锂陶瓷增殖剂Li 4 SiO 4 表面释氚行为研究

发布时间：2022-02-09 20:12

　　氘氚聚变能是解决未来人类能源问题的重要途径之一。核聚变学科涉及很多科学、工程技术和材料问题,其中氚自持是氘氚聚变堆的核心问题之一。由于氚在自然界中仅痕量存在,聚变堆中除了运行初期必须向聚变堆环形真空室提供预留的氘氚气体外,稳态运行后,聚变堆所需的燃料氚必须由聚变高能中子通过铍、铅等材料倍增后辐照含有锂物质构成的包层材料来产生。掌握含锂增殖剂的释氚行为及机理是设计氚提取回路并实现氚自持的研究基础,也是研究难点。基于此,本文对我国聚变堆固体锂陶瓷增殖剂的主要候选材料Li4SiO4的释氚行为展开了研究,重点研究晶粒表面反应对Li4SiO4释氚行为的影响。本文通过离线释氚实验研究了晶粒表面吸附／解吸反应以及同位素交换反应对Li4SiO4释氚行为的影响,并根据实验数据分析了各表面反应同时存在情况下的竞争机制及优先反应类型。在此基础上分析并解释了文献中数据出现较大差异的原因,为氚提取回路的设计提供了实验基础和理论依据。由于载气流速和升温速率会影响释氚温度,因此如无特殊说明,本文的实验数据都是在载气流速为50mL/min,升温速率为5℃/min条件下获得的。主要结论如下：（1）对于Li4SiO4来说... 

【文章来源】：中国工程物理研究院北京市

【文章页数】：118 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
绪论
第一章 锂陶瓷增殖剂及释氚研究进展及现状
    1.1 增殖剂材料的性能要求
        1.1.1 释氚性能
        1.1.2 热物理性能
        1.1.3 热传导性
        1.1.4 热力学性能
        1.1.5 相容性行为
        1.1.6 中子活性
        1.1.7 各国TBM设计方案
    1.2 锂陶瓷增殖剂粉末及小球制备的研制进展
        1.2.1 粉末制备方法
        1.2.2 增殖剂小球制备方法
    1.3 锂陶瓷增殖剂的释氚实验研究进展
        1.3.1 在线产氚实验方法及主要结果
        1.3.2 氚在晶粒内扩散的影响因素研究
        1.3.3 氚在小球微孔隙中扩散的影响因素研究
        1.3.4 表面反应对释氚行为的影响
        1.3.5 载气流速对释氚的影响及机理
    1.4 锂陶瓷增殖剂的释氚模拟研究进展
        1.4.1 氚在固体增殖剂中的输运机制及建模研究
        1.4.2 主要的释氚模拟程序的研发情况及解决的问题
    1.5 小结
第二章 Li_4SiO_4的制备及表征
    2.1 Li_4SiO_4粉末的制备及表征
        2.1.1 化学试剂
        2.1.2 固相反应法制备Li_4SiO_4粉末
        2.1.3 Li_4SiO_4粉末的表征
    2.2 Li_4SiO_4陶瓷小球的制备及表征
        2.2.1 Li_4SiO_4小球的制备
        2.2.2 Li_4SiO_4小球的表征
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 煅烧条件对Li_4SiO_4粉末产品纯度的影响
        2.3.2 煅烧条件对Li_4SiO_4小球性能参数的影响
        2.3.3 制备原料对样品杂质的影响
    2.4 小结
第三章 Li_4SiO_4表面吸附水分对释氚行为的影响
    3.1 实验方法及实验装置
        3.1.1 离线释氚实验方法及装置
        3.1.2 水分测量装置及实验方法
        3.1.3 实验方案设计
    3.2 样品吸附水分对释氚行为的影响
        3.2.1 样品处理条件对其吸水量的影响
        3.2.2 吸附水分对释氚化学形态的影响
        3.2.3 样品吸附水分对释氚温度的影响
        3.2.4 表面水吸附-解吸机理及氚水解吸峰归因
    3.3 小结
第四章 载气化学组成对Li_4SiO_4释氚行为的影响
    4.1 实验过程及方法
    4.2 实验方案设计
    4.3 载气中H_2对氚气释放行为的影响
    4.4 水解吸与氚气释放竞争反应
    4.5 氚气释放峰归因分析
    4.6 H_2生成水的反应
    4.7 小结
第五章 锂陶瓷增殖剂释氚表面反应动力学研究
    5.1 表面反应影响因素研究
        5.1.1 表面反应类型及温度范围
        5.1.2 氧势对表面反应的影响机制
    5.2 氚释放表面反应动力学研究
        5.2.1 表面反应动力学建模方法
        5.2.2 解吸活化能的计算及释氚曲线拟合
    5.3 小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 工程意义
    6.3 展望
致谢
参考文献
附件1、攻读博士学位期间发表的论文情况
附件2、参加学术会议及报告情况
附件3、审稿情况


【参考文献】：
期刊论文
[1]固体氚增殖剂的制备及性能综述[J]. 朱德琼,陈晓军,彭述明.  材料导报. 2008(09)
[2]Li4SiO4吸收CO2的实验研究[J]. 吕国强,王华,马文会,高国栋,安敏.  工业加热. 2007(05)
[3]ITER实验包层计划综述[J]. 冯开明.  核聚变与等离子体物理. 2006(03)
[4]Na掺杂对硅酸锂吸收CO2性能的影响[J]. 王银杰,其鲁,代克化.  物理化学学报. 2006(07)
[5]高温下硅酸锂吸收CO2的研究[J]. 王银杰,其鲁,江卫军.  无机化学学报. 2006(02)
[6]LiAlO2细粉料的制备及反应机理研究[J]. 陈刚,付拥峰,王慧敏,胡克鳌.  无机化学学报. 2002(02)
[7]用热解吸法研究锂陶瓷中氚扩散行为[J]. 杨本福,曹小华,罗顺忠.  核技术. 2001(04)
[8]偏铝酸锂陶瓷小球的制备与性能[J]. 王和义,傅依备.  硅酸盐通报. 1999(06)
[9]锂陶瓷γ-LiAlO2放氚行为研究[J]. 杨本福,万竟平,曹小华,罗顺忠,赵鹏骥.  原子能科学技术. 1999(05)
[10]单斜相偏锆酸锂陶瓷氚增殖材料研究[J]. 邢忠虎.  核动力工程. 1999(01)



本文编号：3617586