碳基纳米纤维异质结体系的构筑及其PM捕获性能的研究

发布时间：2020-07-23 00:46

【摘要】：随着工业化进程的加快,环境污染日益严重,特别是在发展中国家,严重威胁着人类的健康。其中,不同大小的颗粒物(PM)是主要的空气污染物,PM富含大量有毒有害成分,在大气中停留时间长,严重影响大气环境的质量。研究表明,颗粒越小对人体健康的危害越大,因为直径越小,进入呼吸道的部位越深。10 μm直径的颗粒物通常沉积在上呼吸道,2 μm以下的可深入到肺泡。细颗粒物进入人体肺泡后,直接影响肺的通气功能,使机体容易处在缺氧状态。已经有大量的流行病学研究表明长期暴露在细颗粒物环境中,人的免疫系统和神经系统会受到严重影响,增加患急性呼吸道疾病与心脑血管疾病的风险。因此,公众在雾霾天气期间通常需要采取措施进行户外个人保护,主要集中在空气过滤器的使用。通常使用的空气过滤器分两种类型,一种是多孔膜过滤器,这种类型的空气过滤器是通过在固体基底上产生孔隙而制成,并且通常具有非常小的孔径以过滤具有较大尺寸的PM。但是这种类型过滤器的孔隙率低(30%),即虽然过滤效率高,但是透气性差。另一种类型的空气过滤器是纤维空气过滤器,是通过厚物理屏障和粘附效应捕获PM。为了获得高效率,这种类型的过滤器通常非常厚,因此透气性差。此外,研究发现当空气过滤器的表面被改性以匹配PM的表面性能时,单纤维的捕获能力能够被有力增强。因此,为了满足高效低阻PM过滤器的要求,我们在这里根据已有的研究成果开发出了新型的复合纳米纤维过滤膜,其具有高过滤效率,低气流阻力和优异的力学性能。基于静电纺丝方法制备的纳米纤维过滤膜具有比表面积大、孔隙率高和制备过程简单等一系列优点,本文采用静电纺丝的方法制备均匀的纳米纤维过滤膜来进行以下几个方面的研究:(1)通过一步静电纺丝法在聚丙烯腈(PAN)纳米纤维表面和内部镶嵌氧化还原石墨烯(rGO)纳米片,制备rGO功能化的PAN高效低阻纳米纤维过滤膜。研究结果表明复合纳米纤维膜在高气流下的过滤性能得到了明显的改善。其中,含有2.5 wt.%rGO纳米片的纳米纤维过滤膜表现出最优的PM去除效率(99.9%),0.094Pa-1的品质因数以及仅70Pa的压降。此外,rGO复合PAN纳米纤维膜的拉伸强度(0.48～1.25 MPa)远高于纯PAN纳米纤维膜的拉伸强度(0.19 MPa),使纯PAN纳米纤维膜的力学性能得到明显改善。(2)接下来,为了改善聚合物纳米纤维膜的固有缺陷(热稳定性差、对0.3μm的PM几乎没有吸附效果),受半导体纳米材料光电效应的启发,我们采用静电纺丝和热处理相结合的方法制备TiO2复合碳基纳米纤维膜,使纯碳纤维过滤膜的PM捕获效率从40.71%提高到99.92%,同时膜的压降保持在70 Pa以下,QF高达0.111Pa-1。同时,TiO2纳米颗粒的小尺寸效应,使复合碳纤维膜的柔性得到明显改善。并且,通过设计光照实验证明了所制备TiO2复合碳基纳米纤维膜在紫外光照射下具有优异的PM吸附能力,特别是对于PM0.3。结合紫外光电子能谱(UPS)测试和三维时域有限差分(FDTD)模拟,并根据半导体复合材料的能带弯曲理论,得出半导体TiO2复合碳纳米纤维异质结在肖特基势垒的作用下形成内建电场,清楚地解释了所制备材料的优异单纤维过滤性能主要是由于静电吸附的作用,为以后的研究实验奠定了基础。
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ340.64;TB332;X513
【图文】：

