U（Ⅵ）在矿物/水界面作用机制研究
发布时间：2023-03-05 01:12
由于放射性核素兼具放射性和化学毒性,一旦进入生态圈,放射性核素会以多种路径进入人体,从而对人类健康造成伤害。在世界范围内,深地质填埋处置被认为是目前安全处理处置高放射性废物的最佳选择。但随着时间的推移,隔离的放射性废物有可能泄露释放到生态圈。氧化物与粘土矿物作为自然环境中的重要介质,其对放射性核素的迁移有一定的阻滞作用。对放射性核素在矿物/水界面的作用机制进行深入地研究,可以准确预测放射性核素的环境行为,对放射性废物的安全处理处置具有重要意义。本文主要考察了U(Ⅵ)在氧化物与粘土矿物的典型代表γ-Al2O3、赤铁矿以及高岭土上的界面吸附行为。结合批实验技术以及先进X射线吸收精细光谱(EXAFS)技术,研究了不同环境条件下U(Ⅵ)在不同矿物上的宏观吸附规律以及微观作用机制。论文的主要研究结果如下:1)研究了硅酸盐存在与否条件下,U(Ⅵ)在γ-Al2O3表面上的吸附过程。硅酸盐的存在增强了U(Ⅵ)的吸附,这归因于三元内层表面络合机制。EXAFS光谱拟合结果表明吸附样品包含两个轴向氧原子和五个赤道氧原子,...
【文章页数】：122 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 引言
1.1 放射性废物的来源与危害
1.2 放射性废物的处理处置及其风险
1.3 放射性核素在矿物/水界面的迁移转化
1.4 天然矿物简介
1.4.1 粘土矿物简介
1.4.2 金属氧化物矿物简介
1.5 吸附过程分类简介
1.5.1 表面吸附
1.5.2 表面沉淀
1.5.3 嵌入作用
1.5.4 表面诱导氧化还原反应
1.5.5 晶面吸附
1.6 本论文的研究意义和主要内容
第2章 硅酸盐对γ-Al2O3吸附U(Ⅵ)的影响
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料和方法
2.2.2 EXAFS数据采集与分析过程
2.3 结果和讨论
2.3.1 水合γ-Al2O3的表面结构以及硅酸盐对等电点的影响
2.3.2 硅酸盐存在下pH对于U(Ⅵ)吸附过程的影响
2.3.3 U(Ⅵ)吸附动力学
2.3.4 U(Ⅵ)的吸附等温线
2.3.5 EXAFS分析
2.4 本章小结
第3章 硅酸盐对高岭土表面性质及其对U(Ⅵ)吸附的影响
3.1 引言
3.2 材料和实验方法
3.2.1 材料
3.2.2 实验方法
3.3 结果和讨论
3.3.1 高岭土悬浮液的Zeta电位
3.3.2 硅酸盐对高岭土聚集的影响
3.3.3 硅酸盐和pH对U(Ⅵ)吸附的影响
3.3.4 硅酸盐对U(Ⅵ)吸附动力学的影响
3.3.5 U(Ⅵ)的吸附等温线
3.4 本章小结
第4章 Fe(Ⅱ)、U(Ⅵ)氧化共沉淀反应及U(Ⅵ)的固定机制研究
4.1 引言
4.2 材料和方法
4.2.1 材料
4.2.2 共沉淀实验
4.2.3 吸附实验
4.2.4 连续洗涤和消解实验
4.2.5 铁沉淀物的表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 U(Ⅵ)的固定效率
4.3.2 铁沉淀物的晶体结构表征
4.3.3 铁沉淀物的形貌和组成表征
4.3.4 对U(Ⅵ)的阻留机制分析
4.4 本章小结
第5章 U(Ⅵ)在赤铁矿纳米晶上的吸附行为研究
5.1 引言
5.2 材料和实验方法
5.2.1 化学试剂
5.2.2 赤铁矿纳米晶的合成与表征
5.2.3 批量吸附实验
5.2.4 XAFS测量和分析
5.2.5 DFT计算
5.3 结果和讨论
5.3.1 赤铁矿纳米晶体的表征
