几种放射性核素在膨润土及Callovo-Oxfordian粘土岩上的吸附

发布时间：2023-05-27 01:48

　　深地质处置是国际上公认的处置高放核废料的最适方式。地质处置基于多重屏障概念,即处置库具有三个层次的屏障：玻璃固化体和包装外壳、工程屏障和地质屏障(天然屏障)。粘土矿物是工程和地质屏障的重要组成部分。粘土矿物与大部分放射性核素有显著的相互作用,并且这种相互作用可以减缓放射性核素的迁移。因此,粘土矿物的滞留特性是研究高放废物处置库的安全评估的一个关键因素。定量预测放射性核素的滞留需要了解发生在固／液界面上的反应机理及其相应的参数。本文致力于构建金属阳离子(Eu3+、CS+和Ni2-)在工程屏障和地质屏障上吸附模型。工程屏障的代表材料是取自甘肃金川的金川膨润土。地质屏障的代表材料则是取自法国Meuse/Haute Marne地区的Callovo-Oxfordian地层(COx)的沉积粘土岩,法国已准备在该地区建设高放废物处置库。本文在开展研究工作中主要考虑了如下三个方面的开放性问题：(一)在原子／分子层面理解发生在固／液界面的相互作用；(二)收集并拟合吸附数据用于完善吸附数据库；(三)合几个在简单体系下构建的吸附模型,构建可用于天然复杂体系下吸附模型。本文的工作分别在兰州大学(中国,兰州)和...

【文章页数】：122 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 高放核废物的处置
        1.1.1 高放核废
        1.1.2 深地质处置
        1.1.3 地质处置库的安全评估
    1.2 滞留(Retention)
        1.2.1 什么是滞留?
        1.2.2 吸附和吸附建模
        1.2.3 粘土上吸附的建模
    1.3 开放性的问题(研究意义)和研究目标
        1.3.1 开放性问题
        1.3.2 研究目标
    1.4 参考文献
第二章 磷酸根存在下Eu(Ⅲ)在金川膨润土上的吸附行为
    2.1 研究背景
    2.2 实验材料及实验方法
        2.2.1 化学物品
        2.2.2 粘土矿物
        2.2.3 批实验
        2.2.4 XPS研究
        2.2.5 建模
    2.3 结果和讨论
        2.3.1 磷酸根/膨润土体系
        2.3.2 磷酸根/Eu(Ⅲ)/膨润土体系
    2.4 结论
    2.5 参考文献
第三章 Cs(Ⅰ)在Callovo-Oxfordian粘土岩上的吸附
    3.1 研究背景
    3.2 实验材料及实验方法
        3.2.1 样品表征
        3.2.2 天然存在的Cs
        3.2.3 吸附/解吸附实验
        3.2.4 测量过程
        3.2.5 建模
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 实验室数据及其建模
        3.3.2 从实验室尺度到COx岩尺度
        3.3.3 从COx岩尺度的建模到安全状况分析
    3.4 结论
    3.5 参考文献
第四章 Ni(Ⅱ)在Callovo-Oxfordien粘土岩上的吸附
    4.1 研究背景
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验材料
        4.2.2 实验过程
        4.2.3 Ni(Ⅱ)吸附的建模
        4.2.4 光谱学研究
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 Ni(Ⅱ)在粘土组分(<2μm)上的吸附数据
        4.3.2 粘土组分(<2μm)上吸附数据的建模：从纯粘土矿物到粘土组分
        4.3.3 从粘土组分到COx
        4.3.4 矿物组成的效应
    4.4 结论
    4.5 参考文献
第五章 分子动力学模拟对Cs(Ⅰ)在伊利石蒙脱石混合层状矿物上的吸附的研究
    5.1 研究背景
    5.2 实验部分
        5.2.1 I/S的结构模型
        5.2.2 模拟细节
    5.3 结果和讨论
        5.3.1 I/S基面上的原子密度分布
        5.3.2 I/S基面上原子密度的侧面图以及H在界面的结合
        5.3.3 平均力势
            5.3.3.1 Cs⁺的平均力势
            5.3.3.2 Na⁺的平均力势
    5.4 结论
    5.5 参考文献
第六章 结论
    6.1 主要结论
    6.2 研究展望
在学期间的研究成果
致谢



本文编号：3823664