乙异羟肟酸与双羟基脲的γ辐照稳定性及辐解产物的研究

发布时间：2024-05-13 01:55

　　在太阳能、水能、风能、核能和生物质能源五种清洁能源中，核能是唯一可以大规模替代化石燃料的新能源。中国核电的蓬勃发展必然产生大量的乏燃料。Purex (plutonium–uranium reduction extraction)流程是目前唯一工业化应用的乏燃料后处理流程，该流程以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂，利用铀(U)、钚(Pu)以及裂片元素相互之间被萃行为的差异来实现U和Pu的分离和净化。Purex流程中的一个关键是还原反萃剂的选取，还原反萃剂研究的重点是新型有机无盐试剂。乙异羟肟酸(AHA)在U(Ⅵ)存在的条件下，能与Pu(Ⅳ)和Np (Ⅳ)形成稳定的亲水性络合物，从而实现U与Pu、Np的分离。双羟基脲(DHU)能快速将Pu(Ⅳ)和Np(Ⅵ)还原为Pu(Ⅲ)和Np(Ⅴ)，从而使U与Pu、Np分离；DHU与亚硝酸反应快，使用时不需要支持还原剂，且分解产物都是气体。AHA与DHU都是很有应用前景的新型无盐试剂。 本论文研究了AHA硝酸溶液的稳定性及其水解产物，AHA硝酸溶液的γ辐照稳定性及其辐解产物；研究了DHU合成工艺的优化，DHU水溶液和DHU硝酸溶液的γ辐照稳定性及其辐解产物。...

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
目录
第一章 前言
    1.1 课题来源
    1.2 课题背景
        1.2.1 核能的发展
        1.2.2 乏燃料后处理
            1.2.2.1 乏燃料后处理的必要性
            1.2.2.2 乏燃料后处理流程
        1.2.3 乏燃料后处理中的无盐试剂
            1.2.3.1 络合还原剂—乙异羟肟酸(AHA)
            1.2.3.2 还原剂—双羟基脲(DHU)
    1.3 本课题研究内容、目的及意义
        1.3.1 研究内容
        1.3.2 研究目的及意义
    1.4 创新性
第二章 AHA、DHU 及其γ辐解可能产物分析方法的研究
    2.1 AHA 及其γ辐解可能产物分析方法的研究
        2.1.1 实验仪器及试剂
            2.1.1.1 实验仪器
            2.1.1.2 主要试剂
        2.1.2 AHA 及其可能辐解产物的分析方法的确定
            2.1.2.1 AHA 的分析方法
            2.1.2.2 烃类气体的分析方法
            2.1.2.3 氢气的分析方法
            2.1.2.4 二氧化碳和一氧化二氮的分析方法
            2.1.2.5 乙酸和亚硝酸的分析方法
    2.2 DHU 及其γ辐解可能产物分析方法的研究
        2.2.1 实验仪器及试剂
            2.2.1.1 实验仪器
            2.2.1.2 主要试剂
        2.2.2 DHU 及其可能辐解产物的分析方法的确定
            2.2.2.1 DHU 的分析方法
            2.2.2.2 氢气的分析方法
            2.2.2.3 二氧化碳与一氧化二氮的分析方法
            2.2.2.4 铵离子的分析方法
            2.2.2.5 亚硝酸的分析方法
    2.3 本章小结
第三章 HNO₃-0.2mol/L AHA 溶液的稳定性及γ辐解研究
    3.1 HNO₃-0.2mol/L AHA 溶液的稳定性研究
        3.1.1 实验部分
            3.1.1.1 实验仪器与试剂
            3.1.1.2 样品的准备
        3.1.2 结果与讨论
            3.1.2.1 硝酸浓度对 AHA 的稳定性及水解产物的影响
            3.1.2.2 温度对硝酸溶液中 AHA 的稳定性及水解产物的影响
            3.1.2.3 支持还原剂甲基肼对硝酸溶液中 AHA 的稳定性及水解产物的影响
    3.2 HNO₃-0.2mol/L AHA 溶液的γ辐解研究
        3.2.1 实验部分
            3.2.1.1 实验仪器与试剂
            3.2.1.2 样品的准备及辐照
        3.2.2 结果与讨论
            3.2.2.1 HNO₃-0.2 mol/L AHA 溶液中 AHA 的辐照稳定性
            3.2.2.2 HNO₃-0.2 mol/L AHA 溶液辐解产物—烃类气体
            3.2.2.3 HNO₃-0.2 mol/L AHA 溶液辐解产物—氢气
            3.2.2.4 HNO₃-0.2 mol/L AHA 溶液辐解产物—二氧化碳和一氧化二氮
            3.2.2.5 HNO₃-0.2 mol/L AHA 溶液的辐解产物—乙酸和亚硝酸
    3.3 本章小结
第四章 双羟基脲的合成及纯化
    4.1 概述
    4.2 实验仪器和试剂
    4.3 DHU 合成、纯化和表征
    4.4 DHU 的纯度分析
    4.5 本章小结
第五章 DHU 水溶液的γ辐解研究
    5.1 概述
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验仪器与试剂
        5.2.2 样品的配制与辐照
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 DHU 水溶液的辐照稳定性
        5.3.2 DHU 水溶液的辐解产物—氢气
            5.3.2.1 DHU 水溶液辐解产生的氢气的定性分析
            5.3.2.2 DHU 水溶液辐解产生的氢气的定量分析
        5.3.3 DHU 水溶液的辐解产物—二氧化碳和一氧化二氮
            5.3.3.1 DHU 水溶液辐解产生的二氧化碳和一氧化二氮的定性分析
            5.3.3.2 DHU 水溶液辐解产生的二氧化碳的定量分析
        5.3.4 DHU 水溶液的辐解产物—铵离子
            5.3.4.1 DHU 水溶液辐解产生的铵离子的定性分析
            5.3.4.2 DHU 水溶液辐解产生的铵离子的定量分析
        5.3.5 DHU 水溶液的辐解产物—亚硝酸
            5.3.5.1 DHU 水溶液辐解产生的亚硝酸的定性分析
            5.3.5.2 DHU 水溶液辐解产生的亚硝酸的定量分析
    5.4 本章小结
第六章 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液的γ辐解研究
    6.1 概述
    6.2 实验部分
        6.2.1 实验仪器与试剂
        6.2.2 样品的配制与辐照
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液中 DHU 的γ辐照稳定性
        6.3.2 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液的辐解产物—氢气
            6.3.2.1 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的氢气的定性分析
            6.3.2.2 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的氢气的定量分析
        6.3.3 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液的辐解产物—二氧化碳与一氧化二氮
            6.3.3.1 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的二氧化碳与一氧化二氮的定性分析
            6.3.3.2 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的二氧化碳与一氧化二氮的定量分析
        6.3.4 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液的辐解产物—铵离子
            6.3.4.1 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的铵离子的定性分析
            6.3.4.2 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的铵离子的定量分析
        6.3.5 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液的辐解产物—亚硝酸
            6.3.5.1 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的亚硝酸的定性分析
            6.3.5.2 HNO₃-0.2 mol/L DHU 溶液辐解产生的亚硝酸的定量分析
    6.4 本章小结
第七章 结论与展望
    7.1 结论
        7.1.1 AHA 在硝酸溶液中的稳定性及γ辐解研究
        7.1.2 DHU γ辐照稳定性及辐解产物的研究
    7.2 展望
参考文献
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文及获奖情况
致谢



本文编号：3972207