基于共价有机骨架COF-5气体分离膜的制备及其性能研究

发布时间：2020-05-28 08:23

【摘要】：人口膨胀和工业发展导致CO_2的排放量逐年增加,造成了温室效应等环境不友好现象,这是我们目前面临的最严峻的全球性问题之一,故CO_2捕集与封存技术成为了研究的热点和可持续发展的关键。其中,膜分离技术具有高效、绿色、节能等优点,被公认为是一种极具潜力且可替代现有技术的CO_2选择性去除手段。目前,混合基质膜结合了聚合物膜和无机膜的优点,被研究者广泛关注,并在气体分离领域展现出良好的应用前景。而共价有机骨架(covalent organic frameworks,COFs)是一类新型多孔结晶材料,具有超高的比表面积和独特的孔隙结构,在吸附、储能、催化、化学传感、医药等领域有着巨大的应用潜力,特别是在气体储存方面。本文基于COFs材料制备了两种混合基质膜并将其应用于CO_2/N_2的分离研究。论文的主要研究内容如下:(1)采用改进的超声化学方法合成了COF-5纳米材料,该材料具有独特的孔隙结构,具有较高吸附CO_2的能力。将合成的COF-5分散在聚醚嵌段酰胺(Pebax)基质中,制备了一系列含有不同量COF-5纳米片的COF-5/Pebax混合基质膜。COF-5的高孔隙结构与Pebax基质产生的协同效应共同促进了CO_2的渗透。由0.4 wt%COF-5填料组成的混合基质膜表现出最高的CO_2渗透性(～493Barrer)。与原始的Pebax-1657膜相比,COF-5/Pebax膜对CO_2/N_2的选择性也得到改善(从31.3到49.3)。此外,制备的COF-5/Pebax混合基质膜具有良好的长期操作稳定性。(2)尝试将COF-5材料引入到新型聚合物PIM-1中制备混合基质膜。通过溶剂蒸发的方法制备了一系列COF-5/PIM-1混合基质膜,由于COF-5材料与PIM-1基质的良好相容性,制得了结构均一、缺陷少的膜。在不降低CO_2/N_2选择性的前提下,COF-5/PIM-1混合基质膜对CO_2的渗透性大大提高。当COF-5负载量为0.5 wt%时,CO_2的渗透量比纯PIM-1膜提高了将近4倍。总之,这种策略成功地将硼酸类COF材料应用到气体分离膜上,为今后COF膜的合成和研究提供了参考。
【图文】：

1 在衬底支撑的 SLG 表面上 HHTP 和 PBBA 溶剂热缩合生长 COF-gure 1.1 Solvothermal condensation of HHTP and PBBAin the presencete-supported SLG surface provides COF-5 as both a film on the graphene

8 1.2 （a）沿 z 方向的 CTF-1 晶体结构;（b）在 GO 诱导下制备 2D-CTF-1 膜的示意图Figure 1.2 (a) Crystalline structure of CTF-1 viewed along the z direction; (b) Schematic of tpreparation of ultrathin 2D-CTF-1 membranes with the assistance of GO[67]
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ051.893;X701

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本文编号：2684978