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理论模拟以二维材料为基底的非贵金属单原子催化剂对CO的催化氧化

发布时间:2020-04-01 03:11
【摘要】:随着环境污染的日益严重,废气的转化与消除逐渐成为科学研究的热点。排放未经处理的一氧化碳(CO)对人体和环境有较大危害,CO的存在会使催化剂的活性降低从而影响催化反应的进行。目前消除CO最有效的方法是将其转化为二氧化碳(CO_2)。大量的理论和实验研究表明传统催化剂如Au、Pd和Pt等贵金属可以催化氧化CO,但是其成本高,催化效率低等问题亟待解决。单原子催化剂(SAC)可以在单个原子的级别上控制原子在底层材料的负载和掺杂(包括贵金属与非贵金属),很大程度减小了团簇问题,显著提高催化剂的活性与效率。近年来,对于二维材料掺杂和负载金属原子形成的单原子催化体系研究最为广泛。本文通过密度泛函理论(DFT),以两种二维材料为基底,通过筛选不同金属类别及吸附位点,设计一系列非贵金属单原子催化剂探索其对CO的催化氧化机制,具体包括:(1)五元石墨-Penta Graphene(PG)作为碳的新型同素异形体,具有和石墨烯相似的物理和化学特性近几年收到广泛研究,为了探索CO的氧化机理并且拓展PG在SAC领域的应用,使用第一性原理对一系列金属原子修饰后的PG催化CO氧化进行探究。理论计算表明,在Fe掺杂PG三配位的C1位点时,经过(Eley-Rideal)ER机理比(Langmuir-Hinshelwool)LH机理氧化CO更为有利,第一个CO氧化过程为决速步骤(Rate-Determining Step,RDS),能垒为0.51 eV。当Fe掺杂在四配位的C2位点时,ER和LH机理几乎相同,活化能分别为0.59 eV和0.60 eV。以上结果相比于大部分SAC尤其是以石墨烯及其衍生物为基底的催化剂催化活性要高。结果表明对于新型碳的同素异形体PG为基底的单原子催化剂能有效消除和转化CO。(2)二硫化钼-Molybdunum-disulfide(MoS_2)具有特殊的光学和电学性质,在催化领域有很大的应用价值,能够有效催化析氢反应(HER)。为了探究其对于CO氧化的催化作用,使用不同金属掺杂MoS_2表面形成SAC,结果发现Al与MoS_2的结合能更大,与气体的相互作用也更强。对于CO氧化倾向于发生ER机理,第一个CO氧化为RDS,能垒为0.19 eV。而形成的第二个CO_2的吸附能较大,不容易自行脱除,连续的O_2分子吸附在MoS_2单分子层会促使CO_2解离,反应能垒仅为0.01 eV。结果表明Al掺杂的MoS_2形成的单原子催化剂能够有效促进CO氧化,对于解决废气污染问题有着积极意义。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TQ426;X701

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