煤粉加压热转化中煤焦理化结构的研究

发布时间：2020-05-09 18:29

【摘要】：近些年来,加压富氧燃烧作为控制温室气体排放的一项新技术,受到越来越多的关注。它使用高浓度二氧化碳作为氧化剂稀释气,要求高温、加压的反应环境。加压热解和加压二氧化碳气化是这项技术的两个基础。国内目前对这个过程的认识仍然不足。尤其是热转化中固体燃料的化学结构。本文研究了神华烟煤的加压快速热解焦炭与加压快速气化焦炭的理化结构与反应活性。使用加压沉降炉(PDTF)在压力为0 MPa~1.2 MPa、温度为800℃和1000℃以氩气和二氧化碳为反应气氛制焦。重点关注压力、温度和气化氛围对于焦炭结构与反应活性的影响。使用氮吸附表征表面孔结构特性,并计算了不同焦炭的分形维数;使用傅里叶红外光谱仪测量了焦炭的官能团并联合拉曼光谱分析了焦炭的碳骨架;使用X射线光电子能谱测量了焦炭的表面官能团;使用微型流化床反应分析系统测量了焦炭的反应活性。分析结果表明:随着压力增加,热解焦炭的比表面积在0.5MPa出现峰值。800℃时,压力增加促进了微气泡的生长,使焦炭孔径向小孔径转移,但由于产气量不多,压力增加对气泡的聚并作用不明显;1000℃时,压力促进气泡间的融合,使焦炭孔隙向大孔发展,压力增加对气泡的聚并行为影响较大,在0.5 MPa后比表面积减少但孔体积扩大。800℃的反应温度下,压力增加对挥发分的分解作用持续增强;而在1000℃的反应温度下,挥发分刚开始随着压力的上升而下降,继续压力增加又有所回升。压力提高和热解温度增加都促进了焦炭芳香片的缩合,使焦炭碳骨架大分子逐渐向稳定的石墨化结构发展。压力的提高促进了酯类物质的生成。酮类物质和压力的相关性不高。增加气化反应的环境压力,焦炭表面的大孔、介孔和微孔数目都有不同程度的增加,产生了更大的比表面积;使气化反应更易剥落焦炭的不定形结构,降低了焦炭的反应活性。但压力效应对芳香片聚合的影响,对焦炭反应活性的塑造更为明显。二氧化碳浓度的上升,极大地促进了焦炭比表面积的生成,并在焦炭表面形成了一定的表面络合物;但气化反应的增加对焦炭不定型结构的消耗降低了焦炭的反应活性。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ530.2

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本文编号：2656551