ABE掺混燃料扩散火焰碳烟生成过程及其理化性质研究

发布时间：2020-05-22 19:18

【摘要】：我国化石能源危机严重,传统化石燃料燃烧造成的环境安全问题逐年恶化,亟待寻找高效、清洁的可再生能源,保证国家和社会可持续发展。丁醇燃烧特性与柴油接近,且丁醇燃烧可同时降低碳烟和NOx排放量,被认为是最有望大规模应用的生物燃料。利用梭菌在生物质发酵液中厌氧代谢获取丙酮-丁醇-乙醇(Acetone-Butanol-Ethanol,简写为ABE)混合液,通过蒸馏分离丁醇是生物丁醇的主要制备方式,但分离提纯工艺的热值成本太高,因此直接利用ABE作为生物替代燃料成为燃烧、节能减排、环境、安全等领域的研究热点。现有研究表明ABE具备与柴油类似的喷雾燃烧特性,且可降低发动机内碳烟颗粒排放,但对ABE燃料层流稳定燃烧基础特性,如层流预混火焰速率、点火延迟时间、熄火极限、放热效率及产烟特点等认识不足。本文旨在研究ABE/柴油扩散火焰产烟趋势及排放的碳烟氧化性质,揭示ABE对掺混燃料扩散火焰中碳烟及其前驱体生成的抑制机制,研究工作如下:基于液体燃料扩散火焰燃烧器,研究火焰高度与燃烧速率之间的关系,表征掺混燃料烟点高度,利用TSI及OESI指数评价ABE/柴油掺混燃料的产烟趋势。研究发现随燃烧速率增加,火焰高度与燃烧速率依次呈线性、突变及复线性变化趋势,第一个突变点对应的火焰高度与观测法测量的烟点非常接近;归一化TSI及OESI值与掺混比例呈指数关系,根据拟合系数差异发现ABE比丁醇具有更强的抑制碳烟生成能力;含氧量及C/H原子数的差异性表明ABE燃料中乙醇和丁醇促进ABE抑制产烟趋势,而丙酮表现相反。采用基于误差传播的直接关系图法(DRGEP)简化了详细ABE动力学机理,基于简化机理计算甲苯和丁醇点火延迟时间、ABE和丁醇燃料层流预混火焰结构、乙醇和丁醇层流预混火焰速度,结果基本符合实验测量值。应用简化机理,通过CoFlame程序计算了乙烯、ABE/乙烯燃料扩散火焰中碳烟信息,结果表明:含ABE火焰中碳烟体积分数沿流线和轴线均大幅减少,初级碳烟粒径沿流线和轴线先增大后减小,且沿流线方向降低幅度要小于沿轴线方向;两工况下各径向上最大碳烟成核速率随火焰高度变化趋势基本一致,同一高度上,火焰中H自由基、H2及C2H2生成方式发生了变化,影响PAHs的脱氢乙炔加成(HACA)生长过程,含ABE火焰中成核速率低1～2个数量级;含ABE火焰中碳烟表面生长速率降低了约1倍,C2H2浓度分布特点使碳烟表面生长速率的峰值变化缓慢;与乙烯火焰相比,含ABE火焰中碳烟与O2氧化反应速率低30%左右,随火焰高度增加,OH碰撞碳烟的氧化反应速率略高,因为醇类物质利于HO2自由基生成,进而生成更高浓度的OH自由基,抵消了碳烟浓度及粒径的变化。应用CHEMKIN软件中的零维、定容、定质量绝热模型(SENKIN)研究了ABE燃料体系中ABE组成成分的裂解反应路径,通过贡献率分析研究了ABE对碳烟前驱体生成及消耗的影响规律,结果表明:PAHs物种的最大摩尔分数衰减比例随苯环数的增大逐级衰减,ABE燃料中丁醇与乙醇对C2H2生成贡献率大于丙酮,含ABE燃料体系中PAHs含量大幅降低是因为(1)掺混燃料对C2H2生成的贡献率低于C2H6,C2-C3物种含量的降低减少了苯(A1)的浓度;(2)C2H2及A1含量的降低,减缓了PAHs的HACA生长反应速率,且呈指数衰减;(3)醇的存在对H02自由基的生成有贡献,H02含量的增多,诱发更多的OH生成,加快了PAHs与OH的氧化消耗速率。离线采集ABE/柴油扩散火焰排放碳烟样品,利用综合热分析仪(TGA)测量了碳烟颗粒的热失重曲线,通过KAS方法计算各样品活化能,结果表明:掺混燃料燃烧排放的碳烟颗粒氧化活性随掺混比例增加而增加。通过测量碳烟样品的元素组成、表面官能团及微观结构。研究发现增加ABE含量,燃烧排放的碳烟表面C=C双键官能团含量减少,含氧官能团含量增加,O/C与H/C原子数比增加,这表明碳烟表面具有更多的氧气反应位,氧化反应所需氧气量减少;碳烟微观结构变得更无序,杂乱无章,说明氧气更易进入碳烟内部结构;PAHs晶体的尺寸及堆积高度减小,堆积层数增加,边缘碳原子数增多,PAHs晶体曲率增加,断键所需键能减少。碳烟的理化性质表明含ABE燃料的掺混物燃烧碳烟颗粒更易被氧化。
【图文】：

来源,国家,不确定,工业源

质产生的颗粒物；自然源包括扬尘及海盐等；其他为不确定源，不确定源大多来逡逑自人类活动。Ｋａｒａｇｕｌｉａｎ等人Ｗ通过分析５１个国家的４１条气溶胶源解析记录，逡逑如图１．１所示，发现交通源是全球大气中ＰＭ２．５的主要来源，其次是工业源及民逡逑２逡逑

农作物,碳烟颗粒,碳烟,安全生产

雾霾带来的安全问题不容忽视，主要表现为５个方面［５］。（１）危害人体健康。逡逑化石燃料燃烧产生的碳烟颗粒对人体危害极大，如图１．２所示，碳烟类颗粒物因逡逑其携带重金属，吸附有毒衡量元素、包含多环芳香族化合物（ＰＡＨｓ）等易致癌物，逡逑会诱发基因突变、冠心病、呼吸性疾病等［６４］。（２）严重破坏生态环境安全。工业逡逑废气、碳烟等在大气中易发生化学反应，形成“二次污染物”，引发酸雨、酸雾，逡逑导致植被死亡，土壤贫瘠化，河流酸化、鱼类死亡，，腐化建筑物等。（３）化石能逡逑源燃烧排放的碳烟颗粒物的悬浮性强，具有很强的光吸收、散射特性，能改变大逡逑气辐射传输，加强温室效应，引起冰川融化。（４）影响农作物安全生产。厚重雾逡逑霾抑制农作物的呼吸作用与光合作用，影响农作物正常生长发育，导致农作物减逡逑产，雾霾中的重金属离子对食品安全也有影响。（５）影响交通，妨碍安全出行。逡逑雾霾天能见度低，经常伴随航班延误、高速公路封闭、城市内交通堵塞及交通事逡逑故频发等。逡逑雾霾严重影响人类正常安全生产生活状态，必须采取有效措施从根本上抑制逡逑雾霾的产生。交通源是雾霾的最大来源，因此，发展控制碳烟颗粒的排放技术对逡逑于大气污染治理具有重要意义。逡逑
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ511

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