焦炭催化下二氧化碳重整甲烷的实验研究

发布时间：2020-08-02 13:12

【摘要】：本论文主要考察甲烷二氧化碳催化重整制取合成气的实验研究,选用的催化剂是焦炭,并进一步对焦炭负载活性组分来考察反应的最优条件。本实验在常压连续流动固定床气固相实验装置上进行实验,同时借助TG、BET和SEM-EDX等表征仪器对催化剂进行表征,从而进一步来探究焦炭的灰分、活性组分、比表面积等对催化活性的影响。实验过程中对甲烷二氧化碳重整反应的机理进行了探讨分析,不同催化剂催化作用下其反应机理存在较大区别。通过化学计量系数矩阵法计算得出该重整反应的独立反应数为3,选择好独立反应数,进而对体系各反应进行热力学分析得到甲烷二氧化碳重整反应只有温度高于650℃才能发生,同时温度越高越容易进行甲烷的裂解反应和碳的气化反应。实验过程中选用了三种不同煤制得的焦炭,实验结果发现,不同焦炭中灰分的含量影响催化反应的活性,灰分含量越低其催化效果越好；并进一步通过盐酸和氢氧化钠对焦炭进行改性,结果发现经盐酸改性后催化活性降低,经过氢氧化钠改性后活性增强。实验过程中向焦炭添加不同量的二氧化硅和氧化钙,结果添加二氧化硅后抑制催化剂的活性,添加氧化钙促进催化剂的活性。随后对催化剂负载活性组分,负载金属镍首先进行了热重分析,同时对比了氢气气氛下两种失重率的曲线图；对比不同负载量的活性组分发现,负载镍和钴均大大地提高了催化剂的催化活性,并且能够有效地抑制催化剂的积碳；后续实验选用5%Ni-Char催化剂在重复使用下探讨对甲烷二氧化碳催化重整过程的影响。实验结果显示：5%Ni-Char催化剂在反复使用四次的情况下,仍保持非常高的催化活性,且重复使用的质量损失率均较前一次有所减少,说明5%Ni-Char催化剂具有较好的催化活性和稳定性。实验考察了不同进料比下5%Ni-Char催化剂对甲烷二氧化碳催化过程的影响。实验结果表明：不同进料比下重整反应中甲烷和二氧化碳转化率表现出较大的差异,CH4/CO2比值越大,其CH4的转化率越小,C02的转化率越大,同时反应后碳基催化剂质量增加得越大,主要原因是甲烷的裂解反应；当CH4/CO2比值越小,CH4的转化率越大,同时反应后碳基催化剂质量损失率越大,主要原因是C02与C发生歧化反应进而造成碳基质量的损失。
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE665.3
【图文】：

图５－７邋９００

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本文编号：2778559