一种新型光热催化剂的制备及其选择性氧化芳香醇的研究

发布时间：2020-05-30 18:30

【摘要】：芳香醛在药物的合成,香水的制备以及其他一些精细化学品的合成过程中起到不可或缺的作用,在工业上具有很大的应用价值。目前工业上制备芳香醛的过程耗能高而且需要用到有毒的重金属强氧化剂(KMnO_4,Cr~(IV)等),对环境污染严重,不符合当今社会绿色化学的宗旨。光催化有着绿色环保耗能低的众多优点,在选择性氧化芳香醇生成相应的芳香醛方向吸引了大量学者的注意力。本文中,我们成功将光催化剂与热催化剂结合起来,制备出一种新型光热催化剂Cr_2O_3-Al_2O_3/CdS。所制备的光热催化剂分别用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和BET吸附脱附分析等表征方法对其进行物理化学性质的分析。实验结果表明当热催化剂Cr_2O_3-Al_2O_3的含量为50%时,光热催化剂选择性催化氧化苯甲醇的活性最佳,目标产物苯甲醛的产率和选择性分别达到51.6%和99.0%。相比于单体热催化Cr_2O_3-Al_2O_3和单体光催化剂CdS,苯甲醛的产率分别提高了3.1倍和2.8倍。经分析,提高的催化活性主要是归功于光催化和低温热催化的协同作用。对此我们提出了一个可能的实验机理,在光热催化剂Cr_2O_3-Al_2O_3/CdS上,当温度升高时热催化剂Cr_2O_3-Al_2O_3可以与芳香醇的醇羟基相互作用,从而使芳香醇上的C-Hα和O-H键被弱化。当光照射到催化剂表面,光催化剂CdS可以产生光生电子与空穴,电子与催化剂表面的氧气相互作用产生超氧自由基(.O_2~-),进而可以更加易于脱去H原子,使得芳香醇转化为芳香醛。本文研究结果证明了热催化剂与光催化剂结合之后可以大幅度提高选择性氧化芳香醇生成芳香醛的可行性,在热催化和光催化领域都有着十分深远的意义。除此之外,我们还研究了低成本的石墨粉与贵金属Pt的复合体在低温下选择性还原肉桂醛生成苯丙醇,与此同时催化剂C和Pt/C分别用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等进行物理化学性质表征,并提出相应的可能机理。
【图文】：

绪论的能量较高，由一系列分散又能量相近的能级构成，而价带是由一系列相互靠近的能级构成。当半导体处于基态时，导带属于空的高能态，用 Ec 表示；低能态的价带则充满了稳定的电子，用 Ev 表示；导带底（Ec）与价带顶(Ev)之间存在大小固定的禁带，称为禁带宽度，用 Eg 表示。半导体的禁带宽度与半导体光催化剂材料的光学吸收性质密切相关，其中关系可以用公式λ(nm)=1240/Eg (eV)来表达。从公式中可以看出半导体材料的吸收波长与其本身的禁带宽度成反比例关系。图 1 是在标准氢电位下一些常见的半导体材料导带价带位置示意图。

来表示
【学位授予单位】：淮北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;O644.1;TQ244.1

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本文编号：2688541