聚丙烯腈基活性碳纤维改性及其对硝基苯酚吸附降解性能研究

发布时间：2020-06-01 01:31

【摘要】：对硝基苯酚(英文名称p-nitrophenol,简称PNP),为淡黄色晶体,常温下微溶于水,其在工业上有着广泛的应用。同时也是废水中含有的难降解的具有富集效应的危险物质,对水生生物和人体健康构成不可预估的危害。活性碳纤维(Actived carbon fiber,简称ACF)是一种高科技、性能稳定、用途广泛的新一代高效吸附工程材料。其具有大的比表面积、多的微孔数量、窄的孔径分布、丰富的表面官能团等的结构特征。本文以聚丙烯腈基活性碳纤维毡(PAN-based activatedcarbonfiber,简称PAN-ACF)为研究对象,分别采用草酸改性处理、负载纳米TiO2及纳米ZnO光催化剂以及采用微波催化湿式氧化的方法吸附降解PNP,并讨论过程中对PNP吸附降解能力的影响。通过负载不同浓度的草酸溶液,对PAN-ACF进行改性并制得了羧基化ACF。通过草酸改性后的PAN-ACF对PNP的吸附能力,其随着草酸处理浓度的增加呈现出先增加后降低的趋势。通过浸渍0.5mol/L的草酸溶液来对PAN-ACF进行改性后发现其对PNP的吸附效果最好,其吸附率为98.05%。通过比表面积测试、红外测试、X射线光电子能谱测试等测试手段证明其成功在PAN-ACF上负载草酸,且草酸浓度愈大,其负载至PAN-ACF上草酸的量就变大。化学吸附过程的主反应过程为PNP中的酚羟基与羧基生成酯基。通过喷涂工艺在PAN-ACF上负载纳米TiO2、纳米ZnO,制得了 PAN-ACF/TiO2复合材料及PAN-ACF/ZnO复合材料。PAN-ACF的吸附性能与纳米TiO2、纳米ZnO的光催化性能产生了协同作用,均实现了对水中PNP的有效处理。其原理为光催化剂的催化氧化作用可促使水中PNP向光催化剂的表面进行迁移,并在一定光照条件下分解。从而实现了 PAN-ACF的原位再生,提高了对PNP的处理效果。PAN-ACF/Ti02复合材料、PAN-ACF/ZnO复合材料的最佳负载率分别为5.83%,2.57%。负载率5.83%的PAN-ACF/TiO2复合材料PNP净化效果最佳,在20W/m2的254nm的紫外条件下,吸附率达到了 99.85%。负载率为2.57%的PAN-ACF/ZnO复合材料在在20W/m2强度的254nm的紫外光照下,吸附率达到了 98.31%。通过设计研制一种一体式高压微波反应釜,并使用制得的负载率5.83%的PAN-ACF/TiO2复合材料,采取微波催化湿式氧化方法对PNP分解。通过表征确认PAN-ACF/TiO2复合材料催化剂的催化性能和吸波性能良好,可用来与微波进行耦合催化作用。在使用PAN-ACF/TiO2复合材料通过微波催化湿式氧化的方法来对PNP降解时,体系内部温度、微波输入功率、使用的催化剂浓度和氧化剂浓度对PNP的降解率都有着不同程度的影响。通过实验可知,随着体系内部温度的升高、微波输入功率的增加、使用的催化剂浓度增加和使用的氧化剂浓度增加,其PNP的降解率也增加。
【图文】：

特征吸收峰，当ｐＨ＞９有一紫外特征吸收峰在４００ｎｍ，当ｐＨ＜３有一紫外特征吸逡逑收峰在３Ｉ７ｎｍ，而ＰＨ＝４－９，两紫外特征吸收峰共存。这是因为在不同的酸性或逡逑碱性环境下，ＰＮＰ呈现出不一样的化学形态，如图３．１所示。在碱性环境中将会逡逑以阴离子的形态呈现于水溶液中，因此水溶液呈黄色，表现为４００ｎｍ处的特征逡逑吸收峰；而在酸性环境中将会以分子的形式存在，这时水溶液接近无色透明，表逡逑现为３１７ｎｍ处的特征吸收峰；而在中性环境中，ＰＮＰ水溶液中两种形态共存，逡逑因此两特征峰共存。故在使用紫外可见光谱测定ＰＮＰ浓度时，不仅需要画出其逡逑标准曲线，并且必须要使标准及待测溶液的ｐＨ值调节到ＰＮＰ的单一紫外特征逡逑吸收峰。对于ＰＮＰ，在浓度０－２０ｍｇ／Ｌ进行测定发现，，其吸光度与浓度的相关性逡逑较好＿４］。逡逑Ｏ＇逦０Ｈ逡逑Ｈ＋逡逑Ｎ0２逦Ｎ0２逡逑图３．１对硝基苯酚在水中的两种状态逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．１邋Ｔｗｏ邋ｓｔａｔｅｓ邋ｏｆ邋ＰＮＰ邋ｉｎ邋ｗａｔｅｒ逡逑标准曲线的绘制步骤如下。测试前先配好ＰＮＰ的标准溶液，即准确称量逡逑ｌＯＯＯｍｇ的ＰＮＰ

Ｐ／Ｐ0逡逑图３．３活性碳纤维在７７Ｋ氮气的吸附等温线逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．３邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍ邋ｏｆ邋ａｃｔｉｖａｔｅｄ邋ｃａｒｂｏｎ邋ｆｉｂｅｒ邋ｉｎ邋７７Ｋ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ逡逑吸附量Ｍ是吸附过程到达稳定状态时单位固体所吸附目标物的物质的量。逡逑在固－气体系中，采用平衡绝对压力ｐ或平衡相对压力ｐ／ｐＱ邋（Ｐ（）是目标物在吸附逡逑温度时的饱和蒸汽压）做横纵。而温度为确定的状态时，吸附作用势可看作确定逡逑１５逡逑
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ342.742;X703

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本文编号：2690761