5.3.2 赤铁矿{001}和{012}面的晶体结构
5.3.3 赤铁矿吸附U(Ⅵ)的批量实验结果与分析
5.3.4 U(Ⅵ)在赤铁矿纳米晶上吸附的光谱分析
5.4 本章小结
第6章 全文总结与展望
6.1 本论文工作总结
6.2 本论文创新点
6.3 待深入研究探讨的问题
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文
本文编号：3755391
【文章页数】：122 页
【学位级别】：博士
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摘要
ABSTRACT
第1章 引言
1.1 放射性废物的来源与危害
1.2 放射性废物的处理处置及其风险
1.3 放射性核素在矿物/水界面的迁移转化
1.4 天然矿物简介
1.4.1 粘土矿物简介
1.4.2 金属氧化物矿物简介
1.5 吸附过程分类简介
1.5.1 表面吸附
1.5.2 表面沉淀
1.5.3 嵌入作用
1.5.4 表面诱导氧化还原反应
1.5.5 晶面吸附
1.6 本论文的研究意义和主要内容
第2章 硅酸盐对γ-Al2O3吸附U(Ⅵ)的影响
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料和方法
2.2.2 EXAFS数据采集与分析过程
2.3 结果和讨论
2.3.1 水合γ-Al2O3的表面结构以及硅酸盐对等电点的影响
2.3.2 硅酸盐存在下pH对于U(Ⅵ)吸附过程的影响
2.3.3 U(Ⅵ)吸附动力学
2.3.4 U(Ⅵ)的吸附等温线
2.3.5 EXAFS分析
2.4 本章小结
第3章 硅酸盐对高岭土表面性质及其对U(Ⅵ)吸附的影响
3.1 引言
3.2 材料和实验方法
3.2.1 材料
3.2.2 实验方法
3.3 结果和讨论
3.3.1 高岭土悬浮液的Zeta电位
3.3.2 硅酸盐对高岭土聚集的影响
3.3.3 硅酸盐和pH对U(Ⅵ)吸附的影响
3.3.4 硅酸盐对U(Ⅵ)吸附动力学的影响
3.3.5 U(Ⅵ)的吸附等温线
3.4 本章小结
第4章 Fe(Ⅱ)、U(Ⅵ)氧化共沉淀反应及U(Ⅵ)的固定机制研究
4.1 引言
4.2 材料和方法
4.2.1 材料
4.2.2 共沉淀实验
4.2.3 吸附实验
4.2.4 连续洗涤和消解实验
4.2.5 铁沉淀物的表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 U(Ⅵ)的固定效率
4.3.2 铁沉淀物的晶体结构表征
4.3.3 铁沉淀物的形貌和组成表征
4.3.4 对U(Ⅵ)的阻留机制分析
4.4 本章小结
第5章 U(Ⅵ)在赤铁矿纳米晶上的吸附行为研究
5.1 引言
5.2 材料和实验方法
5.2.1 化学试剂
5.2.2 赤铁矿纳米晶的合成与表征
5.2.3 批量吸附实验
5.2.4 XAFS测量和分析
5.2.5 DFT计算
5.3 结果和讨论
5.3.1 赤铁矿纳米晶体的表征
5.3.2 赤铁矿{001}和{012}面的晶体结构
5.3.3 赤铁矿吸附U(Ⅵ)的批量实验结果与分析
5.3.4 U(Ⅵ)在赤铁矿纳米晶上吸附的光谱分析
5.4 本章小结
第6章 全文总结与展望
6.1 本论文工作总结
6.2 本论文创新点
6.3 待深入研究探讨的问题
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文
本文编号：3755391
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hkxlw/3755391.html
