Pu在烧绿石中固化的第一性原理研究

发布时间：2023-04-12 00:06

　　在过去的半个多世纪里,核燃料循环产生了一定量的Pu和Np、Am和Cm等锕系元素。成功地处理这些锕系元素对发展更先进的核燃料循环、控制核武器扩散和固化高放射性核废料具有重要的意义。锆酸盐烧绿石由于具有耐化学腐蚀、熔点高、热扩散性好、热传导性低以及离子传导性优异等特点,并且在辐照环境下结构稳定,因此被认为是固化锕系和镧系元素等核废料的优异材料。锆酸盐烧绿石在固化Pu等核废料之后,其热力学性能至今仍不清楚。为了安全地处理核废料,有必要了解材料的热力学性能,例如弹性常数、弹性模量、德拜温度等。本文的主要工作如下:1.采用修正的密度泛函理论方法(DFT+U)系统研究了Pu-Gd₂Zr₂O₇的热力学性能。我们考虑了Pu占据Gd位和Zr位这两种情况,即Gd_2-yPu_yZr₂O₇和Gd₂Zr_2-yPu_yO₇。对于这两种类型的化合物,我们优化了结构参数,计算了它们的...

【文章页数】：61 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 放射性核废料简介
    1.2 Pu等高放废料的固化方式
    1.3 烧绿石化合物固化核废料的优势
    1.4 烧绿石化合物的几何结构
    1.5 研究含Pu的烧绿石热力学性能的必要性
第二章 理论基础和计算方法
    2.1 引言
    2.2 密度泛函理论(DFT)
        2.2.1 Kohn-Sham能量泛函
        2.2.2 Kohn-Sham方程
        2.2.3 局域密度近似(LDA)
        2.2.4 广义梯度近似(GGA)
    2.3 修正的密度泛函理论方法(DFT+U)
    2.4 赝势近似
        2.4.1 范数守恒赝势
        2.4.2 超软赝势
        2.4.3 投影缀加平面波方法(PAW)
    2.5 特殊准随机结构(SQS)
第三章 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 热力学性能的第一性原理研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 的结构稳定性分析
        3.3.2 Gd_2-yPu_yZr₂O₇与Gd₂Zr_2-yPu_yO₇的弹性常数和弹性模量
        3.3.3 Pu-Gd₂Zr₂O₇ 的延展性、弹性各向异性、德拜温度和电子结构性质
    3.4 本章小结
第四章 缺陷对烧绿石Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇、Gd₂Pu₂O₇ 热力学性能影响的第一性原理研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇和Gd₂Pu₂O₇ 的缺陷形成能
        4.3.2 缺陷态Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇和Gd₂Pu₂O₇ 的结构稳定性分析
        4.3.3 缺陷态Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇与Gd₂Pu₂O₇ 的弹性常数和弹性模量
        4.3.4 缺陷态Gd₂Zr₂O₇、Pu₂Zr₂O₇与Gd₂Pu₂O₇ 的延展性和德拜温度
    4.4 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 工作总结
    5.2 未来展望
致谢
参考文献
攻硕期间的研究成果



本文编号：3790022