空气污染,健康生活,联合国环境规划署,粒状物

１．１研究背景逡逑近１０年来，随着空气污染的加剧，我国中部和东部雾霾天气越来越频繁［１］，逡逑如图１．１所示，严重影响居民的健康生活。空气污染物主要包括烟、落尘、煤尘、逡逑气体、粒状物、放射性有毒化学物或其他室外大气中的含有物。其中，空气中的逡逑颗粒物（ＰＭ）污染是对公众健康构成巨大威胁的最严重的环境问题之一［２４］。空逡逑气污染按ＰＭ的浓度分为良好、中等、不良、极不良、有害和危险５个等级［５，６］。逡逑２０１２年联合国环境规划署指出每年有近２００万的过早死亡病例与颗粒物污染有逡逑关。《美国国家科学院院刊》也发表报告称人类的平均寿命因为空气污染很可能逡逑已经缩短了邋５年半。并且早在１９９７年，世界银行就预计有５万中国人因为空气逡逑污染而过早死亡，中国的空气污染使得城市居民的寿命减少了邋１８年［７，８：１。更糟糕逡逑的是，２０１６年底中国雾霾加剧，京津冀及周边地区深陷“霾伏”。４０个城市发布逡逑了重污染天气预警。其中，包括北京在内的２３个城市发布了红色预警，１７个城逡逑市发布橙色预警。逡逑ｉ福＇．置．．逡逑！ｉ邋Ｉ逦姦邋ＰＭｍ（＾）逡逑

北京市,流动源,人为源,自然源

径小于或等于２．５邋ｐｍ的颗粒物，对空气质量和能见度有严重影响，是导致雾霾逡逑的罪魁祸首［１（）］。ＰＭ主要由硫和氮的氧化物组成，成分复杂，主要取决于其来源逡逑的多样化［１１］。ＰＭ的来源主要有自然源和人为源两种，如图１．２所示，但危害较逡逑大是后者。自然源包括土壤扬尘、植物花粉和自然界中的灾害事件，如火山爆发逡逑向大气中排放了大量的火山灰，森林大火以及尘暴事件等都会将大量的ＰＭ输逡逑送到大气中［１２］。人为源分为固定源和流动源：固定源主要是各种燃料的燃烧如燃逡逑气燃煤燃油排放的烟尘，尤其是在发电、冶金、石油、纺织等工业领域；流动源逡逑主要是各类交通工具产生的尾气。因为煤炭取暖是发展中国家居民取暖的主要逡逑方式，所以发展中国家面临更为严峻的环境污染问题。在室内，二手烟是ＰＭ最逡逑主要的来源，因为烟草产品的燃烧会产生具有严重危害的颗粒物。日常生活中，逡逑人们通常需要根据空气质量的好坏采取相应的措施进行防护。逡逑Ｓｏｉｌ邋ｄｕｓｔ逡逑１６％逡逑Ｃｏａｌ邋ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ邋＿逦逦邋Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ逡逑＼．逦？逦／邋ｉｎｏｒｇａｎｉｃ邋ａｅｒｏｓｏｌ逡逑ｒ逡逑Ｂｉｏｍａｓｓ邋ｂｕｒｎｉｎｇ逡逑３％逡逑Ｔｒａｆｆｉｃ邋＆邋ｗａｓｔｅ逦２８％逡逑ｉｎｃｉｎｅｒａｔｉｏｎ逦Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ邋ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ逡逑图１．邋２北京市ＰＭ的来源分布逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ｓｏｕｒｃｅｓ邋ｏｆ邋ＰＭ邋ｉｎ邋Ｂｅｉｊｉｎｇ［ｎｌ逡逑由于粒径小，表面积大，在空气中停留时间长，运动距离远，影响范围大，逡逑２逡逑

示意图,空气过滤器,示意图,纤维

这类材料的主要缺点。为了进一步满足净化要求，科研人员制造了许多具有更高逡逑比表面积，更小纤维直径，更轻重量的表面改性的材料，其主要依靠表面粘附作逡逑用吸附ＰＭ，如图１．４所示，并在实际应用中显示出良好的性能。逡逑Ａ逦■？１１丨＿＿明＿逦Ｂ逦■0■■■■■逡逑＇Ｉ逦｜逡逑多逦拳逦Ｔ逡逑Ｔｈｉｃｋ逡逑Ｖ：．邋Ｄ逡逑ｌｙ逦W逦－－逡逑＝ｒ以等辛逦Ｍｋｒｏｓｉｚｅ逡逑Ｐｏｒｏｕｓ邋ｍｅｍｂｒａｎｅ邋ａｉｒ邋ｆｉｌｔｅｒ逦Ｃｏｍｍｅｒｃｉａｌ邋ｆｉｂｒｏｕｓ邋ａｉｒ邋ｆｉｌｔｅｒ逡逑图１．３传统空气过滤膜ＰＭ过滤

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