Co@NC新型电催化剂的制备及性能研究

发布时间：2020-05-18 20:31

【摘要】：随着人类社会和世界经济的快速发展,煤、石油、天然气等不可再生能源日益消耗以及环境不断恶化已经成为了人类面临的严峻问题,人们迫切需要发展新型清洁和可再生能源来减少对有限的传统化石能源的依赖。其中,电催化电解水产氢技术,因能量转化效率高和环境友好等优点,成为了各国科学家的研究方向和热点。贵金属铂催化剂在酸性介质中对HER表现出最佳的活性和耐久性,然而因为高昂的价格和稀缺性,限制了其作为电催化剂在工业生产中大规模的使用。近年来,为提高电催化产氢效率,开发价格低廉、地球资源丰富的非贵金属纳米电催化剂去替代贵金属催化剂已经获得了广泛的关注。本项研究设计、合成非贵金属钴基电催化剂,并对其析氢性能进行研究,主要研究内容包括以下两个方面:(1)首次提出一种“自模板”的合成策略:先以CoZn-ZIF为前驱体,并将其在350 ℃下锻烧氧化为Co304/ZnO;然后通过简单的“溶解-生成”原理,在Co304/ZnO纳米颗粒的表面原位包覆上一层致密的ZIF-8壳层结构,通过改变2-甲基咪唑不同的引入量,实现对ZIF-8壳层厚度的精确调控,得到不同厚度的ZIF-8壳层包覆Co304/ZnO纳米复合材料(Co304/ZnO@ZIF-8-x,x为ZIF-8壳层厚度);最后,将Co304/ZnO@ZIF-8-x在900 ℃高温下碳化,最终得到不同厚度的氮掺杂多孔碳包覆金属Co纳米粒子电催化剂(Co NPs@NC-y,y为NC壳层厚度),深入地探究了氮掺杂多孔碳壳层厚度对内层过渡金属纳米粒子电催化活性的影响。研究表明:设计、合成的系列Co NPs@NC-y电催化剂在0.5 M H2SO4溶液中均表现出良好的析氢活性和稳定性,壳层厚度为1:1的析氢性能最佳,过电位为250 mV。(2)采用溶剂热法,通过三亚乙基二胺、对苯二甲酸、六水合硝酸钴、六水合硝酸锌反应制备得到新型CoZn(bdc)2ted晶体。并以此作为前驱体,将其在氮气气氛中高温煅烧,制备得到金属钴氮共掺杂多孔碳基复合材料(Co NPs/NC),探究不同碳化温度和Co/Zn摩尔比对合成材料电催化性能的影响。此合成方法可以扩展到其他金属(如Ni、Fe、Cu等)的电催化剂合成,将为氮掺杂多孔碳复合材料电催化剂的制备提供新的思路。
【图文】：

示意图,示意图,生物医学应用,化学传感

构成（如图〗－］所示）。由于结构和功能的可调谐性，其应用范围不断不仅被广泛研究用于催化中间补集和能量的储存与转移，而且还用于存和分离，多相催化，化学传感，生物医学应用和质子传导等实际的当ＭＯＦｓ应用于某些应用程序时，必须保证其框架的完整性，以保持功能和特性。许多ＭＯＦｓ在水或其他恶劣条件下的不稳定性极大地限进一步的应用和商业化。ＭＯＦｓ的稳定性可能受多种因素的影响，包境，金属离子，有机配体，，金属－配体配位方式，孔表面疏水性等。因此，逡逑ＭＯＦｓ结构应该具有强的配位键，以保证在客体分子攻击中存活，或位阻以防止客体侵入金属节点［７］。逡逑

变参,有机配体,金属盐,化学稳定性

逑变参与反应的金属离子和有机配体，从而可以灵活的制备多种ＺＩＦ材料。实际逡逑上，通过将金属盐与咪唑在溶液中混合，己经制备出了大量的晶体ＺＩＦ邋（图１－４逡逑所示）。值得注意的是，ＺＩＦ具有永久的孔隙率和高的热稳定性和化学稳定性，逡逑这使得它们成为许多应用有吸引力的候选者，例如气体的分离和储存等。逡逑ＰＱＺ逦ＲＨＯ逡逑蠢：４翁邋ｔｃｉｖｆ逡逑ＺｌＦ＇１２逦ＺＩＦ－１！逦２ＩＦ－７１逡逑％邋ｙｙ？逡逑２ＩＦ－２１逦２Ｆ－２０逦ＺＪＦ－７６逡逑ＳＯＤ逡逑＃＃＃逡逑＾ｐ000逡逑Ｚ．Ｆ－１００逦灥g邋＋逡逑ＺＩＦ？ｅ２逦ＺＩＦＳ９逦
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;TQ116.2

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