铀浓度调整至２００?ｐｐｂ后，材料??吸附容量提升至０．４?｜ｉｇ／ｇ。??ｗ?Ｉ??ＮＯｊ????图１．２通过乙吓－６７模板制备％８－＜：〇１＾）１１的过程示意图（左）和蛾＾１图（右）１４３１??但是，金属氧化物材料存在粒径较小，投放、回收和分离较为困难的缺点。??Ｃｈｏｕｙｙｏｋ等％］研宄了铁、锰氧化物纳米复合材料对铀的吸附性能，发现材料比??表面积越高，吸附效率越高，尤其是Ｆｅ－Ｍｎ０２非磁材料和Ｍｎ－Ｆｅ３〇４磁性材料，??它们不仅具有良好的吸附效果，还有极快的吸附速率，在真实海水中吸附仅４小??４??
?第一章绪?论???时，其吸附量就可以达到３ｍｇ／ｇ。此外，Ｍｎ－Ｆｅ３〇４磁性材料在Ｎａ２Ｃ０３溶液中进??行洗脱时可以利用材料的磁性，达到快速分离的效果［４５３６］。??硫与氧均为ＶＩ?Ａ族元素，化学性质较为相似，有学者尝试采用廉价、稳定??的金属硫化物代替金属氧化物作为吸附材料，发现其对铀酰具有良好的吸附性能??良好［４７４８］。Ｍａｎｏｓ等［４９］合成了一种金属硫化物型无机离子交换材料Ｋ２ＭｎＳｎ２Ｓ６??（ＫＭＳ－１，如图１．３），该材料层间有活泼的Ｋ＋，由于Ｕ〇２２＋与Ｓ２？之间有强相互??作用，Ｋ＋可以与Ｕ〇２２＋发生强烈的交换作用，交换容量可达３８０ｍｇ／ｇ。在实验室??条件下，该材料对真实海水中铀的吸收率可达９９．９％。??—?ｕｏ＿、＇?５［７４ｎｍ??？?Ｋ＋‘??图１．３?ＫＭＳ－ｌ中Ｕ０２２＋与Ｋ＋的交换机理示意图Ｍ??金属氧化物无机吸附材料虽然具有吸附速率快、制备简单、洗脱容易等优点，??但是同时也存在很多不足，如制备温度难控制、易结晶、易与其它离子形成络合??离子，以及吸附性能受外界环境因素影响严重、对铀吸附选择性差且投放量高等。??此外，金属氧化物在真实海水中孔隙易堵塞，造成材料吸附效率降低，且此类材??料在真实海水中投放后不易回收，实用性有待提高。??１．２．１．２无机物基体改性材料??无机物基体材料如介孔碳、埃洛石纳米管等，具有良好的物化稳定性和大比??表面积，但此类材料本身对铀不具有高吸附性能和吸附选择性，常采用官能团修??饰法，赋予材料更好的吸附性能。??原始的介孔碳材料的疏水性表面不适合从水体系中吸附铀酰，但材料表面可??通过化学氧化法进行活化处理，增加其表面
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国海水提铀研究进展[J]. 李昊,文君,汪小琳. 科学通报. 2018(Z1)
[2]中国海水提铀研究进展[J]. 熊洁,文君,胡胜,汪小琳. 核化学与放射化学. 2015(05)
[3]海水提铀的研究进展[J]. 陈树森,任宇,丁海云,宿延涛. 原子能科学技术. 2015(03)
本文编号：3532232
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：116 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．丨海水中铀（ＶＩ）的组成形式丨＂丨??ｌ．Ｕ〇２２＋；?２．（Ｕ０２）（Ｃ０３）（ａｑ）；?３．Ｕ０２ＯＨ＋；?４．（Ｕ〇２）（Ｃ〇３）２２－；?５．Ｃａ２［（Ｕ０２）（Ｃ０３）３］（ａｑ）；?６．??Ｍｇ［（Ｕ０２）（Ｃ０３）３］２－；?７．?Ｃａ［（Ｕ〇２）（Ｃ０３）３］２－；?８．?（Ｕ０２）（Ｃ０３）３４－；灰色线表示海水?ｐＨ＝８．２??
