δ相及纳米烧绿石氧化物的离子束辐照效应研究

发布时间：2022-09-28 13:36

　　δ 相和烧绿石相是两种具有不同晶体结构的萤石衍生结构氧化物,由于具有非常突出的耐辐照性能而在锕系元素和高放核废料固化领域内受到广泛关注。因此,对δ相和烧绿石相的辐照损伤效应研究将直接关系到未来它们在核废料固化处置中的应用前景。在评价一种材料的耐辐照性能时,首要考虑的就是其抵抗辐照引发的缺陷聚集、肿胀、相变和非晶化等一系列辐照损伤的能力。本论文的主要工作是对不同组分δ相以及纳米晶粒烧绿石的耐辐照性能进行了系统性地研究,研究工作分为以下两个部分:（1）多晶δ-A4Hf3O12（A=Lu,Sc）在不同离子束辐照条件下的耐辐照性能研究;（2）晶粒尺寸对烧绿石A2Ti2O7（A=Gδ,Ho和Lu）耐辐照性能的影响,以及纳米和微米晶粒中辐照缺陷演化机制的差异研究。首次开展了对多晶δ-A4Hf3O12（A=Lu,Sc）在多种离子束辐照条件下的辐照效应研究。辐照实验所涉及的离子束包括400 keV Ne2+,600 keV Kr3+和6 MeV Xe26+离子。我们运用掠入射X射线衍射技术（GIXRD）和透射电子显微镜（TEM）对辐照前后的样品进行微观结构变化研究。实验观察到多晶δ-Lu4Hf3O12... 

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【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 引言
    1.1 研究背景与意义
    1.2 缺氧萤石结构氧化物陶瓷材料的研究概况
    1.3 本文的主要研究内容
        1.3.1 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)化合物的耐辐照效应研究
        1.3.2 晶粒尺寸对烧绿石耐辐照性能的影响
第二章 背景知识介绍
    2.1 离子束辐照损伤
        2.1.1 入射离子与靶物质原子的碰撞
            2.1.1.1 核碰撞能量损失
            2.1.1.2 电子碰撞能量损失
        2.1.2 入射离子在固体中的射程
        2.1.3 入射离子沿深度的浓度分布
        2.1.4 辐照缺陷的产生和微观组织变化
            2.1.4.1 缺陷种类
            2.1.4.2 弗伦克尔缺陷的迁移
            2.1.4.3 辐照缺陷诱发的晶体微观结构变化
        2.1.5 离位阈能和辐照损伤剂量
            2.1.5.1 离位阈能
            2.1.5.2 损伤剂量（δpa）
        2.1.6 临界非晶化转变温度Tc
        2.1.7 计算机模拟
            2.1.7.1 TRIM计算
            2.1.7.2 原子模拟
    2.2 δ相和烧绿石相的晶体结构
        2.2.1 δ相晶体结构
        2.2.2 烧绿石相晶体结构
        2.2.3 温度对晶体结构的影响
        2.2.4 δ相和烧绿石相的辐照损伤
第三章 实验方法与步骤
    3.1 样品制备
        3.1.1 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)的制备
            3.1.1.1 粉末原料
            3.1.1.2 混料球磨和高压压片
            3.1.1.3 预烧结
            3.1.1.4 二次球磨和高压压片
            3.1.1.5 二次烧结
            3.1.1.6 未辐照样品制备
        3.1.2 纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)的制备
            3.1.2.1 原料
            3.1.2.2 制备过程
            3.1.2.3 未辐照样品制备
    3.2 离子束辐照实验
        3.2.1 辐照实验装样
            3.2.1.1 320 k V全离子综合实验平台的样品安装
            3.2.1.2 200 k V Danfysik离子注入机的样品安装
            3.2.1.3 in situ TEM的样品安装
        3.2.2 辐照实验条件
            3.2.2.1 δ-Lu_4Hf_3O_(12)辐照实验条件
            3.2.2.2 δ-Sc_4Hf_3O_(12)辐照实验条件
            3.2.2.3 纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)辐照实验条件
    3.3 TRIM模拟
    3.4 样品表征
        3.4.1 X射线衍射分析
            3.4.1.1 X射线穿透深度计算
            3.4.1.2 X射线衍射实验
        3.4.2 透射电子显微镜（TEM）
            3.4.2.1 截面TEM样品制备过程
            3.4.2.2 透射电镜实验
    3.5 原子模拟
第四章 多晶δ-A_4Hf_3O_(12) (A = Lu, Sc)离子束辐照实验
    4.1 辐照前样品表征
    4.2 离子束辐照实验
        4.2.1 Ne~(2+)和Xe~(26+)离子束辐照δ-Lu_4Hf_3O_(12)
            4.2.1.1 TRIM模拟结果
            4.2.1.2 δ-Lu_4Hf_3O_(12)辐照实验结果
        4.2.2 Ne~(2+)、Kr~(3+)和Xe~(26+)离子束辐照δ-Sc_4Hf_3O_(12)
            4.2.2.1 TRIM模拟结果
            4.2.2.2 δ-Sc_4Hf_3O_(12)辐照实验结果
    4.3 实验结果讨论
        4.3.1 δ-A_4Hf_3O_(12)的有序-无序相变
        4.3.2 不同入射离子质量对δ相辐照性能的影响
        4.3.3 不同A位原子对δ-A_4Hf_3O_(12)的耐辐照性能影响
        4.3.4 相转变温度对δ相辐照性能的影响
    4.4 小结
第五章 纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7的离子束辐照实验
    5.1 辐照前纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7 (A = Gd, Ho, Lu)的表征
        5.1.1 XRD表征
        5.1.2 TEM表征
    5.2 离子束辐照实验
        5.2.1 TRIM模拟
        5.2.2 1 Me V Kr~(2+)离子束辐照纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7
            5.2.2.1 纳米晶粒烧绿石A_2Ti_2O_7室温辐照实验结果
            5.2.2.2 纳米晶粒烧绿石Lu_2Ti_2O_7高温辐照实验结果
    5.3 辐照实验结果讨论
        5.3.1 室温辐照实验结果讨论
            5.3.1.1 非晶化与化学组分的关系
            5.3.1.2 晶粒尺寸对辐照性能的影响
        5.3.2 纳米晶粒烧绿石Lu_2Ti_2O_7高温辐照实验结果讨论
        5.3.3 缺陷演化随温度的变化
    5.4 小结
第六章 总结与展望
附录
参考文献
在学期间的研究成果
致谢



本文编号：3681761