高放废物深地质处置库蒙脱土对铀酰的吸附阻滞行为:分子模拟研究

发布时间：2024-04-28 01:22

　　核废料处置库在长期运行过程中,地下水渗流会引起膨润土缓冲层水化学环境改变。运用分子动力学模拟方法,揭示含蒙脱土的膨润土缓冲材料对放射性核素铀酰的吸附机理及吸附复合物微观结构。模拟得到的复合物结构展现了铀酰与蒙脱土面的3种主要吸附模式:外球吸附、单键内球吸附、双键内球吸附。定量分析了在复杂水化学环境下3种铀酰种态与蒙脱土表面形成的复合物微观结构组成。通过计算复合物与蒙脱土表面的吸附能,发现高价阳离子和碳酸根离子的存在可以促进铀酰与缓冲材料表面形成稳定吸附。

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【部分图文】：

图1蒙脱土-铀酰溶液相互作用结构初始图

?窒螅?赏淹辆哂薪细叩睦胱?交换能力和吸附能力，可以有效吸附核素以达到阻滞核素迁移的作用。本文选用国内外广泛研究的Wyoming[17]型蒙脱土作为吸附模型主体，其化学结构式为M0.75/0.325(Si7.75Al0.25)(Al3.5Mg0.5)O20(OH)4。本文考虑了北....

图2铀酰离子水化前及水化后的模型结构图

第2期杨微，等.高放废物深地质处置库蒙脱土对铀酰的吸附阻滞行为：分子模拟研究241子与水分子中氧原子（Ow）间的平均配位键长为2.539。这与光谱学试验所测得的结果非常吻合[18]，表明本文采用的力场参数对于水合铀酰离子构象的描述是可行的。本文研究考虑碳酸根离子及氯离子是地下水中....

图3铀酰溶液与蒙脱土片层结构

242岩土工程学报2020年表2水、铀酰及酸根离子的电荷、键长及键角参数Table2Charges,bondandangleparametersforwater,uranylandcarbonateions键类型原子i原子jk1/(kcal·mol-1·-2)0ijr/Ow554....

图4铀酰离子与蒙脱土表面形成的典型复合物结构示意图，包.含三中典型吸附：外球、单键内球及双键内球Fig.4Snapshotofrepresentativeadsorptioncomplexesincluding

右?兀?赏淹林?显示表面Si-Os层。分析吸附复合物快照可以得出3种典型吸附结构：双键内球吸附、单键内球吸附及外球吸附。模拟过程中，铀酰离子受范德华引力及静电力逐渐向蒙脱土表面靠近。当铀酰离子被吸附于硅氧四面体层中Si→Al同质替换位置时，同质替换负电荷电位吸引铀酰离子，产生配位....

本文编号：3965972