新型纳米片光催化合成氘代药物中间体的应用研究

发布时间：2020-05-26 02:14

【摘要】：氘代药物由于其独特的优点被广泛应用于药物创新领域,用于新药研发和临床药代动力学的应用研究。氘代药物是将药物分子中特定部位的氢原子取代成氘原子,由于碳-氘键比碳-氢键更加稳定,能达到降低药物代谢速率的目的,具有延长药物半衰期以及降低药物毒副性等作用。基于以上优点,本论文设计合成了一种新型的复合超薄纳米片材料用作光催化剂,对氘代反应条件中的影响因素分别进行筛选优化,选出最佳反应条件后利用光催化反应将氘引入目标化合物,实现对化合物的特定位点和官能团定点氘化的技术。论文主要分三个部分,介绍了氘代药物的应用、优势和合成方法,制备高晶度氮化碳负载超薄钯纳米片光催化剂和研究其在光催化脱氯加氢或加氘反应的性能,具体内容如下:第一章绪论。本章主要介绍了氘代药物的应用、优势和合成方法,综述了氯代化合物的脱氯加氢或加氘方法,并对研究现状和研究意义进行了简述,最后,对本论文的研究内容做了介绍。第二章高晶度氮化碳负载超薄钯纳米片的制备。以三聚氰胺、氯化钾和乙醇为原料制备石墨相氮化碳催化剂,然后通过一锅均相法制备纳米级的超薄钯纳米片,再与氮化碳进行复合制备出目标催化剂,并对催化剂进行了改性,提高了催化剂的活性,分别采用掺杂钾离子和负载贵金属钯纳米片协同作用来加速催化反应,掺杂元素钾离子可加速电子之间的分离和传递,提高可见光利用度,贵金属钯纳米片因其自身的结构特点具有高的原子利用率,可加倍提高光催化效率,共同作用以提高催化活性。第三章新型纳米片光催化的应用研究。含氯挥发物广泛存在于自然环境和人类社会活动中,然而,氯代有机化合物具有较强的致癌性和剧毒性,对人体健康危害极大,本章选用绿色环保的光催化技术,利用新合成的高晶度氮化碳负载超薄钯纳米片对氯代有机物进行有效的脱氯反应,分别对催化剂负载量、催化剂用量、溶剂体系、反应时间、反应温度和光源功率这些条件逐一进行优化,并确定最佳反应条件,最后根据确定的反应条件进行底物拓展,依据不同官能团的催化效果选择了合适的药物进行氘代反应。
【图文】：

反应原理,辐射能,同位素,氢原子

具有不同的质量的同一化学元素的原子，因为在原子核中根据理化性质分类，可将同位素分为两类：放射性同位素同位素因其在自身的衰变过程中释放出了辐射能，而辐射期，虽可用于生物样本的分析，但如果长时间的辐射，会和其他组织有强烈的辐射损伤作用，由于其辐射能对人体使用期限[5-6]。而稳定性同位素是非放射性的，，具有相对不会造成损害[7-9]，氘就是氢的一种稳定的无放射性同位子和一个中子，相对原子质量是普通氢原子的二倍[10-12]药或含氘药，是药物分子中特定部位的氘原子取代氢原子15]，见图 1.1。氘的一个重要特点是它的形状和体积在药所以氘代药物还会保留原来含氢药物的生物活性和选择振动零点，由于碳氘键的振动零点比碳氢键更低、更稳定多的能量[21]。

示意图,路线,催化剂,纳米

图2.2 KPCN催化剂的合成路线示意图Figure 2.2 Schematic illustration of the synthetic route of KPCN..2 Pd 纳米片的制备将乙酰丙酮钯、DMF、油胺混合后，通入 1ATM 的 CO 气体，在 90 ℃油浴里反3 h，反应结束冷却至室温，用乙醇离心、洗涤两次，得到黑色 Pd 纳米片。.3 KPCN@Pd 纳米片催化剂的制备将 KPCN 溶于 DMF，超声、搅拌溶解过夜，和上述制备的 Pd 纳米片溶于 DMF合，反应搅拌过夜，待反应结束后用乙醇离心、洗涤多次后放入手套箱干燥后，样品研磨，得到绿色 KPCN@Pd 粉末。
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ460.1

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