水提铀研宄中占重要地位，本论文根据材料的组成??成分，将无机类吸附材料分为以下几类：金属氧化物材料、无机物基体改性材料??和金属－有机框架结构材料（ＭＯＦｓ）。??１．２．１．１金属氧化物材料??金属氧化物吸附材料比表面积和孔隙奉高，且制备简单１３９４２］。Ｌｉ等［４３］通过在??水／乙醇环境下加入Ｍｇ（Ｎ０３）２，在沸石咪唑酯骨架结构材料ＺＩＦ－６７模板表面形成??中空菱形十二面体结构，制备出Ｍｇ－Ｃｏ层状双氢氧化物铀吸附材料Ｍｇ－ＣｏＬＤＨ??（ＬＤＨ表示层状双金属氢氧化物，如图１．２）。该吸附材料在铀浓度为３?ｐｐｂ的模??拟海水中，吸附容量为０．００６?ｐｇ／ｇ；将模拟海水铀浓度调整至２００?ｐｐｂ后，材料??吸附容量提升至０．４?｜ｉｇ／ｇ。??ｗ?Ｉ??ＮＯｊ????图１．２通过乙吓－６７模板制备％８－＜：〇１＾）１１的过程示意图（左）和蛾＾１图（右）１４３１??但是，金属氧化物材料存在粒径较小，投放、回收和分离较为困难的缺点。??Ｃｈｏｕｙｙｏｋ等％］研宄了铁、锰氧化物纳米复合材料对铀的吸附性能，发现材料比??表面积越高，吸附效率越高，尤其是Ｆｅ－Ｍｎ０２非磁材料和Ｍｎ－Ｆｅ３〇４磁性材料，??它们不仅具有良好的吸附效果，还有极快的吸附速率，在真实海水中吸附仅４小??４??
?第一章绪?论???时，其吸附量就可以达到３ｍｇ／ｇ。此外，Ｍｎ－Ｆｅ３〇４磁性材料在Ｎａ２Ｃ０３溶液中进??行洗脱时可以利用材料的磁性，达到快速分离的效果［４５３６］。??硫与氧均为ＶＩ?Ａ族元素，化学性质较为相似，有学者尝试采用廉价、稳定??的金属硫化物代替金属氧化物作为吸附材料，发现其对铀酰具有良好的吸附性能??良好［４７４８］。Ｍａｎｏｓ等［４９］合成了一种金属硫化物型无机离子交换材料Ｋ２ＭｎＳｎ２Ｓ６??（ＫＭＳ－１，如图１．３），该材料层间有活泼的Ｋ＋，由于Ｕ〇２２＋与Ｓ２？之间有强相互??作用，Ｋ＋可以与Ｕ〇２２＋发生强烈的交换作用，交换容量可达３８０ｍｇ／ｇ。在实验室??条件下，该材料对真实海水中铀的吸收率可达９９．９％。??—?ｕｏ＿、＇?５［７４ｎｍ??？?Ｋ＋‘??图１．３?ＫＭＳ－ｌ中Ｕ０２２＋与Ｋ＋的交换机理示意图Ｍ??金属氧化物无机吸附材料虽然具有吸附速率快、制备简单、洗脱容易等优点，??但是同时也存在很多不足，如制备温度难控制、易结晶、易与其它离子形成络合??离子，以及吸附性能受外界环境因素影响严重、对铀吸附选择性差且投放量高等。??此外，金属氧化物在真实海水中孔隙易堵塞，造成材料吸附效率降低，且此类材??料在真实海水中投放后不易回收，实用性有待提高。??１．２．１．２无机物基体改性材料??无机物基体材料如介孔碳、埃洛石纳米管等，具有良好的物化稳定性和大比??表面积，但此类材料本身对铀不具有高吸附性能和吸附选择性，常采用官能团修??饰法，赋予材料更好的吸附性能。??原始的介孔碳材料的疏水性表面不适合从水体系中吸附铀酰，但材料表面可??通过化学氧化法进行活化处理，增加其表面
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国海水提铀研究进展[J]. 李昊,文君,汪小琳. 科学通报. 2018(Z1)
[2]中国海水提铀研究进展[J]. 熊洁,文君,胡胜,汪小琳. 核化学与放射化学. 2015(05)
[3]海水提铀的研究进展[J]. 陈树森,任宇,丁海云,宿延涛. 原子能科学技术. 2015(03)
本文编号：3532232
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hkxlw/3532232.html
