微波辐照对煤焦放电及微观特性影响的实验研究

发布时间：2020-04-10 09:29

【摘要】：微波技术具有清洁、节能、均匀、高效、催化、启停便捷和产品优良等特点,日益受到人们的关注和重视,因此常被用于含碳物料的热解、合成和氮(硫)氧化物气体的脱除,等等。然而,在微波辐照含碳材料的过程中容易引发放电现象,而对于含碳材料的放电作用,已有相关文献报道了其可以促进物料升温和有助于氮氧化物气体的脱除,因此,有必要对含碳材料在微波场中的放电机理、影响含碳材料放电强弱的因素和放电对含碳材料微观特性的影响进行探究。本文以准东煤为主要含碳原料,经管式炉制取400~1200℃炭化后的焦样,在微波辐照下结合煤焦放电的理论,从实验条件(微波功率、辐照时间、载气流量、载气种类、环境负压)和煤焦特性(炭化温度、炭化时间、煤焦粒径、制焦煤种、煤焦质量)两个方面探究各因素对煤焦放电强度和升温特性的影响,并在微波诱导放电和屏蔽放电状态下获得微波辐照后的实验焦样,利用相关设备研究了放电对煤焦的表面形貌、晶相结构、孔隙结构、表面官能团等微观结构和热稳定性的影响。研究结果如下:(1)功率越大,煤焦放电越强。放电会破坏煤焦表面的细小尖端,使其整体放电强度在后期逐渐下降;氮气流量过低(40 ml/min)或过高(5000ml/min),均不利于煤焦的放电,在氮气流量为200 ml/min时,煤焦的整体放电最强。相比二氧化碳气氛,氮气氛围下的煤焦放电较强。真空度越高,煤焦的整体放电越强,继续抽真空达到激变负压,煤焦颗粒间电离的气体被抽离到煤焦附近的上空形成体积较大且持续的辉光放电,此时,煤焦颗粒基本不再产生电火花而温度急剧下降。(2)600℃以下,炭化温度越低,煤焦起始放电越迟。800℃以上炭化温度越高,煤焦整体放电越弱;煤焦的炭化时间对放电强弱的影响较小。大粒径煤焦(2.8~4 mm)为弧光放电,小粒径煤焦(0.22~1 mm)为星点放电,且粒径越小,煤焦的终温越高,而当粒径小于98μm时,焦粒接触较好,近乎一个整体,无放电现象。准东煤焦的表面结构远比晋城煤焦粗糙,整体放电较强。单层平铺的煤焦颗粒很难放电,而堆积状态的煤焦,其质量越少,整体放电越强。(3)放电时间越长,煤焦表面的形貌越碎裂。放电可以促进煤焦芳环的开链和加速脂肪烃结构、含氧类官能团的转化脱除,但微波辐照时间为100 min时,放电和不放电条件下煤焦的富氢(氧)程度参数相近。放电促进焦样碳结构层间化合物的形成,10 min即可显著胀大半焦的碳晶面距离d_(002),而放电有利于焦样碳晶面尺寸L_a的增大。(4)不放电状态下,微波加热几乎不使焦样的比表面积产生变化,30min的放电可使焦样的比表面积由4.4 m~2/g达到45.3 m~2/g,但60 min的放电会使焦样的介孔向大孔转化,致其比表面积下降到8.5 m~2/g。较短时间的放电会降低煤焦的热稳定性,而较长时间的放电会使灰分熔融,堵塞气化通道,提高煤焦的热稳定性,在放电30 min时,煤焦的热稳定性最差。
【图文】：

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图 1-1 等离子体可能的基元反应过程Fig. 1-1 The possible fundamental reaction of plasma活中最常见的等离子体是高温电离气体（电弧、日光灯和霓虹灯中电离的发光而实验室中多用气体放电的方式来产生等离子体。微波激发等离子体已有 60研究，，最早在传输线或谐振腔中插入介质管使气体放电形成等离子体，之后侧增大等离子体的浓度和等离子体的体积。实验室利用微波产生等离子体的方法击离子化，即微波提供的电场使其中的自由电子得到加速后撞击原子，迫使电行轨道而形成正负离子，即电离出等离子体。波诱导等离子体的电磁场频率一般都在 300 MHz 以上，它与通常的直流或高子体在放电特性方面差异很大。微波等离子体是非平衡等离子体（低温等离子种[47]，它的电子温度足够高（大于 104K），远远高于离子的温度（1000 K 以下的电子能量可以使反应物分子得到激发、电离或离解且反应体系温度低，这使化学方面得到广泛的应用。随着人们对微波等离子体研究的不断深入，微波等

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太原理工大学硕士研究生学位论文第二章实验系统与研究方法路线概述实验室条件下，制取符合实验要求的煤焦，进而在微波场中研究微特性，研究煤焦放电强弱的影响因素及放电对煤焦微观特性的影响题在前人研究的基础上，并结合实验的要求，设计了一套适合本图 2-1 所示。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ531;X701

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