烧结气氛对MOX燃料芯块性能的影响
发布时间：2021-12-31 14:12
铀钚混合氧化物（Mixed Oxide,MOX）燃料主要应用于快堆（Fast Reactor,FBR）和压水堆（Pressurized Water Reactor,PWR）,也有少量应用于沸水堆（Boiling Water Reactor,BWR）,MOX燃料元件制造是"核燃料闭式循环"的重要环节。将混合均匀的铀钚氧化物粉末烧结成满足性能要求的燃料芯块是MOX燃料制造的关键工艺环节,烧结温度、保温时间及烧结气氛是影响烧结芯块致密性、氧金属比和微观结构等芯块性能指标的关键因素。针对采用机械混合法处理的二氧化铀和二氧化钚混合粉末经压制成型后得到的生坯开展烧结实验,实验中将同一处理工艺得到的同一批生坯在1 700℃高温烧结炉中烧制6 h,然后缓慢还原至室温,用金相显微镜对MOX烧结芯块样品的微观结构进行分析,结果表明:在烧结温度和保温时间保持不变的基础上,随着烧结气氛中水含量的增高,芯块的致密性和氧金属比（O/M）比值增加。当烧结气氛中水含量增大到一定比例时,芯块的微观组织中的微裂纹和相分离现象逐渐消失;当烧结气氛中水含量大于1 600 ppm时,得到的烧结芯块组织均匀,没有微裂纹,芯块性能...
【文章来源】：核技术. 2020,43(11)北大核心CSCD
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
MOX燃料芯块制造工艺流程
烧结实验用的MOX生坯样品密度为55%TD左右，TD是指芯块的理论密度（Theoretical Density）。MOX芯块在不同的烧结气氛下烧结后的芯块密度变化情况如图3所示。图3 烧结气氛中的水含量与烧结芯块密度关系
图2 烧结气氛中水含量与烧结芯块收缩率的关系从图2、3可以看出，在相同烧结温度和烧结时间的烧结条件下，随着烧结气氛中水含量的增加，即氧分压的增加，烧结芯块的收缩率增加，芯块密度随之增加，烧结出的芯块更致密。根据Zachariasen测定的PuO2的晶体结构，PuO2与UO2的结构一样，是萤石型面心立方（fcc）晶体，每个晶胞有4个金属原子和8个氧原子，晶胞内的氧原子为简单立方密堆，金属原子占据晶角和面心位置[12],O2-的离子半径约为0.135 nm,Pu4+的离子半径约为0.093 nm,U4+的离子半径约为0.097 nm。根据固相烧结理论，这种离子氧化物的固相烧结一般为空位扩散机制，烧结过程中，氧是慢扩散单元[10]，烧结过程中氧离子空位的扩散速率比阳离子空位扩散速率要慢。随着烧结气氛中氧分压的增加，氧化物中氧空位的浓度增加，从而增加烧结速率，促进烧结，烧结致密性增加。MOX芯块烧结实验结果发现，采用相同的烧结温度和保温时间，随着烧结气氛中p(H2O）的增加，烧结气氛的p(O2）和氧势增加，烧结芯块的收缩率和密度都有明显的增加，说明这种烧结气氛下MOX芯块的烧结机制是空位扩散机制，这与Berzati、Kutty及Kato等[4,6-7]的研究结果一致。
【参考文献】：
期刊论文
[1]环形燃料芯块一维稳态温度场计算方法研究[J]. 马辉强,于涛,陈珍平,赵鹏程,谢金森,刘紫静,刘建星,雷洲阳,何清玲. 核技术. 2020(06)
[2]Burnup analysis for the pebble-bed fluoride-salt-cooled high-temperature reactor based on the energy-dependent elastic scattering cross-sectional model[J]. Zhi-Feng Li,Jie-Jin Cai,Qin Zeng,Wen-Jie Zeng. Nuclear Science and Techniques. 2018(09)
本文编号：3560398
【文章来源】：核技术. 2020,43(11)北大核心CSCD
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
MOX燃料芯块制造工艺流程
烧结实验用的MOX生坯样品密度为55%TD左右，TD是指芯块的理论密度（Theoretical Density）。MOX芯块在不同的烧结气氛下烧结后的芯块密度变化情况如图3所示。图3 烧结气氛中的水含量与烧结芯块密度关系
图2 烧结气氛中水含量与烧结芯块收缩率的关系从图2、3可以看出，在相同烧结温度和烧结时间的烧结条件下，随着烧结气氛中水含量的增加，即氧分压的增加，烧结芯块的收缩率增加，芯块密度随之增加，烧结出的芯块更致密。根据Zachariasen测定的PuO2的晶体结构，PuO2与UO2的结构一样，是萤石型面心立方（fcc）晶体，每个晶胞有4个金属原子和8个氧原子，晶胞内的氧原子为简单立方密堆，金属原子占据晶角和面心位置[12],O2-的离子半径约为0.135 nm,Pu4+的离子半径约为0.093 nm,U4+的离子半径约为0.097 nm。根据固相烧结理论，这种离子氧化物的固相烧结一般为空位扩散机制，烧结过程中，氧是慢扩散单元[10]，烧结过程中氧离子空位的扩散速率比阳离子空位扩散速率要慢。随着烧结气氛中氧分压的增加，氧化物中氧空位的浓度增加，从而增加烧结速率，促进烧结，烧结致密性增加。MOX芯块烧结实验结果发现，采用相同的烧结温度和保温时间，随着烧结气氛中p(H2O）的增加，烧结气氛的p(O2）和氧势增加，烧结芯块的收缩率和密度都有明显的增加，说明这种烧结气氛下MOX芯块的烧结机制是空位扩散机制，这与Berzati、Kutty及Kato等[4,6-7]的研究结果一致。
【参考文献】：
期刊论文
[1]环形燃料芯块一维稳态温度场计算方法研究[J]. 马辉强,于涛,陈珍平,赵鹏程,谢金森,刘紫静,刘建星,雷洲阳,何清玲. 核技术. 2020(06)
[2]Burnup analysis for the pebble-bed fluoride-salt-cooled high-temperature reactor based on the energy-dependent elastic scattering cross-sectional model[J]. Zhi-Feng Li,Jie-Jin Cai,Qin Zeng,Wen-Jie Zeng. Nuclear Science and Techniques. 2018(09)
本文编号：3560398
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