表面活性剂和苯酚存在时多环芳烃的相分配规律及其在焦化污泥中的削减研究

发布时间：2020-04-07 11:45

【摘要】：多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是一种广泛存在于环境中的持久性有机污染物,其对人体健康和生态环境存在严重的危害。焦化废水是我国水体中PAHs的重要来源,在焦化废水处理系统中,PAHs由于自身的亲脂性极易转移至污泥相,导致其以较高的含量存在于焦化污泥中,此过程成为微生物降解污泥中PAHs的受限步骤,也成为焦化污泥处理与处置中亟待解决的问题。基于表面活性剂和苯酚解吸焦化污泥中富集的PAHs以利于微生物降解的构想,本研究采用了Triton X-100、十二烷基硫酸钠(Sodium Dodecyl Sulfate,SDS)和苯酚作为增溶试剂,以菲、芘和苯并[a]芘作为代表性的PAHs,在适用于单质PAH的高效液相色谱(High Performance Liquid Chromatography,HPLC)和混合PAHs的气相色谱-质谱(Gas Chromatography-Mass Spectrometry,GC-MS)分析方法的基础上,首先考察了这几种试剂对菲、芘和苯并[a]芘的增溶作用,然后以理化性质差异性较大的土壤、市政污泥和焦化污泥作为相分配体系中的固相基质,对比了不同浓度的菲、芘和苯并[a]芘在三者上的吸附特征,同时分析了苯酚和表面活性剂存在时不同泥水体系中菲、芘和苯并[a]芘的相分配规律以及苯酚对实际焦化废水生物处理系统的厌氧和好氧单元中PAHs相分配的影响,最后探讨了表面活性剂和苯酚对焦化污泥中富集的PAHs的解吸行为。结果表明,表面活性剂对菲、芘和苯并[a]芘的增溶符合线性模型,增溶能力与三者的亲脂性存在负相关的关系,表面活性剂共存时存在协同增溶作用。苯酚对菲、芘和苯并[a]芘的增溶符合非线性模型,PAHs共存时存在协同增溶作用,增溶能力取决于三者的疏水性、熔点和分子体积。菲、芘和苯并[a]芘在土壤、市政污泥和焦化污泥上的吸附均符合Freundlich等温吸附模型,影响吸附容量的因素包括PAHs的亲脂性、土壤和污泥的理化性质和表面作用力。在表面活性剂和苯酚存在的相分配体系中,由于土壤和污泥对增溶试剂的吸附而导致其表面性质发生改变,此时菲、芘和苯并[a]芘的增溶程度会低于纯溶液系统中的增溶,同时三者在土壤和污泥上的吸附特征发生了改变,Langmuir等温吸附模型用来描述其在土壤和污泥上的吸附。苯酚对实际焦化废水处理系统的厌氧以及好氧单元中不同环数PAHs相分配的影响表现出差异性,此特征与PAHs的分子性质、焦化污泥的理化性质以及焦化废水的处理工艺相关,在厌氧和好氧单元中苯酚和PAHs可实现同步降解,在此过程中需要考虑苯酚和PAHs的初始浓度以及两者降解速率的匹配问题。表面活性剂和苯酚均可作为焦化污泥中富集PAHs的解吸试剂,在本研究的条件下,以Triton X-100和SDS混合质量计的每克表面活性剂可以解吸1.12 mg的总PAHs,以Triton X-100和苯酚的混合质量计的每克增溶试剂可以解吸1.15 mg的总PAHs,以SDS和苯酚的混合质量计的每克增溶试剂可以解吸1.01 mg的总PAHs,而每克Triton X-100和SDS单独作用时对总PAHs的解吸量分别为0.61 mg和0.83 mg,每克苯酚单独作用时仅可解吸0.47 mg的总PAHs。在解吸的过程中,表面活性剂的复配会形成混合吸附层和混合胶束,表面活性剂和苯酚的复配会存在吸附位点的竞争作用以及两者之间的弱电子排斥作用,从而导致溶液中出现更多可用于解吸的表面活性剂和苯酚。因此表面活性剂和苯酚能够解决焦化污泥中PAHs的传质问题,以利于微生物对其降解。上述研究可以作为用于焦化污泥中多环芳烃生物修复的增溶和共基质降解工艺中表面活性剂和苯酚需求量计算的依据。
【图文】：

在 GC-MS 的基础上检测到了 15 类共 558 种的有机污染物，其中Hs、有机腈类、酚类以及含 N，O 和 S 的杂环芳香族化合物等物质，并把喹啉类和有机腈化物定义为焦化废水中的特征有机污染物。化工艺和煤化学组成会影响焦化废水中 PAHs 的存在特征，目前煤中有机化学结构还不明确，但人们普遍将其结构分为两大部分，一部分是含有脂构单元，另一部分是连接这些结构单元的桥键。桥键部分包括芳环之间的2-等共价键和连接两个芳环分子之间的-Ar-Ar-（表示不同的芳环）共价键，和 Shinn 提出的煤分子结构模型分别如图 1-1，图 1-2 和图 1-3 所示[5]。从看出，煤中除缩合芳香环这一基本结构单元之外，还存在少量的脂环、杂环。煤分子会以分子间缠绕和关联的方式在空间中形成不同的立体结构，，用有非化学键（范德华力和氢键）和化学键（桥键）作用，同时还有一定另外少量的低分子量有机化合物会均匀分布于煤的高分子结构中。

Wiser模型
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X784

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本文编号：2617868