新型硅基阴离子交换树脂的合成及其在钍基乏燃料后处理中的应用研究

发布时间：2022-09-29 16:21

　　随着核电规模的不断扩大,对核燃料的需求日益增长,现已探明的铀矿资源储量并不能长久支持核电的发展。钍作为一种可以转化为易裂变核素铀的元素,是一种潜在的核燃料,受到广泛的关注。要实现对钍的高效利用,必须发展配套的钍基燃料后处理技术。现有的Thorex流程并不成熟,且存在诸多难以解决的问题,需要发展钍基燃料后处理新流程。离子色层法是一种高效的分离手段,有着广泛的应用。但传统的离子交换树脂动力学性能不佳,耐辐照稳定性差,不适合在乏燃料后处理流程中使用。为了克服传统离子交换树脂存在的缺陷,创新性地开发了新型吡啶型硅基阴离子交换树脂。为了解决钍基乏燃料后处理的核心问题之一-钍铀分离回收,研究了硅基阴离子交换树脂在硝酸溶液中对钍和铀的吸附行为,吸附机理,考察了树脂的耐辐照稳定性,最终利用离子色层法实现了钍和铀的高效分离回收。选取乙烯基吡啶作为单体,在多孔性二氧化硅载体的孔隙内通过溶液聚合的方法成功合成了硅基阴离子交换树脂。通过SEM、压汞法、TG-DTA、红外等手段对硅基阴离子交换树脂进行表征。硅基树脂表面呈多孔结构,孔隙率为37%,平均孔径35.3nm。树脂中有机物所占比例约为25wt%,离子交换... 

【文章页数】：129 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景及意义
    1.2 钍基燃料后处理的研究现状
    1.3 离子交换技术研究进展
        1.3.1 离子交换技术
        1.3.2 离子交换材料研究进展
        1.3.3 离子交换技术在乏燃料后处理中的应用
    1.4 本文主要工作
第二章 硅基阴离子交换树脂的合成及表征
    2.1 引言
    2.2 实验试剂及仪器
        2.2.1 主要试剂
        2.2.2 主要仪器
    2.3 硅基阴离子交换树脂的合成
        2.3.1 原料处理
        2.3.2 有机相配比计算
        2.3.3 弱碱型阴离子交换树脂(N3)的合成
        2.3.4 强碱型阴离子交换树脂(N4)的合成
    2.4 离子交换树脂的表征
        2.4.1 孔径分布
        2.4.2 SEM扫描
        2.4.3 差热热重分析
        2.4.4 红外表征
        2.4.5 离子交换容量滴定
    2.5 本章小结
第三章 N3/N4 从硝酸溶液中吸附钍的基础特性研究
    3.1 引言
    3.2 实验试剂及仪器
        3.2.1 主要试剂
        3.2.2 主要仪器
    3.3 实验部分
        3.3.1静态吸附实验
        3.3.2 数据分析
    3.4 实验结果与讨论
        3.4.1 硝酸浓度的影响
        3.4.2 吸附动力学
        3.4.3 吸附等温线
        3.4.4 吸附热力学
        3.4.5 洗脱性能研究
        3.4.6 硝酸根的影响
        3.4.7 与常见商用树脂的对比
        3.4.8 乏燃料中常见伴生元素的吸附
    3.5 本章小结
第四章 离子色层法分离钍铀
    4.1 引言
    4.2 实验试剂及仪器
        4.2.1 主要试剂
        4.2.2 主要仪器
    4.3 实验部分
        4.3.1静态吸附实验
        4.3.2离子色层法吸附与分离实验
        4.3.3 数据分析拟合
    4.4 实验结果与讨论
        4.4.1 静态吸附实验
        4.4.2 树脂的水力学特性
        4.4.3 钍的吸附与淋洗
        4.4.4 铀的吸附与淋洗
        4.4.5 Thomas模型拟合分析
        4.4.6 与传统树脂的对比
        4.4.7 钍和铀的分离
    4.5 本章小结
第五章 N3/N4 树脂稳定性评价
    5.1 引言
    5.2 实验试剂及仪器
        5.2.1 主要试剂
        5.2.2 主要仪器
    5.3 实验部分
        5.3.1 耐酸稳定性评价
        5.3.2 耐γ辐照稳定性评价
    5.4 实验结果与讨论
        5.4.1 耐酸稳定性
        5.4.2 耐辐照稳定性
    5.5 本章小结
第六章 全文结论与展望
    6.1 本文主要结论
    6.2 论文创新点
    6.3 未来工作展望
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表的学术论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]Adsorption behaviors of strontium using macroporous silica based hexagonal tungsten oxide[J]. Xiaoxia Zhang,Yan Wu,Hao Wu,Yuezhou Wei.  Science China（Chemistry）. 2016(05)
[2]世界首座模块式球床高温气冷堆[J]. 游战洪.  科学. 2016(01)
[3]Adsorption behaviors of iodide anion on silver loaded macroporous silicas[J]. 吴昊,吴艳,陈梓,韦悦周.  Nuclear Science and Techniques. 2015(03)
[4]第四代反应堆的未来研发重点[J]. 伍浩松,闫淑敏.  国外核新闻. 2014(08)
[5]中国发展核能的必要性[J]. 杨辰,房超,童节娟.  核动力工程. 2014(S1)
[6]未来先进核裂变能——TMSR核能系统[J]. 江绵恒,徐洪杰,戴志敏.  中国科学院院刊. 2012(03)
[7]关于我国核燃料后处理/再循环的一些思考（英文）[J]. 顾忠茂,柴之芳.  化学进展. 2011(07)
[8]国外核燃料后处理化学分离技术的研究进展及考察[J]. 韦悦周.  化学进展. 2011(07)
[9]发展核能与减少温室气体排放[J]. 姜子英.  气候变化研究进展. 2010(05)
[10]我国核电产业发展的铀资源保障[J]. 郑文元,张庆春.  中国核电. 2010(02)



本文编号：3682915